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相似文献
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1.
用等体积浸渍法制备了不同K负载量的xKNO3-Ce0.5Zr0.5O2系列催化剂,用程序升温氧化反应(TPO)考察催化剂对碳颗粒物(soot)燃烧的催化活性.并采用XRD、BET、FT-IR、XPS等技术对KNO3负载催化剂进行表征.结果表明KNO3负载量对催化剂的比表面、表面化学环境有显著的影响;KNO3能使催化剂对soot的催化燃烧活性有较大提高,且存在最佳负载量,当x=0.5时,催化剂的活性最好,碳颗粒物的起燃温度(T)i和峰顶温度(Tp)分别为290℃和360℃.在反应过程中,KNO3熔融状态的形成和K2CO3的生成,使催化活性明显提高.  相似文献   

2.
以铈锆固溶体(Ce0.5Zr0.5O2)修饰的高比表面积SiC为载体,采用两步浸渍法制备了Ni、Fe和Co基催化剂,研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性. 利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)和H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征. 分析结果表明,Ni、Fe和Co部分进入Ce0.5Zr0.5O2固溶体晶格内部,导致催化剂体相形成更多的缺陷;同时Ce0.5Zr0.5O2固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行,促进了氧吸附、传输和对甲烷的活化. 另外,SiC和Ce0.5Zr0.5O2固熔体良好的抗积碳性能,有效避免了催化剂在富甲烷反应气氛中因积碳而失活,从而使三种催化剂均具有优良的催化燃烧脱氧活性和稳定性. 其中,Co/Ce0.5Zr0.5O2/SiC活性最高,可在320 ℃活化催化甲烷,并在410 ℃实现完全脱氧.  相似文献   

3.
以掺杂不同含量ZnO的Zr0.5Al0.5O1.75为载体,制备了系列1.5%Pd催化剂.在模拟稀燃天然气汽车尾气条件下,测试了催化剂的活性和抗水性,并用N2吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了系统表征.研究结果表明,ZnO的添加及添加量对催化剂的活性和抗H2O性有明显影响,其中以ZnO添加量为15%时制备的复合氧化物为载体的催化剂活性最佳.当模拟尾气中不含H2O时,该催化剂对甲烷的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别为278和314℃;在含H2O时,该催化剂的T50和T90分别为342和371℃.  相似文献   

4.
以Al2O3为催化剂催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯. 通过XRD、比表面积、孔结构、FTIR和活性评价等方法对催化剂的物化性质及催化活性进行了研究, 考察了焙烧温度、成型粒径对催化剂活性的影响. 结果表明, Al2O3催化剂对臭氧化降解邻苯二甲酸二甲酯具有很高的催化活性, 反应120 min后, 总有机碳(TOC)的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%; 焙烧温度对催化剂的活性具有很大的影响, 600 ℃催化剂催化活性最高; 随着焙烧温度的升高, Al2O3晶型经历了从γ-Al2O3到θ-Al2O3到α-Al2O3的转变, 催化剂的比表面积、焙烧得到的孔容逐渐变小, 晶体粒径变大, 表面•OH数量减少, 催化活性下降. Al2O3成型粒径的减小, 提高了催化剂的外比表面积, 减小了内部传质扩散的影响, 从而提高了催化活性.  相似文献   

5.
采用水热法合成了系列Ce1-XMnXO2-a-T(X=0.0,0.1,0.2,0.3,0.5,0.7,0.9,1.0;T表示焙烧温度),T=500,650,800 ℃)复合氧化物催化剂用于甲烷的催化燃烧。通过XRD、N2吸/脱附、TG-DSC、UV-Vis-DRS和TPR表征手段研究了不同组成催化剂的物理化学性质及其对甲烷催化燃烧活性。结果表明,在500 ℃焙烧的情况下Mn进入CeO2晶格形成均相固溶体催化剂的最大取代值为0.7,而当Mn继续增加时则出现Mn2O3晶相偏析,同时各催化剂具有较高的比表面积;随着焙烧温度的升高,进入CeO2晶格的Mn最大取代值逐渐减少,650和800 ℃时分别为0.5和0.3,且比表面积相应降低。Ce1-XMnXO2-a-800催化剂的还原行为大致呈现三阶段,即为Mn2O3 → Mn3O4的还原(340~420 ℃),Mn3O4 → MnO的还原(420~480 ℃)和体相氧化铈的还原(700~900 ℃),且Mn的引入整体上提高了催化剂的可还原能力。甲烷催化燃烧活性评价结果表明,比表面积并非影响催化剂活性的主要因素,影响催化剂甲烷催化活性的主要因素为催化剂的组成、可还原能力和焙烧温度;而其中以Ce0.3Mn0.7O2-a-800催化剂表现出较高的甲烷催化燃烧活性,在甲烷转化率为10%和90%时的温度分别为430 和613 ℃。进一步考察Ce0.3Mn0.7O2-a在不同温度(500、650、800和1 000 ℃)焙烧后的催化活性表明,随着焙烧温度的提高催化剂催化活性降低。  相似文献   

6.
采用共沉淀法制备了Zr0.5Ti0.5O2载体材料,将其掺杂在CeO2-Al2O3 (CA)基催化剂中, 并对其催化活性进行了超临界裂解测试, 采用全自动吸附仪、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、程序升温脱附(TPD)等方法对催化剂进行了表征. 实验结果表明, 催化剂能够明显降低裂解反应的温度, 600 ℃ CA基催化剂产气率是热裂解的2.8倍, 掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂是热裂解的4.0倍, 650 ℃时, 掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料的CA基催化剂热沉提高了0.55 MJ·kg-1. BET结果表明, 掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体后催化剂出现双孔结构, 部分小孔的出现使得乙烯的选择性提高; NH3-TPD结果表明, 掺杂Zr0.5Ti0.5O2载体材料后, 催化剂强酸位的酸量增加了4.0倍,催化剂表现出更强的表面酸性和更集中的强酸酸中心密度, 有利于裂解多产烯烃.  相似文献   

7.
使用溶胶-凝胶法制备了纳米级不同K取代量的La2-xKxCuO4催化剂,通过H2-TPR,XRD,FT-IR和SEM等多种分析方法对催化剂进行了表征,利用程序升温氧化反应(TPO)就催化剂对碳颗粒物燃烧的催化活性进行了评价。结果表明:以K^+部分取代La2CuO4中的La^3+,La2-XKXuO4催化剂对soot催化燃烧的活性明显提高,其中K^+的取代量对La2CuO4的晶形和活性都产生不同的影响;当x=0.2时,La1.8K0.2CuO4催化剂上呈四方晶相,soot的起燃温度下降到320℃。  相似文献   

8.
Al2O3催化剂结构对催化臭氧化活性的影响   总被引:6,自引:0,他引:6  
以Al2O3为催化剂催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯. 通过XRD、比表面积、孔结构、FTIR和活性评价等方法对催化剂的物化性质及催化活性进行了研究, 考察了焙烧温度、成型粒径对催化剂活性的影响. 结果表明, Al2O3催化剂对臭氧化降解邻苯二甲酸二甲酯具有很高的催化活性, 反应120 min后, 总有机碳(TOC)的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%; 焙烧温度对催化剂的活性具有很大的影响, 600 ℃催化剂催化活性最高; 随着焙烧温度的升高, Al2O3晶型经历了从γ-Al2O3θ-Al2O3α-Al2O3的转变, 催化剂的比表面积、焙烧得到的孔容逐渐变小, 晶体粒径变大, 表面•OH数量减少, 催化活性下降. Al2O3成型粒径的减小, 提高了催化剂的外比表面积, 减小了内部传质扩散的影响, 从而提高了催化活性.  相似文献   

9.
采用共沉淀法制备了系列Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2-Al2O3催化剂, 其中0≤x≤0.4且Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2与Al2O3的质量比为1:1. 考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能, 并用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征. 研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体. 当x=0.2时, Ce3+离子在催化剂表面有一定的富集, 此时催化剂具有最大的β氧脱附峰和最好的表面还原性能, 同时具有良好的催化碳烟氧化活性, 碳烟在该催化剂的起燃温度为360 °C, 具有较好的应用前景.  相似文献   

10.
等离子体在同时去除NOx和碳烟催化反应中的作用   总被引:9,自引:0,他引:9  
采用程序升温反应(TPR)技术,研究了等离子体辅助同时催化去除富氧柴油机尾气中NOx和碳烟(soot)的反应特性.研究结果表明,等离子体提高了同时去除NOx-soot的催化反应活性,降低了碳烟的燃烧温度,使碳烟起燃温度从300 ℃降到280 ℃,燃尽温度从425 ℃降到380 ℃;同时,等离子体辅助提高了NOx转化为N2的效率,使催化选择性从1.12%提高到1.53%.本文还分别研究了在NO和O2的环境中,有或没有等离子体作用下,碳烟在催化作用下的去除特性.等离子体作用使得NO在和O2共存、只有NO和只有O2存在的各种条件下,碳烟的催化燃烧活性都有不同程度的提高,促进了N2的生成.此外,本文也对等离子体辅助同时催化去除NOx-soot的机理进行了探讨.  相似文献   

11.
以铈锆固溶体(Ce0.5Zr0.5O2)修饰的高比表面积SiC为载体,采用两步浸渍法制备了Ni、Fe和Co基催化剂,研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)和H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征.分析结果表明,Ni、Fe和Co部分进入Ce0.5Zr0.5O2固溶体晶格内部,导致催化剂体相形成更多的缺陷;同时Ce0.5Zr0.5O2固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行,促进了氧吸附、传输和对甲烷的活化.另外,SiC和Ce0.5Zr0.5O2固熔体良好的抗积碳性能,有效避免了催化剂在富甲烷反应气氛中因积碳而失活,从而使三种催化剂均具有优良的催化燃烧脱氧活性和稳定性.其中,Co/Ce0.5Zr0.5O2/SiC活性最高,可在320℃活化催化甲烷,并在410℃实现完全脱氧.  相似文献   

12.
以TiO2和K2CO3为原料,采用固相法合成K/Ti比不同的钛酸钾催化剂。利用XRD和SEM对催化剂结构进行表征,并通过程序升温反应(TPR)对催化剂活性进行评估。结果表明,K2Ti2O5在850℃达到较好的结晶度,分别以CH3COOK、KNO3及K2CO3作为K前驱体时,制备出的K2Ti2O5结晶程度基本一致;K/Ti比较高的K2Ti2O5可明显降低碳黑颗粒氧化温度,最低起燃温度为280℃,且K2Ti2O5比担载贵金属Pt催化剂的碳黑氧化催化活性更高。  相似文献   

13.
为解决LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料在高温下循环性能差的问题,本文通过固相法对材料进行锆掺杂改性,研究了不同掺杂量对LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2晶体结构和电化学性能的影响。研究表明,当锆掺杂量为1% (x)时,可以降低LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2结构中的Li+/Ni2+离子混排,有助于材料电化学性能的提高,尤其是高温循环性能。在25 ℃、3.0-4.3 V下, Li(Ni0.5Co0.2Mn0.3)0.99Zr0.01O2在1C循环95次后容量保持率为92.13%,优于未掺杂样品(87.61%)。在55 ℃下, Li(Ni0.5Co0.2Mn0.3)0.99Zr0.01O2在1C循环115次后容量保持率仍有82.96%,远高于未掺杂样品(67.63%)。因此,少量锆掺杂对提升LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的高温循环性能有积极作用。  相似文献   

14.
采用溶胶-凝胶法制备了Sn0.5Ti0.5O2固溶体.用X射线衍射(XRD)、差热分析(DTA)和红外(IR)技术对材料的结构和热稳定性进行了分析表征.固溶体的热稳定性与起始反应温度有关,在40℃水浴温度下制备的凝胶经1000℃烧结,发生了相分解,出现了富Sn和富Ti相,而在80℃水浴温度下制备的凝胶经1200℃烧结也不发生相分解,仍以Sn0.5Ti0.5O2相存在,而且用差热分析也得到了同样的结论.  相似文献   

15.
李涛  王胜  高典楠  王树东 《燃料化学学报》2014,42(12):1440-1446
采用均相法制得Ce0.8Zr0.2O2载体,并以其为载体等体积浸渍制得一系列负载型Ru催化剂。在0.1 MPa、GHSV为10000 h-1、H2/CO2为3.5(物质的量比)的条件下,对催化剂进行评价。借助TG-DSC、BET、H2-TPR等技术对所制备的载体和催化剂进行表征,结果表明,500℃焙烧的载体具有适中的比表面积和孔径并形成了Ce-Zr固溶体,与载体形成弱相互作用的Ru能够显著提高催化剂的活性,适宜的还原方式能促进活性组分的均匀分布。采用500℃焙烧的载体浸渍Ru Cl3溶液,干燥后在400℃焙烧,并使用水合肼和H2两次还原后的催化剂活性最高,在290℃时,H2转化率可达到93.57%。  相似文献   

16.
制备了KNO3/Al2O3负载型固体碱催化剂,通过XRD、DRIFT、低温氮吸附、ICP和碱度滴定等手段对催化剂表面性质进行了表征,研究了其对大豆油与甲醇酯交换制备生物柴油的催化性能,剖析了在反应过程中该催化剂的催化本质以及失活原因。结果表明,高温焙烧后Al2O3表面KNO3完全分解,形成了大量偏铝酸钾分散在载体表面;在酯交换反应时Al2O3表面的偏铝酸盐等活性组分不断溶出并参与反应,这是该催化剂表现出高活性的主要原因。在反应过程中生成的产物生物柴油和甘油对催化剂的活性有很大影响,其中,生物柴油与活性物种发生的皂化反应是造成催化剂失活的主要原因。  相似文献   

17.
采用溶胶凝胶法制备了系列不同Ce/Zr物质的量比的Ru/CexZr1-xO2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、拉曼(Raman)光谱、储氧能力(oxygen storage capacity,OSC)、热重(TG)以及吡啶红外(Py-FTIR)等手段对其进行了表征,考察了该催化剂在湿式氧化苯酚反应中的性能。结果表明,ZrO2可与CeO2形成固溶体;随着ZrO2掺杂量的增加,CexZr1-xO2固溶体的OSC值增大。相比于CeO2,掺杂ZrO2后催化剂表面的L酸量明显增多。催化剂湿式氧化(catalytic wet air oxidation,CWAO)性能与OSC和表面酸性均有密切的关系:催化剂表面的L酸有利于苯酚氧化生成CO2,而OSC过高会导致催化剂表面积炭,使催化剂失活。当ZrO2掺杂量为25%时,在160℃、2 MPa纯氧条件下,催化氧化苯酚5 h后,苯酚转化率和总有机碳(total organic carbon,TOC)去除率分别为100%和99%,说明该催化剂具有优异的苯酚氧化性能。  相似文献   

18.
Volatile organic compounds (VOCs) are both harmful to human health and the environment; however, catalytic combustion offers a promising method for VOC purification because of its high efficiency without secondary pollution. Although manganese-based catalysts have been well studied for VOC catalytic oxidation, their catalytic activity at low temperature must be improved. Alkali metals as promoters have the potential to modulate the electronic and structural properties of the catalysts, improving their catalytic activity. Herein, a Ce0.65Zr0.35O2 support was prepared by co-precipitation and MnOx/Ce0.65Zr0.35O2 catalysts were obtained through the incipient-wetness impregnation method. The catalytic properties of K-modified MnOx/Ce0.65Zr0.35O2 for toluene oxidation with different molar ratios of K/Mn were investigated. In addition, the catalysts were characterized by XRD, UV/visible Raman, Hydrogen temperature program reduction (H2-TPR), Oxygen temperature programmed desorption (O2-TPD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and in situ diffuse reflectance FTIR spectroscopy (DRIFTS) experiments. The results showed that alkali metal doping with K significantly improved the catalytic activity. In particular, when the molar ratio of K/Mn was 0.2, the monolith catalyst Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 exhibited the best performance with the lowest complete conversion temperature T90 of 242 ℃ at a GHSV of 12000 h−1. The XRD results suggested that MnOx was uniformly distributed on the surface of the catalyst and that Mn4+ partially reduced to Mn3+ on the addition of K. The Raman spectrum demonstrated that with increasing K content, both the β- and α-MnO2 phases coexisted on the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst, increasing the number of surface defect sites. The H2-TPR experiment results confirmed that Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 exhibited the lowest reduction temperature and good reducibility. From the O2-TPD experiments, it was clear that Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 contained the most surface adsorbed oxygen species and excellent lattice oxygen mobility, which benefitted the toluene oxidation activity. In addition, the XPS results suggested that the content of surface adsorbed oxygen species of the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst was the highest among all the tested samples. In addition, toluene-TPSR in N2 as measured by in situ DRIFTs analysis demonstrated that available lattice oxygen was present in the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst. Therefore, the Mn/Ce0.65Zr0.35O2-K-0.2 catalyst exhibited the best redox properties and oxygen mobility of the prepared samples and showed excellent activity toward toluene oxidation. Therefore, it was concluded that the addition of an appropriate amount of K improved the redox performance of the catalyst and increased the number of surface defect sites and mobility of the lattice oxygen of the catalyst as well as the concentration of the surface active oxygen species, thereby significantly improving catalytic ability.  相似文献   

19.
P2-type layered oxide Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 is recognized as a very promising cathode material for sodium-ion batteries due to the merits of high capacity, high voltage, low cost, and easy preparation. However, its unsatisfactory cycle and rate performances remain huge obstacles for practical applications. Here, we report a strategy of SnO2 modification on P2-type Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 to improve the cycle and rate performance. Scanning electron microscope(SEM) and transmission electron microscope(TEM) images indicate that an insular thin layer SnO2 is coated on the surface of Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 after medication. The coating layer of SnO2 can protect Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 from corrosion by electrolyte and the cycle performance is well enhanced. After 100 cycles at 1 C rate(1 C=200 mA/g), the capacity of SnO2 modified Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 retains 83 mA·h/g(64% to the initial capacity), while the capacity for the pristine Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 is only 38 mA·h/g(33.5% to the initial capacity). X-Ray photoelectron spectroscopy reveals that the ratio of Mn4+ increases after SnO2 modification, leading to less oxygen vacancy and expanded lattice. As a result, the capacity of Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 increases from 178 mA·h/g to 197 mA·h/g after SnO2 modification. Furthermore, the rate performance of Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 is enhanced with SnO2 coating, due to high electronic conductivity of SnO2 and expanded lattice after SnO2 coating. The capacity of SnO2 modified Na0.67Fe0.5Mn0.5O2 at 5 C increases from 21 mA·h/g(pristine Na0.67Fe0.5Mn0.5O2) to 35 mA·h/g.  相似文献   

20.
从Pd纳米粒子出发制备了具有核壳结构的新型纳米Pd@SiO2/Ce0.4Zr0.6O2三效催化剂及作为参比的Pd/Ce0.4Zr0.6O2催化剂, 采用X射线衍射、 透射电子显微镜、 氢气程序升温还原和氮气低温吸附-脱附等技术对催化剂的物化性质进行了表征, 研究了Pd@SiO2/Ce0.4Zr0.6O2和Pd/Ce0.4Zr0.6O2催化剂的三效反应催化活性和热稳定性. 结果表明, SiO2壳层可以抑制Pd粒子的团聚, 同时还能抑制Pd物种的再分散, 减少Pd的流失. 具有核壳结构的纳米Pd@SiO2/Ce0.4Zr0.6O2催化剂具有更好的三效催化活性和更高的热稳定性.  相似文献   

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