石墨相氮化碳/二氧化锡复合材料的制备及光催化性能

采用热聚合法和水热法相结合的方法制备了g-C_3N_4/SnO_2复合光催化剂。利用XRD、SEM、TEM、FT-IR和UV-Vis DRS等多种测试手段对所得样品的物相结构、微观形貌和吸光特性等进行了表征。结果表明,异质结构复合光催化剂的最大光吸收边位置相对纯相SnO_2发生了明显的红移,并且SnO_2颗粒均匀分布于g-C_3N_4表面,其中最优组分(50%-g-C_3N_4/SnO_2)光催化降解染料罗丹明B(RhB)的效率达到了纯相g-C_3N_4的3.78倍。     

Fe-P共掺杂石墨相氮化碳催化剂可见光下催化性能研究

采用双氰胺、硝酸铁和磷酸氢二铵为原料制备Fe-P共掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4).使用X射线衍射光谱(XRD)、N2吸附、紫外可见光谱(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)等分析手段对制备的催化剂进行了表征.结果表明,引入掺杂剂可以抑制g-C3N4的晶粒生长,提高催化剂比表面积,降低带隙能,抑制光生电子和空穴的复合.在可见光下降解罗丹明B的实验表明Fe-P共掺杂g-C3N4的反应速率常数是纯g-C3N4的6倍.我们推测了P和Fe可能的掺杂态以及光催化反应机理.     

铈掺杂石墨相氮化碳的合成及可见光光催化性能

以硝酸铈和三聚氰胺为原料,采用热解法合成系列Ce掺杂石墨相氮化碳(g-C_3N_4).采用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱仪(UV-Vis DRS)、荧光光谱仪(PL)和X射线光电子能谱仪(XPS)等对样品进行了表征.结果表明,Ce掺杂使g-C_3N_4晶粒尺寸减小,比表面积增大,光生电子/空穴对复合几率降低,并影响到能带结构.在可见光下光催化降解亚甲基蓝水溶液的结果表明,Ce掺杂g-C_3N_4的可见光光催化活性远优于纯g-C_3N_4.其中,0.10-Ce-C_3N_4样品80 min内对亚甲基蓝的降解率高达98.51%,速率常数达0.0506 min~(-1),是纯g-C_3N_4的4.9倍.     

类石墨相氮化碳改性研究进展

类石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种不含金属的半导体材料,它具有制备方法简单、合成原材料价格低廉、含量丰富,具有很好的物理化学性质及热稳定性等优点,并且其较窄的禁带宽度满足可以直接吸收一部分可见光的要求,这些特有的优势使其一度成为人们研究和关注的焦点.然而,它的比表面积小、光生电子和空穴复合率高以及可见光利用率不足等弊...     

石墨相氮化碳的共轭交联修饰及其对可见光催化产氢性能的影响

石墨相氮化碳(GCN)具有廉价易制和高度稳定性, 在光催化分解水制氢领域备受关注, 但其较窄的光谱响应范围和较低的光生电荷分离和转移效率制约了其光催化性能. 采用4,4'-(苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-二基)二苯甲醛(BTD)与热聚法合成的GCN在260 ℃进行酸催化席夫碱反应, 使GCN片层发生共轭交联反应和表面修饰, 制备了四个BTD改性的氮化碳材料GCN-BTD_x (x为20、40、80和160, 代表每100 mg GCN原料对应BTD的毫克用量). 其中, GCN-BTD₁₆₀表现出最高的光催化还原水制氢性能, 制氢速率为863 μmol•g^–1•h^–1, 是未修饰GCN的2倍, 且展示出优秀的循环利用性能. 研究发现, BTD修饰拓宽了材料的光吸收范围, 调节了材料的能带结构, 提高了电荷分离效率并降低了界面的电荷转移阻力, 从而提高了材料的可见光催化制氢性能.     

石墨相氮化碳量子点的制备及应用的研究进展

近年来,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其稳定的物理化学性能和良好的生物相容性而受到研究者关注。与块体g-C3N4相比,石墨相氮化碳量子点(g-CNQDs)尺寸更小、荧光效率更高,且具有量子限域效应,因此拥有特殊的理化性质与更好的光催化性能。本文主要从g-CNQDs的制备策略和应用展开讨论,着重综述了微波辅助法、低温固相法、热化学腐蚀法和电化学刻蚀法制备g-CNQDs,以及g-CNQDs在催化剂、离子检测、生物传感与诊疗等领域的最新应用研究进展;指出了目前g-CNQDs在性质、制备和应用等研究方面的重点和难点;最后对g-CNQDs存在的问题和未来的发展方向作出了展望。     

花状钛酸/石墨相氮化碳复合光催化剂的制备及其性能

光催化是一种绿色环保的污染物去除方法,但高色度印染废水由于其色度高、透光率差的原因,限制了光催化方法在该领域中的应用。本研究通过简易的水热法制备花状钛酸/石墨相氮化碳（FT/g-C3N4）复合光催化剂。通过场发射扫描电子显微镜（FESEM）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）等表征了FT与g-C3N4异质结的...     

增大石墨相氮化碳层间距提升光催化制氢性能

石墨相氮化碳是一类非金属聚合物,其光催化特性,特别是在光催化水分解反应中的应用引起了广泛关注.目前,块体石墨相氮化碳的光催化性能主要受比表面积较大、光子利用率较低等因素的制约.前期大量研究主要采用异质元素掺杂、负载助催化剂、设计缺陷、构建异质结构等策略来进一步提升光催化性能.石墨相氮化碳具有二维层状的晶体结构,理论上其形貌和显微结构会对光催化性能有显著影响.因此,本文从调节材料本征结构这一角度,报道了一种调控石墨相氮化碳层间距的方法.将三聚氰胺和氯化铵混合后,通过微波快速加热,利用氯化铵分解过程中释放氨气这一特性,破坏石墨相氮化碳层间的范德华力,增大其层间距并成功获得了薄片状结构.同时,微波加热可以实现快速升温,有效避免了电炉加热煅烧时间较长导致前驱体挥发的问题.采用扫描电子显微镜、氮气等温吸脱附曲线、X射线衍射、红外光谱、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、光催化制氢和电化学测试等表征手段,研究了不同氯化铵含量对石墨相氮化碳层间距的作用以及调控层间距对光催化活性的影响.通过扫描电子显微镜观察,与三聚氰胺加热所得到的块状结构相比,适量的氯化铵(氯化铵质量比为11％)和三聚氰胺在微波快速加热处理后可以获得薄片状结构.氮气等温吸脱附曲线进一步证实了显微结构的变化,薄片状结构和块体结构相比BET比表面积提升了2.1倍.X射线衍射分析证实随着氯化铵含量的增加,(002)衍射峰位置左移,意味着层间距逐渐增大.红外光谱则没有明显的变化,说明氯化铵和三聚氰胺共烧并不会改变石墨相氮化碳的化学结构.光催化制氢测试发现,添加适量的氯化铵和三聚氰胺共烧可以明显提升光催化制氢性能.与块体材料(4.67μmol h?1)相比,层间距增大后光催化活性提升了约5倍(23.6μmol h?1).结合紫外-可见吸收光谱和电化学莫特肖特基测试,我们发现层间距增大后可以显著提升石墨相氮化碳的可见光吸收性质,减小带宽,并获得更为合适的能级结构.且样品的导电性能得到改善,有利于电荷传输,光生电子空穴对的分离效率进一步提升.以上结果说明调控石墨相氮化碳的层间距是一种简单有效提升催化剂光催化性能的手段.     

增大石墨相氮化碳层间距提升光催化制氢性能

石墨相氮化碳是一类非金属聚合物,其光催化特性,特别是在光催化水分解反应中的应用引起了广泛关注.目前,块体石墨相氮化碳的光催化性能主要受比表面积较大、光子利用率较低等因素的制约.前期大量研究主要采用异质元素掺杂、负载助催化剂、设计缺陷、构建异质结构等策略来进一步提升光催化性能.石墨相氮化碳具有二维层状的晶体结构,理论上其形貌和显微结构会对光催化性能有显著影响.因此,本文从调节材料本征结构这一角度,报道了一种调控石墨相氮化碳层间距的方法.将三聚氰胺和氯化铵混合后,通过微波快速加热,利用氯化铵分解过程中释放氨气这一特性,破坏石墨相氮化碳层间的范德华力,增大其层间距并成功获得了薄片状结构.同时,微波加热可以实现快速升温,有效避免了电炉加热煅烧时间较长导致前驱体挥发的问题.采用扫描电子显微镜、氮气等温吸脱附曲线、X射线衍射、红外光谱、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、光催化制氢和电化学测试等表征手段,研究了不同氯化铵含量对石墨相氮化碳层间距的作用以及调控层间距对光催化活性的影响.通过扫描电子显微镜观察,与三聚氰胺加热所得到的块状结构相比,适量的氯化铵(氯化铵质量比为11％)和三聚氰胺在微波快速加热处理后可以获得薄片状结构.氮气等温吸脱附曲线进一步证实了显微结构的变化,薄片状结构和块体结构相比BET比表面积提升了2.1倍.X射线衍射分析证实随着氯化铵含量的增加,(002)衍射峰位置左移,意味着层间距逐渐增大.红外光谱则没有明显的变化,说明氯化铵和三聚氰胺共烧并不会改变石墨相氮化碳的化学结构.光催化制氢测试发现,添加适量的氯化铵和三聚氰胺共烧可以明显提升光催化制氢性能.与块体材料(4.67μmol h?1)相比,层间距增大后光催化活性提升了约5倍(23.6μmol h?1).结合紫外-可见吸收光谱和电化学莫特肖特基测试,我们发现层间距增大后可以显著提升石墨相氮化碳的可见光吸收性质,减小带宽,并获得更为合适的能级结构.且样品的导电性能得到改善,有利于电荷传输,光生电子空穴对的分离效率进一步提升.以上结果说明调控石墨相氮化碳的层间距是一种简单有效提升催化剂光催化性能的手段.     

核黄素掺杂的新型石墨相氮化碳光催化剂的制备及其在四环素降解中的应用

针对g-C₃N₄有限的可见光吸收能力和容易复合的光生载流子限制其光催化性能发挥的问题,以尿素为前驱体,核黄素(RF）为掺杂试剂,通过一步热聚合制备了新型g-C₃N₄-RF光催化剂。系列表征测试(FT-IR,XRD,SEM,UV-vis DRS,PL）表明,该新型g-C₃N₄-RF光催化剂被成功制备,并具有优异的可见光吸收能力和有效的光生电子空穴对分离效率。光催化降解实验表明,该催化剂在可见光下对四环素抗生素具有优异的光催化降解性能。该研究为开发新型氮化碳光催化剂提供了新的思路,为抗生素污染物的高效去除提供了新的线索。

     

g-C_3N_4/CdS纳米棒复合光催化剂的制备及其光催化性能

采用简单的水热法制得CdS纳米棒,采用溶剂热法制得g-C_3N_4/CdS纳米棒复合光催化剂(1),其结构和性能经SEM,XRD和UV-Vis(DRS)表征。探究了1在可见光作用下光催化降解模拟有机污染物甲基橙的性能。结果表明:在可见光作用下,与纯CdS纳米棒光催化剂比较,1的催化活性明显提高,稳定性显著增强。     

凹凸棒土/g-C3N4-Pt/聚苯胺复合材料的制备及其可见光催化性能

石墨氮化碳(g-C₃N₄)是一种窄带隙的n型半导体材料,具有可见光降解有机污染物能力;凹凸棒土(ATP)具有很强的表面活性和吸附能力,可作为催化剂的载体。我们以g-C₃N₄和ATP杂化材料(ATP/g-C₃N₄)为基础,通过简单的化学还原法将纳米Pt颗粒沉积到ATP/g-C₃N₄表面,随后利用纳米金属Pt颗粒催化苯胺无电聚合,促使聚苯胺(PANI)在ATP/g-C₃N₄表面或孔道中原位生成,获得ATP/g-C₃N₄-Pt/PANI复合材料。以阴离子染料甲基橙(MO)为模型体系,考察了复合材料的可见光催化性能。研究表明,共轭结构的PANI和g-C₃N₄在复合材料中保持完好,说明其具有良好的兼容性。由于多组分材料之间的协同效应,使得ATP/g-C₃N₄     

可见光还原制备Fe/g-C3N4复合催化剂的产氢研究

利用荧光素作为光敏剂,三乙醇胺(TEOA)作为牺牲剂,在大于420 nm的LED灯照射下,3价铁离子光催化还原生成零价铁纳米粒子分散在二维g-C3N4片上,并伴随着光催化分解水产氢,催化产氢效率达到5.97 μmol·h-1.光催化反应48 h后,催化活性没有明显降低.     

In situ Carbon Modification of g-C3N4 from Urea co-Crystal with Enhanced Photocatalytic Activity Towards Degradation of Organic Dyes Under Visible Light

An in situ strategy was introduced for synthesizing carbon modified graphitic carbon nitride(g-C₃N₄) by using urea/4-aminobenzoic acid(PABA) co-crystal(PABA@Urea) as precursor materials. Via co-calcination of the PABA co-former and the urea in PABA@Urea co-crystals, C guest species were generated and compounded into g-C₃N₄ matrix in situ by replacing the lattice N of the carbon nitride and forming carbon dots onto its layer surface. The carbon modification dramatically enhanced visible-light harvesting and charge carrier separation. Therefore, visible light photo-catalytic oxidation of methylene blue(MB) pollution in water over the carbon modified g-C₃N₄(C/g-C₃N₄) was notably improved. Up to 99% of methylene blue(MB) was eliminated within 60 min by the optimal sample prepared from the PABA@Urea co-crystal with a PABA content of 0.1%(mass ratio), faster than the degradation rate over bare g-C₃N₄. The present study demonstrates a new way to boost up the photocatalysis performance of g-C₃N₄, which holds great potential concerning the degradation of organic dyes from water.     

三元金属硫化物-石墨相氮化碳异质结催化剂的制备及光催化性能

以双氰胺、醋酸锌、钼酸铵、醋酸镉和硫化钠为原料,采用水热法合成了一系列Zn-Mo共掺杂CdS(Zn-Mo-CdS),并与g-C₃N₄组成异质结催化剂(Zn-Mo-CdS/g-C₃N₄)。采用X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、电化学阻抗谱(EIS)、X光电子能谱(XPS)等分析手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明, Zn-Mo-CdS与g-C₃N₄之间紧密结合并形成异质结,促进界面电荷迁移,抑制光生电子-空穴对的复合。以可见光下降解染料罗丹明B (RhB)为探针反应考察了催化剂性能。结果表明, Zn-Mo-CdS/g-C₃N₄异质结催化剂的光催化性能与单纯g-C₃N₄、Zn-Mo-CdS及双金属硫化物/g-C₃N₄异质结催化剂相比均有大幅度提高,质量比m(Zn-Mo-CdS)/m(g-C₃N₄) = 4 : 1时制备的异质结催化剂表现出最大的降解速率常数,是单纯g-C₃N₄和Zn-Mo-CdS的30倍和10倍。不仅Zn-Mo-CdS,其他三元金属复合硫化物如Mo-Ni-CdS和Ni-Sn-CdS与g-C₃N₄之间也能有效构筑异质结,促进电子-空穴对的分离和催化性能提升。     

Au@g-C3N4支架的制备及其光催化性能

以三聚氰胺、甲醛、尿素等原料合成具有可塑性的三聚氰胺树脂,通过发泡法构建前驱体支架,并通过磁控溅射法在支架表面沉积金,550℃下热聚合后,成功制备得到负载Au的石墨相氮化碳(Au@g-C₃N₄)支架,其比表面积可达1 480 m²·g^-1。负载6%Au后,Au@g-C₃N₄支架的紫外吸收光谱在550 nm处出现了新的吸收峰,吸收带边红移至507 nm,禁带宽度缩小至2.45e V,Au@g-C₃N₄支架荧光强度和阻抗显著降低,光电流从0.28μA·cm^-2提升至0.62μA·cm^-2。负载Au既拓宽了Au@g-C₃N₄支架可见光吸收性能,又抑制了电子-空穴对的复合,光催化性能稳定,光催化降解罗丹明B的降解率提高近1倍。此外,Au@g-C₃N₄支架强度适中,具有一定韧性,在光催化领域应...     

BiOCl/蒙脱土复合光催化剂的制备及其光催化活性

为优化BiOCl光催化剂的结构,改善其对有机污染物的吸附性能,进而提高光催化反应活性,采用超声辅助化学沉淀法制备了BiOCl/蒙脱土(MMT)复合光催化剂,并考察了MMT质量分数(w(MMT))对复合光催化剂结构及光催化反应活性的影响。 X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)等的表征结果表明,所得催化剂呈微球状结构,禁带宽度为3.24 eV。 随着w(MMT)的增加,催化剂的微球状结构逐渐被破坏,但带隙能未发生明显变化。 以8-羟基喹啉为目标物考察了复合催化剂的吸附及光催化反应活性。 结果表明,随着w(MMT)增加,催化剂对8-羟基喹啉的吸附和光催化氧化活性逐渐增加,这可归因于与MMT的复合增大了比表面积并降低了光生载流子复合效率。 当w(MMT)为15%时,催化剂的吸附及光催化性能达到最佳,光照50 min后,8-羟基喹啉的降解率达到85.6%,矿化率达到51.0%。 光生空穴和超氧自由基负离子为主要的氧化活性物种。 复合催化剂还可高效降解邻苯二酚和对氨基苯甲酸。 同时,复合光催化剂表现出较强的化学稳定性,表明其具有较强的实际应用价值,可用于处理含有机酚类污染物的工业废水。     

RGO/C_3N_4复合材料的制备及可见光催化性能

通过半封闭一步热裂解法和改进的Hummers法分别制备了类石墨氮化碳(C3N4)和氧化石墨烯(GO),再利用光还原方法制得还原氧化石墨烯/氮化碳(RGO/C3N4)复合材料。采用X射线衍射(XRD),场发射扫描电镜(FESEM),X射线光电子能谱(XPS),紫外-可见漫反射吸收光谱(DRS),光致荧光(PL)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等测试技术对复合材料进行表征。以罗丹明B(RhB)为探针分子在可见光下考察RGO/C3N4复合材料的光催化活性,结果表明:RGO的引入显著提高了C3N4的光催化活性,且6.0%RGO/C3N4复合物的光催化活性最高,可能的原因是RGO具有优良的接受和传导电子性能,抑制了C3N4光生电子-空穴的复合机率,进而提高了光催化活性。     

RGO/C3N4复合材料的制备及可见光催化性能

通过半封闭一步热裂解法和改进的Hummers法分别制备了类石墨氮化碳(C₃N₄)和氧化石墨烯(GO),再利用光还原方法制得还原氧化石墨烯/氮化碳(RGO/C₃N₄)复合材料。采用X射线衍射(XRD),场发射扫描电镜(FESEM),X射线光电子能谱(XPS),紫外-可见漫反射吸收光谱(DRS),光致荧光(PL)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等测试技术对复合材料进行表征。以罗丹明B(RhB)为探针分子在可见光下考察RGO/C₃N₄复合材料的光催化活性,结果表明：RGO的引入显著提高了C₃N₄的光催化活性,且6.0%RGO/C₃N₄复合物的光催化活性最高,可能的原因是RGO具有优良的传导和接受电子性能,抑制了C₃N₄光生电子-空穴的复合机率,进而提高了光催化活性。     

Cu2+改性g-C3N4光催化剂的光催化性能

Photocatalytic technology can effectively solve the problem of increasingly serious water pollution, the core of which is the design and synthesis of highly efficient photocatalytic materials. Semiconductor photocatalysts are currently the most widely used photocatalysts. Among these is graphitic carbon nitride (g-C₃N₄), which has great potential in environment management and the development of new energy owing to its low cost, easy availability, unique band structure, and good thermal stability. However, the photocatalytic activity of g-C₃N₄ remains low because of problems such as wide bandgap, weakly absorb visible light, and the high recombination rate of photogenerated carriers. Among various modification strategies, doping modification is an effective and simple method used to improve the photocatalytic performance of materials. In this work, Cu/g-C₃N₄ photocatalysts were successfully prepared by incorporating Cu²⁺ into g-C₃N₄ to further optimize photocatalytic performance. At the same time, the structure, morphology, and optical and photoelectric properties of Cu/g-C₃N₄ photocatalysts were analyzed by X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), scanning electron microscopy, UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy (DRS), and photoelectric tests. XRD and XPS were used to ensure that the prepared photocatalysts were Cu/g-C₃N₄ and the valence state of Cu was in the form of Cu²⁺. Under visible light irradiation, the photocatalytic activity of Cu/g-C₃N₄ and pure g-C₃N₄ photocatalysts were investigated in terms of the degradation of RhB and CIP by comparing the amount of introduced copper ions. The experimental results showed that the degradation ability of Cu/g-C₃N₄ photocatalysts was stronger than that of pure g-C₃N₄. The N₂ adsorption-desorption isotherms of g-C₃N₄ and Cu/g-C₃N₄ demonstrated that the introduction of copper had little effect on the microstructure of g-C₃N₄. The small difference in specific surface area indicates that the enhanced photocatalytic activity may be attributed to the effective separation of photogenerated carriers. Therefore, the enhanced photocatalytic degradation of RhB and CIP over Cu/g-C₃N₄ may be due to the reduction of carrier recombination rate by copper. The photoelectric test showed that the incorporation of Cu²⁺ into g-C₃N₄ could reduce the electron-hole recombination rate of g-C₃N₄ and accelerate the separation of electron-hole pairs, thus enhancing the photocatalytic activity of Cu/g-C₃N₄. Free radical trapping experiments and electron spin resonance indicated that the synergistic effect of superoxide radicals (O₂^•−), hydroxyl radicals (•OH) and holes could increase the photocatalytic activity of Cu/g-C₃N₄ materials.