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1.
用化学还原法制备Ni-B/siO2非晶态催化剂,用XRD、SEM等对其非晶态特征进行表征,并用于苯乙酮的催化加氢实验,讨论了加氢反应条件对苯乙酮的转化率及选择性的影响.结果表明,Ni-B/SiO2非晶态催化剂具有很高的催化活性,在80℃、氢气压力3.0MPa、反应时间5h条件下,苯乙酮的转化率为100%,其中α-苯乙醇选择性为92.1%,乙苯为4.9%,其余(环己基甲基酮和α-环己基乙醇)为3.0%;在120℃、氢气压力3.0MPa、反应时间5h的条件下,苯乙酮的转化率为100%,其中乙苯选择性为90.2%,其余(α-苯乙醇、环己基甲基酮和α-环己基乙醇)为9.8%.因此,温度改变对产物分布有极大的影响. 相似文献
2.
NiB/SiO2非晶态合金催化剂用于糠醇加氢制四氢糠醇的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用化学镀方法制备了负载型NiB/SiO2非晶态合金催化剂,并采用ICP、BET、TEM、XRD等手段研究了NiB在SiO2表面的存在状态及非晶性质。研究了糠醇在该催化剂上加氢制备四氢糠醇的反应行为,考察了反应温度、压力、搅拌速度等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在2.0MPa、120℃、550r/min时,糠醇的转化率在99%以上,四氢糠醇的选择性可达100%。在此条件下和骨架Ni的催化性能相当。 相似文献
3.
微波辅助Ni-B/SiO2非晶态催化剂的制备及其在硝基苯加氢中催化性能的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用微波辐射干燥浸渍法获得的Ni2 /SiO2,再由液相KBH4还原制备Ni-B/SiO2非晶态催化剂,在液相硝基苯加氢反应中,该催化剂对苯胺的选择性为100%,催化活性显著高于由传统加热法制备的Ni-B/SiO2.根据XRD、XPS、SEM和氢吸附等表征,两种催化剂具有相似的活性中心本质,催化性能的不同主要归因于分散度的区别.与传统加热法相比,微波加热具有受热均匀以及增强Ni2 与载体SiO2相互结合力的特点,导致Ni-B/SiO2(MW)分散度增加,并能减少催化反应过程中活性相的脱落流失,延长催化剂使用寿命. 相似文献
4.
以壳聚糖(CS)对SiO2进行表面修饰, 采用浸渍还原法制备了负载型Ni-B非晶态合金催化剂(Ni-B/CS/SiO2), 并采用XRD、FTIR、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)、BET、XPS、TEM、SAED等表征方法研究了催化剂的非晶性质、原子组成、尺寸分布及粒径大小等. 考察了催化剂对糠醇加氢制四氢糠醇反应的催化性能, 并与没有壳聚糖修饰的Ni-B/SiO2催化剂及Raney Ni催化剂进行了对比. 结果表明, 加入壳聚糖制得的Ni-B/CS/SiO2催化剂的活性组分Ni-B团簇粒径更小, 表面活性组分浓度更高, 催化活性更高. 相似文献
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非晶态合金催化剂NiB、NiB/TiO2的制备、表征及其环丁烯砜加氢催化活性的研究 总被引:10,自引:1,他引:10
分别采用化学还原法和浸渍还原法制备了系列NiB及NiB/TiO2非晶态合金催化剂,用XRD、ICP、SEM、SAED和DSC等技术对催化剂的物性进行了表征,并将其用于环丁烯砜加氢反应,研究了制备条件(镍硼摩尔比、滴加方式和金属离子浓度)对非晶态合金催化剂加氢活性的影响。结果表明,选择镍硼摩尔比为1:2,Ni^2 浓度为0.1mol/L,采用正滴加方式(将KBH4溶液滴加到Ni(NO3)2溶液中)所制得的NiB非晶态合金催化剂环丁烯砜加氢活性优于RaneyNi催化剂,对于NiB/TiO2负载型非晶态合金催化剂,镍的实际负载量达14.5%时,NiB/TiO2与NiB的环丁烯砜加氢催化活性相当。 相似文献
7.
负载型Ni—B非晶态合金催化剂的表征及催化性能 总被引:2,自引:0,他引:2
采用ICP,XRD,DSC,SEM和TEM等技术对负载型Ni-B非晶态合金催化剂进行了表征,研究了这类催化剂对乙烯中微量乙炔的选择加氢性能。结果表明,在负载型非晶态合金催化剂中,Ni-B超细微粒的形式分散在载体上,但在不同载体上的分散度不同。通过载体的引入,提高了非晶态合金的热稳定性,阻止了超细Ni-B的聚集。负载型非晶态合金催化剂对乙烯中微量乙炔的选择加氢表现出优良的催化性能。 相似文献
8.
壳聚糖负载Pd催化剂的制备和在苯乙酮手性加氢中的作用 总被引:2,自引:0,他引:2
将天然手性高分子聚合物壳聚糖(CS)负载到SiO2上制得CS-SiO2载体,通过配位反应将Pd链接到该载体上,制得多相Pd-CS-SiO2手性加氢催化剂.以苯乙酮不对称氢转移加氢为模型反应,在空气氛围中研究了Pd-CS-SiO2的催化反应性能,考察了Pd的负载量、碱助剂、反应温度、反应时间等对反应转化率、选择性和对映选择性等的影响.结果表明,Pd-CS-SiO2催化剂具有较好的催化活性和选择性.使用强碱NaOH为助催化剂时,可提高氢转移加氢反应的速率和转化率;高的Pd负载量有利于苯乙酮转化率的提高,降低Pd的负载量有利于提高产物的对映选择性;提高反应温度有利于提高催化剂的反应活性,降低反应温度有利于提高产物的对映选择性.在30℃反应24h,产物R-1-苯乙醇的对映体过量值可达13.7%. 相似文献
9.
采用程序升温还原法和次磷酸盐歧化法制备了Ni_2P/SiO_2催化剂,结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对Ni_2P/SiO_2催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明,两种方法均可制备出仅含Ni_2P活性相的Ni_2P/SiO_2催化剂,在反应温度340℃、氢气压力4 MPa、空速为20.8 h~(-1)下,程序升温还原法制备的Ni_2P/SiO_2催化剂表现出更高的萘加氢活性,这主要是因为程序还原法制备的Ni_2P/SiO_2催化剂中有更多Ni_2P物种生成,提供了较多的活性位点(CO吸附量21.6μmol/g);且催化剂表面弱酸位点多,有利于芳烃吸附。当选用程序升温还原法制备Ni_2P/SiO_2催化剂时,在保证生成纯相Ni_2P的前提下,较低的Ni/P比更有利于合成高加氢活性的Ni_2P/SiO_2催化剂。 相似文献
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苯部分加氢制环己烯的非晶态Ru-M-B/ZrO2催化剂的表征 总被引:13,自引:0,他引:13
采用化学还原法,制备了高活性,高选择性非晶态RU-M-B/ZRO2催化剂,并将其用于催化苯部分加氢制环己烯,在140℃、5.0Mpa氢压下,苯转化40%时,环己烯选择性达到85%左右。环己烯最高收率达到52.1%,用XRD、SEM、BET比表面积测定等手段对摧化剂进行表征,XRD和SEM测试表明,RU-U-B/ZRO2属于非晶态,活性组分高度分散,XRD结果证实,在加氢过程中,非晶分解,RU晶化;温度愈高,RU晶化愈快,催化剂的活性、选择性与RU微晶的粒径有关,RU微晶粒径应控制在5nm左右,BET比表面积测定表明,ZRO2的负载提高了催化剂的比表面积,从而有利于活性组分的高度分散,并可阻止RU微晶的长大,讨论了B和ZRO2对提高选择性的作用。 相似文献
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超细Pd—B/SiO2非晶态合金加氢反应的催化活性 总被引:8,自引:1,他引:7
采用浸渍法并通过KBH4还原制备超细Pd-B/SiO2非晶态合金催化剂,以硝基苯加氢生成苯胺为目标反应,考察了上述催化剂的活性和选择性及热稳定性,并与晶态Pd-B/SiO2和Pd/SiO2催化剂及非负载型Pd-B非晶态合金催化剂进行了比较。 相似文献
13.
Phenylalanine (Phe) is a significant amino acid that cannot be synthesized by human themselves but must be taken from environment. It was initially found that the nanosized amorphous Ni-B/SiO2 alloy prepared by the chemical reduction method was an effective catalyst for the preparation of Phe from phenylpyruvic acid (PPA) by amination and hydrogenation. It has been found that the amorphous Ni-B/SiO2 alloy catalyst exhibits superior activity and selectivity to the traditional catalysts Raney Ni and Urushibara nickel. The effects of reaction time, amounts of catalysts and ammonia solution, reaction temperature, and H2 pressure on the reaction have been investigated systematically. The results indicated that the yield of Phe was 97.9%, and the selectivity for Phe reached 98.9% when the reaction was carried out for 3 h at 333 K and 2.0 MPa of H2 with m(Cat.) : m(PPA) = 0.6 : 1.0 and n(NH3) : n(PPA) = 3 : 1. The catalysts were characterized by XRD, AAS, XPS, BET, and TEM, and the relationship between the catalyst structure and the catalytic activity was discussed in detail. It was found that the reason why Ni-B/SiO2 amorphous alloy catalyst was much more active for the preparation of Phe could be accounted for by the presence of electron-rich Ni due to electron donation from alloying B; the smaller size of Ni-B particles, the larger specific surface area of Ni-B/SiO2. 相似文献
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Study on the Nanosized Amorphous Ru-Fe-B/ZrO2 Alloy Catalyst for Benzene Selective Hydrogenation to Cyclohexene
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A novel nanosized amorphous Ru-Fe-B/ZrO2 alloy catalyst for benzene selective hydrogenation to cyclohexene was investigated. The superior properties of this catalyst were attributed to the combination of the nanosize and the amorphous character as well as to its textural character. In addition, the concentration of zinc ions, the content of ZrO2 in the slurry, and the pretreatment of the catalyst were found to be effective in improving the activity and the selectivity of the catalyst. 相似文献
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Zn对非晶态Co-B催化剂巴豆醛选择加氢性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了Zn的两种不同修饰方式对非晶态Co-B催化剂上巴豆醛液相加氢性能的影响, 并采用ICP, XRD, DSC, XPS等手段对催化剂进行了系统的表征. 实验表明, 当反应液中加入适量的ZnCl2时, Zn2+离子一方面通过在活性位上的选择性吸附抑制C=C键的加氢; 另一方面, Zn2+离子可通过极化作用使羰基活化, 令解离吸附氢对羰基的亲电进攻更容易, 从而提高羰基的加氢活性. 当ZnCl2/Co摩尔比为5%时, 羰基加氢产物巴豆醇的最高得率为36 mol%, 达到文献较高水平. 催化剂制备时加入的ZnCl2在催化剂中以Zn(OH)2的形式存在, 并使催化剂中的Co, B氧化物增多. 这些氧化物无选择性地覆盖了活性位, 使羰基和C=C键的加氢速率以相似的程度下降, 这样不仅不能有效提高巴豆醇的选择性, 还使催化剂活性急剧降低. 相似文献
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Lingxiang Wang Dr. Liang Wang Jian Zhang Xiaolong Liu Hai Wang Prof. Wei Zhang Qi Yang Jingyuan Ma Xue Dong Seung Jo Yoo Dr. Jin‐Gyu Kim Xiangju Meng Prof. Feng‐Shou Xiao 《Angewandte Chemie (International ed. in English)》2018,57(21):6104-6108
Methods for the hydrogenation of CO2 into valuable chemicals are in great demand but their development is still challenging. Herein, we report the selective hydrogenation of CO2 into ethanol over non‐noble cobalt catalysts (CoAlOx), presenting a significant advance for the conversion of CO2 into ethanol as the major product. By adjusting the composition of the catalysts through the use of different prereduction temperatures, the efficiency of CO2 to ethanol hydrogenation was optimized; the catalyst reduced at 600 ° gave an ethanol selectivity of 92.1 % at 140 °C with an ethanol time yield of 0.444 mmol g?1 h?1. Operando FT‐IR spectroscopy revealed that the high ethanol selectivity over the CoAlOx catalyst might be due to the formation of acetate from formate by insertion of *CHx, a key intermediate in the production of ethanol by CO2 hydrogenation. 相似文献
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共轭羰基化合物的羰基选择性加氢反应被广泛用于制备重要的药物和化学中间体.利用氮掺杂碳纳米笼(hNCNC)大的比表面积和掺杂氮原子的锚定作用,构建了10 wt% Ru负载量的Ru/hNCNC催化剂,尺寸约2.4 nm的Ru纳米颗粒高度均匀地分散在hNCNC表面.用于催化苯乙酮选择性加氢制1-苯乙醇,在50.0℃、2.0 MPa H2的温和条件下,展现出优异的催化加氢性能:反应2.0 h后的苯乙酮转化率和1-苯乙醇选择性分别达到96.2%和95.8%,远优于未掺杂碳纳米笼(hCNC)和活性炭负载的Ru催化剂;循环使用6次后,其苯乙酮转化率仅略有下降(从96.2%到94.0%),明显优于Ru/hCNC.Ru/hNCNC的优异催化性能可归因于:hNCNC大的比表面积和掺杂氮原子的锚定作用有利于Ru纳米粒子的分散和固载、独特的微孔-介孔-大孔共存的分级孔结构有利于传质、掺杂氮原子有效调变了Ru催化剂的电子结构. 相似文献