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以甲醇为探针分子,用程序升温脱附和反应技术研究了担载型MoO_3/γ-Al_2O_3催化剂上MoO_3和γ-Al_2O_3担体间的相互作用。由于MoO_3组分对γ-Al_2O_3担体表面的覆盖作用,在He预处理的条件下,甲醇脱水反应产物CH_3OCH_3的相对摩尔百分含量随MoO_3含量增加而减少,当MoO_3含量为20%时达到恒定值。在H_2预处理的条件下,甲醇脱水生成二甲醚的相对摩尔百分含量随MoO_3含量变化的斜率最小。这是因为H_2预处理极大地破坏了MoO_3组分对γ-Al_2O_3担体表面的单层覆盖。在上述两种预处理条件下,均能从脱附产物中检测到(CH_3O)_2CH_2物种,表明Mo离子附近的阴离子空穴,能促使表面吸附的甲氧基物种发生氢转移。空气预处理的MoO_3/γ-Al_2O_3催化剂表面,对吸附的甲氧基物种有显著的氧化能力,主要的氧化产物是HCOOH。由于在低MoO_3含量的催化剂上也主要是生成氧化产物,说明吸附的甲氧基在MoO_3/γ-Al_2O_3表面上有很强的迁移能力,即吸附的甲氧基物种能够很快地迁移到具有氧化能力的Mo离子中心上。 相似文献
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用质谱检测的程序升温脱附技术研究了甲醇在Pd-La_2O_3/SiO_2催化剂上的脱附和分解行为,高温He处理过的催化剂基本上不吸附氢,但对甲醇分解仍有一定的活性和较高的选择性。H_2还原后的催化剂有较大的吸附氢的能力,对甲醇分解的活性也较高,但分解产物中CO_2的含量明显增加,LaO的助催化作用主要是提高催化剂表面甲醇吸附物类的浓度和减弱CO的吸附强度,并因此抑制它的歧化反应。 DO对吸附实验表明甲醇在催化剂表面的吸附有可逆和不可逆两种形式,对于可逆吸附的甲醇,其后DO对吸附所引起的置换效应尤为明显。 相似文献
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采用CO与金属Co在473K反应400h以上合成了Co2C样品,采用X射线衍射、透射电镜和CO程序升温还原对样品进行了表征,并采用CO程序升温脱附和CO程序升温表面反应研究了Co2C对CO的吸附及其加氢活化行为. 结果表明,Co2C微观结构由体相和表面钝化层两部分组成. 表面钝化层可被CO于477K左右去除. CO在Co2C上有2个脱附峰,其中低温脱附峰可能源于Co2C上吸附的CO,而高温脱附峰可能对应于残留于Co2C晶格内的CO. Co2C上吸附的CO可与H2反应生成醇. 相似文献
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NO在Er2O3/Bi2O3催化剂上的程序升温分解 总被引:3,自引:0,他引:3
NOx是造成大气污染的化学物质之一,因此,消除NOx是环境保护的一项重要任务,目前比较成熟的消除NOx工艺是用氨为还原剂和V2O5/TiO2为催化剂的选择催化还原(SCR)法[1],但其成本过高. 相似文献
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利用三苯基氯化锡和对苯二甲酸二钠、哌嗪荒酸二钠在甲醇中反应 ,合成了双核有机锡 (Ⅳ )配合物 [Ph3 Sn (CH3 OH)O2 CC6H4 CO2 (CH3 OH)SnPh3 ]·2CH3 OH (1)和 [Ph3 SnS2 CN(CH2 CH2 ) 2 NCS2 SnPh3 ]·2CH3 OH (2 ) .通过元素分析、红外光谱和核磁共振氢谱对其结构进行了表征 .用X射线单晶衍射测定了这两个化合物的晶体结构 .化合物 1为单斜晶系 ,空间群P2 1/n ,a =1.5 199(5 )nm ,b =0 .90 0 0 (3)nm ,c =1.82 0 6 (6 )nm ,β =113.970 (5 )° ,Z =2 ,V =2 .2 75 5(13)nm3 ,Dc=1.413g/cm3 ,μ =1.146mm-1,F(0 0 0 ) =980 ,R1=0 .0 35 3,wR2 =0 .0 6 0 6 .化合物 2为单斜晶系 ,空间群P2 1/c,a =1.5 0 6 6 (5 )nm ,b =1.0 875 (4 )nm ,c =1.35 42 (5 )nm ,β =91.6 14(5 )°,Z =2 ,V =2 .2 178(14)nm3 ,Dc=1.498g/cm3 ,μ =1.35 1mm-1,F(0 0 0 ) =10 0 8,R1=0 .0 40 1,wR2 =0 .1148.在 1和 2的晶体中 ,锡原子呈五配位畸变三角双锥构型 .配合物 1由未配位的甲醇分子通过氢键作用形成二维网状结构 相似文献
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本文通过乙苯在氢气流和氦气流中的程序升温表面反应,考察了Pt系、Re系及Pt-Re系催化剂中金属K和Sn的作用,结果认为K可降低催化剂的脱甲基性能和裂解性能,而Sn却极大地抑制了催化剂的脱甲基性能和裂解性能,同时认为Re-K/Al_2O_3催化剂比Pt-K/Al_2O_3的脱甲基能力大得多,且在Re-K/Al_2O_3中加入Pt后脱甲基能力和脱乙基能力都更进一步提高,而若在Pt-Re-K/Al_2O_3中加入Sn则能抑制Pt的裂解活性而不影响其脱氢活性,从而改善了乙苯脱氢的选择性。 相似文献
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双核有机锡(IV)配合物[Ph_3Sn(CH_3OH)O_2CC_6H_4CO_2(CH_3OH)-SnPh_3]·2CH_3OH和[Ph_3SnS_2CN(CH_2CH_2)_2NCS_2SnPh_3]·2CH_3OH的合成、表征和晶体结构 总被引:8,自引:0,他引:8
利用三苯基氯化锡和对苯二甲酸二钠、哌嗪荒酸二钠在甲醇中反应,合成了双 核有机锡(IV)配合物[Ph_3Sn(CH_3OH)O_2CC_6H_4CO_2(CH_3OH)SnPh_3]· 2CH_3OH和[Ph_3SnS_2CN(CH_2CH_2)_2NCS_2SnPh_3]·2CH_3OH(2)。通过元素分 析、红外光谱和核磁共振氢谱对其结构进行了表征。用X射线单晶衍测定了这两个 化合物的晶体结构。化合物质1为单斜晶系,空间群P2_1/n,a = 1.5199(5) nm, b = 0.9000(3) nm,c = 1.8206(6) nm,β=113.970(5)°,Z = 2,V = 2.2755 (13) nm~3,D_c = 1.413 g/cm~3,μ = 1.146 mm~(-1),F(000) = 980,R_1 = 0.0353,wR_2 = 0.0606。化合物2为单斜晶系,空间群P2_1/c,a = 1.5066(5) nm,b = 1.0875(4) nm,c = 1.3542(5) nm,β=91.614(5)°,Z = 2,V = 2. 2178(14) nm~3,D_c = 1.498 g/cm~3,μ=1.351 mm~(-1),F(000) = 1008,R_1 = 0.0401,wR_2 = 0.1148。在1和2的晶体中,锡原子呈五配位畸变三角双锥构型 。配合物1由未配位的甲醇分子通过氢键作用形成二维网状结构。 相似文献
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利用三苯基氯化锡和对苯二甲酸二钠、哌嗪荒酸二钠在甲醇中反应,合成了双 核有机锡(IV)配合物[Ph_3Sn(CH_3OH)O_2CC_6H_4CO_2(CH_3OH)SnPh_3]· 2CH_3OH和[Ph_3SnS_2CN(CH_2CH_2)_2NCS_2SnPh_3]·2CH_3OH(2)。通过元素分 析、红外光谱和核磁共振氢谱对其结构进行了表征。用X射线单晶衍测定了这两个 化合物的晶体结构。化合物质1为单斜晶系,空间群P2_1/n,a = 1.5199(5) nm, b = 0.9000(3) nm,c = 1.8206(6) nm,β=113.970(5)°,Z = 2,V = 2.2755 (13) nm~3,D_c = 1.413 g/cm~3,μ = 1.146 mm~(-1),F(000) = 980,R_1 = 0.0353,wR_2 = 0.0606。化合物2为单斜晶系,空间群P2_1/c,a = 1.5066(5) nm,b = 1.0875(4) nm,c = 1.3542(5) nm,β=91.614(5)°,Z = 2,V = 2. 2178(14) nm~3,D_c = 1.498 g/cm~3,μ=1.351 mm~(-1),F(000) = 1008,R_1 = 0.0401,wR_2 = 0.1148。在1和2的晶体中,锡原子呈五配位畸变三角双锥构型 。配合物1由未配位的甲醇分子通过氢键作用形成二维网状结构。 相似文献
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对Mn2O_3/SiO_2催化剂上湿大然气中的乙烷氧化脱氢反应进行了研究,发现Mn2O_3/SiO_2有较好的催化活性。对反应前后的催化剂进行了XRD和XPS分析,结果表明,催化剂的活性组分为Mn~3 我们认为在该催化剂上乙烷的主要活化途径是:催化剂表面的配位不饱和酸碱对(MLC~n -OLC~2-C)将吸附在它们上面的C_2H_6活化和异裂成乙基向由基,乙基自由基进一步形成C_2H_4,同时反应物O_2与催化剂作用,促使已基自由基进行脱附。 相似文献
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合成了Ag/La0 6 Sr0 4 MnO3和Ag/La0 6 Sr0 4 MnO3/γ -Al2 O3两系列催化剂 ;发现钙钛矿型La0 6 Sr0 4 MnO3对低浓度CH3OH或CO的完全氧化显示出相当高的催化活性 ,适量Ag对钙钛矿型La0 6 Sr0 4 MnO3基质的修饰使其对CH3OH或CO完全氧化催化活性获明显提高 ;在 6%Ag/2 0 %La0 6 Sr0 4 MnO3/γ -Al2 O3催化剂上 ,CH3OH完全氧化的T95温度可低至 4 1 3K ,反应尾气中CH3OH氧化中间产物HCHO和CO的含量在检测极限以下 ;而在相同反应条件下在 1 %Pd/γ -Al2 O3和 1 %Pt/γ -Al2 O3催化剂上 ,CH3OH完全氧化的T95温度分别为 5 1 2和 4 68K ,相应反应尾气中HCHO含量分别为 2 0 0× 1 0 -6 和 63 0× 1 0 -6 ;对比考察了这些催化剂的耐热性能和操作稳定性 ,并结合XRD、XPS和H2 -TPR的表征结果 ,讨论了Ag的促进使用本质 相似文献
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一维链状高价锰配合物[Mn_2(C_7H_4O_3)_4(CH_3OH)_2]·4H_2O_2CH_3OH的合成与结构 总被引:2,自引:0,他引:2
合成了一维链状高价锰配合物[Mn2(C7H4O3)4(CH3OH)2]4H2O2CH3OH,并对其进行了IR、X-射线衍射、UV-Vis和TG-DSC等表征。单晶衍射结果表明,该配合物晶体属三斜晶型,空间群P?晶胞参数a=7.653(5),b=10.486(7),c=12.943(8),=103.24(1),?=104.55(1),?=110.11(1),V=885.4(9)3,Z=1。UV-Vis光谱在547nm有一个吸收峰,相应于Mn(Ⅳ)的d-d电子跃迁光谱。 相似文献