二氧化碳氧化丙烷制丙烯催化反应的研究：铬镁铝复合氧化物催化剂？…

以共沉淀法合成的铬镁铝类水滑石为前体,制备了一系列不同原子比的铬镁铝复合氧化物,研究了其对二氧化碳氧化丙烷制丙烯发生的催化性能。采用微量吸附量热技术,以ＣＯ２和ＮＨ３为探针分子定量地表征了样品表面酸碱中心的强度和数量,并与其催化性能进行了关联。     

Cu(Al)O复合物表面酸碱性质的微量吸附量热研究

673K分解Cu/AI物质的量比分别为0．5、1和2的Cu-AI水滑石转化为Cu(AI)O复合物。XRD测定仅显示CuO物相,表明组成成分较均一。微量吸附量热法测定Cu(AI)O复合物表面酸碱中心的强度和数量,给出了吸附分子CO2／NH3的吸附曲线。量热结果展示,样品的酸中心强度顺序是：0．5CAO＞CAO＞2CAO,而碱中心强度顺序是：0．5CAO＜CAO＜2CAO。显然,样品的酸性（碱性）随着AI(Cu)含量的提高而逐渐增强。研究表明,样品的NH3和CO2起始吸附热与其Sanderson电负性线性相关。     

钴钼氧化物催化剂对丙烷催化氧化脱氢反应的研究

考察了Ｃｏ－ＭＯ原子比不同的氧化物对丙烷催化脱氢制丙烯的催化活性和选择性，并利用ＸＲＤ、ＴＰＲ、ＩＲ和ＸＰＳ等技术，表片了催化剂的体相及表面结构，研究表明，催化剂的Ｃｏ－Ｍｏ比对催化性能的影响随反应温度而改变，当Ｃｏ－Ｍｏ比低于１时，在４００－４４０℃温度范围内，丙烯的选择性可达４０－６５％，显示了此系列催化剂对丙烷氧化脱氢丙烯的低温催化性能，ＭｏＯ３单相的存在有利于丙烯的生成。     

MgFeO氧化物催化剂酸碱性质的微量吸附量热研究

ＭｇＦｅＯ氧化物催化剂酸碱性质的微量吸附量热研究屠迈，沈俭一，陈懿（南京大学化学化工学院，２１００９３）全面描述固体酸碱催化剂表面酸碱性质应当包括测定酸碱中心的类型（即Ｂ型和Ｌ型）、强度和数量或强度分布，这些性质与其催化性能有密切的联系。从固体表面吸...     

Ni- Co- Al混合氧化物的制备及其丙烷氧化脱氢催化性能

采用恒定pH共沉淀法制备不同Ni/Co摩尔比的3(Ni_xCo_(1-)_x)-Al类水滑石前驱体, 600℃焙烧得3(Ni_xCo_(1-)_x)Al混合氧化物(MMO)催化剂(x=1, 0.95, 0.90, 0.75, 0.50, 0.25, 0),通过电感耦合等离子体发射光谱、 N_2物理吸附-脱附、 X射线衍射和透射电子显微镜表征其组成、表面织构、晶相和微观形貌,考察Ni/Co摩尔比对其丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能的影响.结果表明, 3(Ni_(0.90)Co_(0.10))Al MMO催化剂催化性能最佳:丙烯选择性随反应温度升高未发生明显降低,反应温度500℃时丙烷转化率31%、丙烯选择性48%,丙烯收率15%,且催化剂寿命良好.通过X射线光电子能谱、 H_2程序升温还原和原位电导测试研究发现,掺杂少量Co后催化剂表面Ni(II)与Co(II/III)间存在电子交互作用,表面类NiO相分散性提高,晶格氧物种增多,催化剂具有优良的氧化还原可逆性.     

铝硼复合氧化物负载Pt-Sn催化剂的丙烷脱氢性能研究

采用蒸发自组装法制备铝硼复合氧化物（(AlxBy)2O3）,真空络合浸渍法制备PtSn双金属催化剂,并应用于丙烷脱氢制丙烯。采用N2物理吸附、SEM、X射线粉末衍射、H2-TPR、NH3-TPD和TG对催化剂进行表征。掺入B可大幅增加载体的总酸量和酸中心密度,降低酸强度。当B掺入量为10%时,Cat-A0.9B0.1的总酸量是Cat-AB0总酸量的2.45倍,且只有弱酸中心。当B掺入量为50%时,Cat-A0.5B0.5的酸中心密度是Cat-AB0的4.3倍。以铝硼复合氧化物负载的催化剂均优于纯氧化铝负载的催化剂,催化剂的脱氢活性和稳定性与载体的硼铝摩尔比之间存在如下规律：A0.9B0.1＞A0.7B0.3＞A0.5B0.5＞AB0。 关键词：铝硼复合氧化物;PtSn/ (AlxBy)2O3催化剂;丙烷脱氢     

介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯

以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂, 异丙醇铝为氧化铝的前驱物, 采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂, 并以介孔氧化铝为载体, 采用浸渍法制备了负载Ni-Co 氧化物催化剂. 采用N₂吸附-脱附、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)以及激光拉曼光谱(LRS)等技术对催化剂的结构与性质进行表征, 并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢反应性能. 结果表明: 一锅法制备的各催化剂均有大的比表面积和规整的孔道结构, 且负载的金属氧化物高度分散; 而浸渍法制备的催化剂, 其载体的介孔结构被破坏并有Co₃O₄晶相生成. 在考察的催化剂中, 一锅法合成的介孔氧化铝负载Ni-Co 氧化物催化剂表现出最佳的丙烷氧化脱氢性能. 在450 °C、C₃H₈:O₂:N₂的摩尔比为1:1:4和空速(GHSV)为10000 mL·g^-1·h^-1条件下, 该催化剂上丙烯产率为10.3%, 远高于浸渍法制备的催化剂上所获得的丙烯产率(2.4%). 关联催化剂表征和反应结果, 讨论了催化剂结构与性能之间的关系.     

介孔镁铝复合氧化物的成孔机理及其结构特征

采用自行创制的成核/晶化隔离法,通过调变晶化时间制备了不同粒径的层状前体——镁铝水滑石,并将其于500℃焙烧,制得了孔径分布窄、具有介孔结构特征的镁铝复合氧化物,且该双金属复合氧化物的晶相结构是兼有MgO晶相和层状结构的复相结构.     

以镁铝水滑石为前驱体制备复合氧化物催化丙酮气相缩合反应

采用共沉淀-恒温晶化法制备了系列镁铝水滑石(Mg-Al-LDH)样品,对镁铝水滑石在500 ℃焙烧得到镁铝复合氧化物(Mg-Al-LDO),采用IR、XRD、CO₂-TPD、SEM及N₂吸附-脱附等方法对Mg-Al-LDH和Mg-Al-LDO进行了表征。在温度250 ℃、液时空速1 h^-1条件下,采用固定床对镁铝复合氧化物催化剂对丙酮缩合反应的性能进行微反活性评价。研究结果表明,晶化时间与镁铝复合氧化物的弱碱性位和强碱性位的密度相关。丙酮缩聚反应的主要产物为异佛尔酮(IP)和异丙叉丙酮(MO),以及少量的异丙烯基丙酮、双丙酮醇,均三甲苯等。丙酮缩聚制备异佛尔酮的反应需要催化剂表面弱碱性位(S_w)与强碱性位(S_s)的协同作用,S_w与S_s需要匹配。晶化12 h得到的镁铝复合氧化物催化剂(LDO-12)的S_w/S_s=1.3,异佛尔酮(IP)选择性为65.3%,单程有效收率(IP+MO)为14.8%。     

乙烷部分氧化制C2氧化物用Fe-A1-P-O催化剂的研究 Ⅱ．Fe-A1-P-O催化剂的吸附及催化性能

用化学吸附-IR，化学吸附-TPD和微反技术研究了超细Fe-Al-P-O催化剂的化学吸附性能及对乙烷部分氧化反应的催化性能．结果表明，乙烷能够以-CH3中的H原子吸附于催化剂表面P=O键的端氧上形成分子吸附态，并且随着吸附温度的升高，对乙烷的吸附强度逐渐增大；乙烯则主要是以C=C双键吸附在催化剂的Lewis酸位：Fe3 上．乙烷部分氧化反应的主要产物为乙烯和COx，但在反应物中引入氢的条件下，乙烷部分氧化反应的性能大为改善，并可生成乙醇和乙醛等含氧化合物．     

负载型聚酰亚胺-ZrO2杂化膜的制备、表征与应用

 以硅藻土-莫来石陶瓷膜管为支撑体,以SiO2膜为过渡层,采用溶胶-凝胶法制备了负载型聚酰亚胺-ZrO2杂化膜(PI-ZrO2/SiO2/K-M),并采用TG-DTA,IR,BET,SEM,渗透测定和微反技术对杂化膜进行了表征和测试. 结果表明,杂化膜的成膜状况良好,厚度约为1.2 μm,平均孔径约为3 nm; 杂化膜的N2渗透通量大于1.5 μmol/(m2·Pa·s),对丙烯/丙烷的分离因子可达1.5. 以Pd-Cu/MoSiO为催化剂,以PI-ZrO2/SiO2/K-M膜管为反应器,在400 ℃下CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应的转化率可达11.5%,丙烯选择性为95.7%,明显高于同温度下的常规催化反应.     

钴铬复合氧化物超细微粒的制备,结构及其催化性能

钴铬复合氧化物超细微粒的制备、结构及其催化性能刘常坤，申永存，奚强（武汉化工学院精细化工系武汉４３００７３）关键词钴铬复合氧化物，超细微粒，催化剂，制备，结构，催化氧化，三甲苯酚，三甲苯醌２，３，６－三甲苯酚（ＴＭＰ）的氧化产物之一２，３，６－三甲苯...