激发态Rb原子间的碰撞能量转移

脉冲激光器激发Rb原子到5P_1/2态,通过碰撞能量转移Rb(5P_1/2)+Rb(5S_1/2)Rb(5P_3/2)+Rb(5S_1/2)产生5P_3/2原子,研究了5P_1/2+5P_1/2,5P_3/2+5P_3/2,5P_1/2+5P_3/2的碰撞能量合并产生态的过程。5P_1/2态原子密度利用Rb空心阴极灯通过光学吸收方法得到,而5P_3/2态密度通过5P_3/25S_1/2(D2线)与5P_1/25S_1/2(D₁线)跃迁的荧光比得到。因为5P_3/2+5P_3/2或5P_1/2+5P_3/2的能量和与5D态的能量差远小于5P_1/2+5P_1/2与5D态的能量差,因此5P_3/2+5P_3/2,5P_1/2+5P_3/2的过程将影响5P_1/2+5P_1/2的测量结果。由于精细结构能量转移的时间比5D态寿命小得多,故5P_1/2+5P_1/2,5P_1/2+5P_3/2和5P_3/2+5P_3/2产生的5D5P荧光是同时产生的。在不同的池温下测量了积分荧光信号的相对强度,5P态原子有效寿命由辐射陷获的理论得到,结合激发态原子密度得到了5P_1/2+5P_1/2,5P_1/2+5P_3/2和5P_3/2+5P_3/2碰撞能量合并截面分别为7.810-15,2.9×10-14和3.1×10-14 cm2。结果表明5P_1/2+5P_3/2与5P_3/2+5P_3/2产生5D_3/2态的截面基本是相等的。     

利用激光诱导后向荧光测定Rb[5P3/2(F'=4)]在金属膜附近的非辐射跃迁率

利用激光诱导后向荧光光谱研究了Rb蒸气一玻璃界面的85Rb[5P3/2(F'=2,3,4)→5S1/2(F=3)]超精细结构跃迁.把界面分为2个不同的区域,靠近表面厚度约为一个波长的近区和远区(蒸气区域),近区起光谱滤波器的作用.将激光分为二束,一束作为检测光通过一个室温下的Rb参考样品池,得到5S1/2(F=3)→5P3/2(F=2,3,4)半宽为51O MHz的DoPPler吸收线,其中心离F=3→F'=4跃迁约为70 MHz.另一束激光进入温度为130℃的Rb样品池,记录共振后向荧光Sob(L),将它减去远区辐射的荧光sT(L),得到近区辐射的荧光Snexp(L),它是具有半宽RF=50 MHz的Lorentz线型,而ΓRF=Γn+Γcoll+Γnr,Γn为谱线的自然增宽,Γcoll=γRb-Rb,N为碰撞增宽,γRb-Rb为增宽系数,N为Rb基态密度,Γnr为玻璃表面激发态原子的非辐射能量转移引起的附加增宽,由此得到非辐射跃迁率为Anf=4→F=3=2.4×10 8s-1,它远大于自发辐射率A(5P3/2→5s1/2/2)1.4×107s-1.     

利用激光诱导后向荧光测定Rb[5P_(3/2)(F′=4)]在金属膜附近的非辐射跃迁率

利用激光诱导后向荧光光谱研究了Rb蒸气-玻璃界面的85Rb[5P3/2（F′=2,3,4）→5S1/2（F=3）]超精细结构跃迁。把界面分为2个不同的区域,靠近表面厚度约为一个波长的近区和远区（蒸气区域）,近区起光谱滤波器的作用。将激光分为二束,一束作为检测光通过一个室温下的Rb参考样品池,得到5S1/2（F=3）→5P3/2（F′=2,3,4）半宽为510 MHz的Doppler吸收线,其中心离F=3→F′=4跃迁约为70 MHz。另一束激光进入温度为130℃的Rb样品池,记录共振后向荧光Sob（νL）,将它减去远区辐射的荧光ST（νL）,得到近区辐射的荧光senxp（νL）,它是具有半宽ΓRF=50 MHz的Lorentz线型,而ΓRF=Γn＋cΓoll＋Γnr,Γn为谱线的自然增宽,cΓoll=γRb-RbN为碰撞增宽,γRb-Rb为增宽系数,N为Rb基态密度,Γnr为玻璃表面激发态原子的非辐射能量转移引起的附加增宽,由此得到非辐射跃迁率为AnFr′=4→F=3=2.4×10^8s^-1,它远大于自发辐射率A（5P3/2→5S1/2）=1.4×107s^-1。     

Rb蒸气中的5PJ+5PJ′→5S+5DJ″碰撞能量合并

研究了Rb(5PJ) Rb(5PJ′)→Rb(5S) Rb(5DJ″)的碰撞能量合并过程,一台单模半导体激光器共振激发Rb原子的5P1/2或5P3/2态,另一与泵浦激光束反向平行的单模激光束作为吸收线探测激发态原子密度及其空间分布,吸收线分别调至5P1/2→5D3/2和5P3/2→7S1/2跃迁,由激发态原子密度和谱线荧光比得到碰撞能量合并过程5PJ 5PJ′→5S 5DJ″的截面.两台激光器同时分别激发5P1/2和5P3/2态,通过对5DJ″→5PJ的荧光探测,得到5P3/2 5P1/2碰撞转移到5D5/2和5D3/2的截面分别为(1.12±0.50)×10-14和(1.01±0.45)×10-14cm2.     

空气中飞秒激光等离子体荧光辐射光谱研究

系统地研究了不同聚焦条件下飞秒激光空气等离子体的荧光辐射特性以及空间演化情况.在紧聚焦情况下,由于焦点附近比较高的激光强度以及比较高的电子密度,辐射光谱表现为连续谱和线状原子光谱的叠加.在弱聚焦情况下,辐射光谱主要由很多分子线谱组成,而没有观测到连续谱的产生.还研究了光谱谱线强度随激光传输距离的演化情况,结果显示,光谱谱线的强度变化在一定程度上间接反映了等离子体细丝的演化情况.     

基于后向传播神经网络的激光定位系统动态范围的提升

对于脉冲激光探测系统而言,现有的峰值提取方法只能检测线性区的不饱和波形,而无法检测非线性区的饱和波形.基于脉宽分析的方法可以检测一定范围内的饱和波形,但模型复杂,拟合难度大,导致系统的检测范围受限.针对激光定位系统在非线性区检测困难的问题,本文建立了一种基于后向传播神经网络算法的能量响应模型,用于检测线性区及非线性区的...     

用光学-光学双共振光谱技术研究Cs蒸气中的共振交换碰撞

利用窄带半导体激光器泵浦所有具有相同z分量速度的基态Cs原子至激发态,研究了Cs(6P_3/2, v) +Cs(6S_1/2, v′)→Cs(6S_1/2, v) +Cs(6P_3/2, v′)的共振交换碰撞过程。与泵浦光反向平行的另一单模激光器激发6P_3/2至8S_1/2态,以检测6P_3/2态原子的速度分布,确定激发态原子的热能化效应。通过测量8S_1/2→6P_1/2荧光的尖峰强度与相应的多普勒背景的强度比,得到共振交换碰撞速率系数为k=9.62×10-7 cm3·s-1。证明了在纯碱金属蒸气中,由共振交换机制产生的热能化效应的大小比由速度改变碰撞引起的大3个数量级。     

双光子激发SO2气体激光诱导色散荧光光谱研究

以脉冲染料激光器579 nm激光为激发源,采用双光子激光诱导色散荧光光谱方法,对SO2分子第一激发带A对称电子态的激发及复杂退激发过程进行了实验研究.基态SO2分子吸收两个579 nm光子被激发至A1A2态,通过能量内转换或碰撞弛豫实现在A1 A2,B1 B1与a3B1态多个振转能级的再布居.三个电子态基振动能级向基态X1A1不同振动能级跃迁形成了305和425 nm处荧光包络与以347nm为中心的规则序列.另外,还观测到了SO2分子的三光子激发过程X1A1 →C1B2,此激发产生了200～278nm处的荧光包络和425nm处的谱线叠加现象.由实验数据计算出了SO2分子有关电子态的对称振动和弯曲振动模式的基振动角频率及非谐性常数.     

利用三维荧光光谱和吸收光谱研究雨水中CDOM的光学特性

利用荧光激发-发射矩阵光谱(excitation-emission matrix spectroscopy,EEMs)技术并结合吸收光谱初步研究了2007年厦门梅雨季节期间雨水中有色溶解有机物(CDOM)的光学特性.结果表明,雨水CDOM的吸收光谱随波长旱指数衰减,代表雨水CDOM相对含量的吸收系数α(300)范围在0.27～3.45 m-1,均值为1.08 m-1;且降雨初期CDOM含量高于降雨后期.这表明人类活动和当地的大气污染或空气质基对雨水中CDOM的贡献.雨水CDOM的EEMs光谱揭示出2类4个主要荧光峰(2个类腐殖质荧光A和C与2个类蛋白质荧光B和S)的存在.其中2个类腐殖质荧光A和c之间以及2个类蛋白质荧光B和S之间均存在一定的正相关性,说明其具有相同来源或存在某种内部联系.2个类腐殖质荧光与吸收系数α(300)之间的强正相关性,说明其控制吸收特性的基团可能与控制其荧光特性的基团具有相似性质.结果表明雨水CDOM高吸收和荧光特性在大气化学中的作用不容轻视,在受大气水体影响的太阳辐射的光谱衰减中可能起着潜在的重要作用.     

微波后向散射数据改进农作物光谱分类精度研究

利用实验区环境星多光谱数据与Envisat ASAR VV极化数据进行融合.讨论了VV极化微波后向散射数据用于改善多光谱遥感数据农作物分类的精度,并比较了不同分类方法的分类精度.结果表明,两种数据之间的融合充分利用了环境星数据的光谱信息和VV极化数据对于地物结构敏感的特征,不但增强了不同地物之间的光谱差异,而且提高了作...     

Velocity changing collisions in the laser saturation spectra of Rb D2 F″ = 2

The saturation absorption technique is applied to the ⁸⁷Rb ²S_1/2 F″ = 2 → ²P_3/2 F′ = 1, 2 and 3 transitions to study the effect of velocity changing collisions (VCC). The VCC caused Doppler pedestal increases with argon pressure from 0 to 110 mTorr and decreases with modulation frequencies of 700-3200 Hz. The resonances of the velocity selective, saturated optical pumping are washed out for pressure of 110 mTorr. The magnitude of the Doppler pedestal relative to the homogeneous features, yields a rate for velocity changing collisions of 6.5 ± 0.2 × 10⁻¹⁰ cm³ s⁻¹.     

激光激发Rb＋H2系统形成RbH分子机理的实验研究

在Rb-H2混合系统中用激光(泵浦激光)将基态Rb原子激发到Rb(5P3/2)能级,将调谐至5P3/2→7S1/2跃迁的另一激光束(检测激光)与泵浦激光反向平行通过样品池,并在池的直径方向平行移动,利用光学吸收法得到Rb(5P3/2)态的密度及其空间分布。由于辐射陷获存在,有效辐射率是自然辐射率与透射因子(发射的光子在探测区域内没有被吸收的平均概率,它与吸收截面及激发态原子密度和空间分布有关)的乘积。由5P3/2原子密度及其空间分布结合5P3/2←5S1/2跃迁线的碰撞增宽计算了透射因子。能量合并过程5P3/2 5P3/2→5S1/2 5D产生高位态5D原子,猝灭过程Rb(5P3/2) H2(v=0)→Rb(5S) H2(v=2)产生H2(v=2)态,H2(v=2)密度由Rb(5P3/2)与H2的碰撞猝灭截面得到。Rb(5D) H2和Rb(5P3/2) H2(v=2)发生碰撞反应可生成RbH分子,通过对不同H2密度时5D→5P3/2与5P3/2→5S1/2荧光强度比以及RbH分子X1Σ →A1Σ 跃迁线吸收光强的测量,首次得到了Rb(5D) H2→RbH H和Rb(5P3/2) H2(v=2)→RbH H的反应截面分别为4.02×10-17cm2和1.00×10-18cm2。实验表明,Rb(5P3/2) H2不直接生成RbH分子,而是通过二步反应产生的。     

Collisional Relaxation of the Optically Induced Dichroism of Complex Molecules in a Gas Phase

The transformation of molecular rotation with rise of the buffer gas pressure is studied. The evolution of the optically induced anisotropy is measured for perylene and 1,4-di[2-(5-phenyloxazolyl)]benzene (POPOP) in pentane at high pressures. The orientational relaxation is shown to be governed not only by the buffer gas pressure (which determines the collision frequency), but also by the efficiency of the collisional angular momentum transfer. The orientational relaxation of perylene falls in between the predictions of the strong (J diffusion) and weak (Fokker–Planck equation) collision models. The situation is found to be closer to the latter, and four collisions with pentane are approximately necessary for randomization of the perylene angular momentum. The orientational relaxation of POPOP in the vicinity of the critical liquid–gas point is demonstrated to be almost independent of the pentane pressure in the range 45–130 atm, which is a manifestation of rotational diffusion. Generally, it was found that perylene rotates more freely than POPOPdeed, under the pentane pressure of the order of 50 atm, the rotation of POPOP is highly damped and is described by the diffusion equation. On the other hand, the orientational relaxation of perylene under pentane pressures of about 100 atm exhibits characteristic features arising due to inertial effects.     

激光诱导Ni等离子体特性的研究

以Nd·YAG激光器的二倍频输出作为激发源,获得了激光诱导Ni等离子体的发射光谱,基于发射光谱,对等离子体电子激发温度和电子密度进行了测量,其典型值分别为3 714 K,4.67×1016 cm-3。测量了等离子体电子激发温度和电子密度的空间分布,发现沿垂直于激光传播方向的径向,随到中心点距离的增加,等离子体辐射的强度减小,但线型和线宽不变,表明等离子体电子激发温度和电子密度沿径向均匀分布。沿激光传播方向,随到样品表面距离的增加,等离子体辐射强度、电子激发温度和电子密度先增加后降低,在距样品表面1.5 mm处,达到最大值。采用激光诱导击穿光谱技术进行相关探测时,收集距离样品表面1.5 mm处的发射谱,有利于提高探测灵敏度。     

Collision-induced rovibrational energy transfer in small polyatomic molecules: the role of intramolecular perturbations

ABSTRACT

Various forms of time-resolved optical double-resonance spectroscopy facilitate rotationally resolved measurements of collision-induced intramolecular vibration-to-vibration (V–V) energy-transfer processes, which take a gas-phase polyatomic molecule from one distinct rovibrational energy level to another. Of longstanding mechanistic interest are questions concerning the extent to which such V–V energy transfer (ET) may be influenced by intramolecular perturbations – notably Fermi resonance (and other anharmonic mixing effects) and Coriolis coupling – within polyatomic molecular rovibrational manifolds of interest. It is evident that quantum-mechanical interference effects can arise, either inhibiting or enhancing the probability of collision-induced ET in perturbed rovibrational manifolds of certain small gas-phase polyatomic molecules, notably CO₂, D₂CO and C₂H₂. This article focuses on a blend of high-resolution rovibrational spectroscopy (characterising initial and final molecular levels and their intramolecular perturbations) and collision dynamics (with colliding molecules defined in terms of isolated-molecule spectroscopic basis states). It aims to offer fresh insights and to consider some apparent mechanistic anomalies (e.g. collision-induced quasi-continuous background effects in the 4ν_CH rovibrational manifold of C₂H₂). Various reported experiments and related theoretical treatments are critically re-examined, in order to pose and address mechanistic questions some of which still challenge detailed understanding.     

488 nm连续激光晶化本征非晶硅薄膜的喇曼光谱研究

利用等离子增强化学气相沉积系统制备了本征非晶硅薄膜,并选用488 nm波长的连续激光进行晶化.采用喇曼测试技术对本征非晶硅薄膜在不同激光功率密度和扫描时间下的晶化状态进行了表征,并用514 nm波长与488 nm波长对样品的晶化效果进行了比较.测试结果显示:激光照射时间60 s, 激光功率密度在1.57×10⁵ W/cm²时,能实现非晶硅向多晶硅的转变,在功率密度达到2.7 56×10⁵ W/cm²时,有非晶开始向单晶转变,随着激光功率密度的继续增加,晶化结果仍为单晶;在功率密度为2.362×10⁵ W/cm²下,60 s照射时间晶化效果较好;在功率密度为2.756×10⁵ W/cm²和照射时间为60 s的条件下,用488 nm波长比514 nm波长的激光晶化本征非晶硅薄膜效果较好,并均为单晶态.     

Precise measurement of hyperfine structure in the state of Rb

We demonstrate a technique to measure hyperfine structure using a frequency-stabilized diode laser and an acousto-optic modulator locked to the frequency difference between two hyperfine peaks. We use this technique to measure hyperfine intervals in the 5 P _3/2 state of ⁸⁵Rb and obtain a precision of 20 kHz. We extract values for the magnetic-dipole coupling constant A = 25.038(5) MHz and the electric-quadrupole coupling constant B = 26.011(22) MHz. These values are a significant improvement over previous results. Received 6 March 2003 Published online 15 April 2003     

强磁场下He2++H(1s)的碰撞激发过程的态选择截面研究

强磁场下的重粒子碰撞激发过程是重要的非弹性碰撞过程, 但相关研究还几乎是空白. 应用经典蒙特卡洛的方法在得到无磁场下He²⁺+H(1s)的碰撞激发截面的基础上, 详细研究了不同强度的纵向和横向强磁场环境下到不同主量子数n和磁量子数m的碰撞激发过程的态选择截面. 同时用非微扰量子方法, 得到了强磁场下靶原子的能级, 并分析了其随磁场强度变化的原因. 对碰撞过程发现由于磁场的引入导致到不同m态的激发截面有较大的分离, 同时在较低入射能区的态选择截面变化行为与磁场方向有很大关系, 这与能级变化及横向强磁场所特有的抗磁项的相互竞争有密切联系. 通过对有关事例、径迹的分析, 解释了这些变化形成的原因. 也发现由于核的运动, 沿磁场方向的轨道角动量并非绝对守恒, 而有微小的变化. 关键词： 重粒子碰撞激发 经典蒙特卡洛模拟 强磁场 态选择截面     

生物基底材料的超宽频带太赫兹光谱研究

作为一种新兴的方式,太赫兹时域光谱和成像已经被广泛应用到研究不同生物组织的光学特性。在空气等离子体处施加偏置电场对太赫兹波脉冲进行外差式相干检测(air-biased-coherent-detection,ABCD)的太赫兹系统具有超宽频带和可以在较远距离进行成像的优点,十分适用于对生物组织进行超宽谱研究,而对生物组织进行光谱测量通常需要基底材料。利用太赫兹ABCD系统对四种典型的基底材料(石英,高密度聚乙烯,聚四氟乙烯和石蜡)的光学参数进行测定,并计算其在1~15THz频率范围内的吸收系数和折射率。结果表明,高密度聚乙烯和石蜡可以很好的被用作生物组织超宽频带太赫兹光谱测量的基底材料。同时,虽然石英和聚四氟乙烯都是窄带(0.1~3THz)太赫兹系统中常用的基底材料,但是由于它们在高于5THz的频率范围内对太赫兹波具有较强的吸收,所以不能用作超宽频带太赫兹光谱测量的基底材料。     

CuSO_4溶液中Cu元素浓度的激光诱导击穿光谱测量研究

利用激光诱导击穿光谱技术对CuSO4溶液中的Cu元素浓度进行实验测量。利用配置的七种浓度的CuSO4溶液,采用统计探索性数据分析方法给出了Cu元素定标曲线,其拟合度系数R2大于0.98,激光诱导击穿光谱的平均相对偏差值为6.9%,Cu元素的平均最小检测限为12ppm。利用去一交互检验方法采用分析谱线CuⅠ324.75nm和CuⅠ327.40nm对应的七种溶液的平均测量相对误差分别为6.52%和5.86%。当Cu元素浓度在10ppm时实验相对误差较大,其值为10.3%,而浓度达到2 000ppm时相对误差值减小,仅为1.1%,说明LIBS技术在溶液较低元素浓度检测方面的准确度有待提高。研究结果表明激光诱导击穿光谱技术在环境水污染重金属元素检测方面具有潜在的应用前景。