零价铁活化过二硫酸盐氧化降解阿特拉津

利用零价铁(Fe0)活化过二硫酸钠(PDS)产生硫酸根自由基(SO4-.)降解环境中的阿特拉津。初步探讨了介质初始pH值、PDS初始浓度、Fe0加入量对阿特拉津降解率的影响,并比较了铁量相同的Fe0/PDS、Fe2+/PDS和Fe3+/PDS 3种体系对阿特拉津的降解能力。结果表明,在初始pH=6.5、1 mL初始浓度为2.0 mmol/L PDS、Fe0加入量为28 mg的条件下,反应60 min后,Fe0/PDS体系对100 mL浓度为0.10 mmol/L阿特拉津的降解率达到99.0%,远高于Fe0、PDS、Fe2+/PDS和Fe3+/PDS 4种体系对阿特拉津的降解率。另外,酸性介质、增加Fe0或PDS的投入量均有利于提高阿特拉津的降解率。同时,通过采用甲醇和叔丁醇作为分子探针鉴定了Fe0/PDS体系中产生的活性中间体SO4-.和羟基自由基(.OH)。     

纳米零价铁活化分子氧原理及降解有机污染物性能增强策略

纳米零价铁直接还原降解有机污染物运行长效性差,且不能矿化有机污染物.利用纳米零价铁还原活化分子氧生成活性氧物种可以氧化甚至矿化有机污染物.在最近的研究中,作者提出了纳米零价铁活化分子氧的双途径机理,即铁核电子转移到氧化铁壳表面的双电子还原活化分子氧途径和氧化铁表面结合态亚铁离子的单电子还原活化分子氧途径,阐释了纳米零价铁核壳结构依赖的分子氧活化降解有机污染物性能机制及性能增强策略.证实在纳米零价铁活化分子氧体系添加少量亚铁离子能在零价铁表面形成更多的结合态亚铁,显著增强纳米铁表界面活性氧物种生成量;同时,在纳米零价铁活化分子氧体系中引入少量有机或无机配体亦可提高活性氧物种产生效率,从而增强有机污染物降解性能.最后讨论了典型环境因素如pH值、共存离子、天然有机物等影响纳米零价铁活化分子氧降解有机污染物性能的规律.     

硫化零价铁去除水中污染物的效能及交互机制

如何同步提升零价铁去除水中污染物的反应速率和电子选择性已成为近年研究热点.基于无氧体系下硫化能通过抑制零价铁与水之间的副反应而改善体系还原除污染物效能,系统概括了不同硫化方式、硫化药剂和硫化程度合成的硫化零价铁理化特征,并揭示了其与硫化零价铁在不同水氧环境下去除不同污染物反应活性和电子选择性的交互机制.硫化能够主要通过...     

硫化纳米零价铁去除水体污染物的研究进展

纳米零价铁（NZVI）作为一种原料来源广泛的环境污染修复剂,被广泛应用于地下水和废水等水环境污染修复领域中.尽管这种材料具有反应活性优异、成本低和毒性低的特点,但又面临着自身性质带来的在原位修复和储存等方面的局限.在提高其在水环境中的实际应用潜力的改性方法中,硫化作用成为近10年来的一个研究热点,这也意味着NZVI改性的研究重点从提高NZVI反应活性转移到提高电子的选择性上.硫化型NZVI的制备方法各异,制备方法主要为化学法.这些硫化型材料被大量应用于水体有机污染物降解和重金属去除的研究中来考察它们的实际反应活性,其与水体污染物在不同环境体系下的反应机制也被深入研究.其中,根据硫化型NZVI降解污染物种类和反应条件的不同,大致可以分为吸附、还原和氧化这三大类.尽管目前硫化型NZVI的实际应用仍面临着较多的局限,但是在提高反应活性和电子选择性等方面突破巨大.深入地梳理硫化型NZVI的反应性能和其去除水体中污染物的反应机制的研究进展能够为未来硫化型NZVI的研究指明发展方向.由于硫化型零价铁的优异性能,该材料和相关的硫化铁系材料将会逐步成为环境修复领域的重要材料分支,具有潜在的发展前景.     

机械球磨改性零价铝的作用机制

零价铝(Zero-valent aluminum,ZVAl)具有良好的延展性和质轻等物理特性以及极低的氧化还原电位等化学特性.在新型轻质高强度复合材料的制备中,ZVAl已被优先考虑作为理想的金属基体;另一方面,作为优良的电子供体,ZVAl被用于产氢领域铝水反应的快速析氢和环境领域污染物的高效去除.机械球磨作为一种操作简...     

地铁隧道回收的零价铁光催化活化过二硫酸盐降解有机污染物

隧道颗粒物是地铁运行产生的主要污染物之一。粉末X射线衍射与X射线光电子能谱分析结果表明,从地铁隧道颗粒物回收磁性材料的主要成分为零价铁(ZVI)。以罗丹明B (RhB)为模型污染物,在低功率LED紫外光、可见光及真实太阳光照射下,ZVI具有优异的催化活化过二硫酸盐(PDS)降解RhB的性能,均可在2.0 min内实现RhB (10.0 mg·L^-1)的完全降解。通过活性物质捕获实验证实SO₄^·-、·OH、·O₂^-和h⁺均参与了RhB的降解。此外,还探究了PDS投加量、催化剂投加量、污染物浓度、pH、共存离子和共存有机质对RhB降解的影响。结果表明,该磁性颗粒物可在较宽的pH范围(2.0~10.0)、共存离子(Cl^-、SO₄^2-、HCO₃^-、H₂PO₄^-和NO₃^-)、共存有机质(腐殖酸)和真实水体环境下实现RhB的高效去除。此外,运用磁回收技术实现了ZVI的回收及循环利用。     

硫化纳米零价铁研究进展:合成、性质及环境应用

纳米零价铁(nanoscale Zero-Valent Iron,nZVI)是水环境修复领域研究最广泛的材料之一,但易团聚和氧化、电子选择性差等缺点制约了其实际应用.对nZVI表面进行硫化制备成硫化纳米零价铁(Sulfidated nanoscale Zero-Valent Iron,S-nZVI),能够提高纳米颗粒的分散性能、增强稳定性,提高电子选择性,已成为目前研究热点.本综述以“合成方法—理化性质—应用性能”为主线展开论述,首先总结了不同的硫化方法对S-nZVI理化性质的影响,重点阐释通过调控合成条件(硫化顺序、硫化剂种类、硫铁比等)以调节S-nZVI的微观结构和界面元素化学形态(实际S/Fe、硫分布、FeS_x形态等),从而改变其宏观性质(亲疏水、析氢、导电性等),最终实现对有机污染物与金属污染物的定向去除.此外,详细综述了S-nZVI用于去除卤代有机物、硝基苯有机物和重金属等污染物方面的研究进展,并对未来的研究方向进行了展望.     

硫化纳米零价铁对水中U(VI)的高效去除研究

近年来, 放射性污染物铀(U(VI))在水环境中的排放对生态环境和生物健康造成严重的威胁. 本研究采用液相还原法制备了硫化纳米零价铁(S-NZVI)材料, 并将其用于水中U(VI)的去除. 首先, 我们采取了一系列的微观表征技术探究了S-NZVI的表面特征及材料特性. 结果表明, 相比于纳米零价铁(NZVI), S-NZVI颗粒不易团聚, 性质更加稳定. 随后, 通过宏观实验探究了反应时间、温度、pH、背景离子浓度等因素对S-NZVI去除U(VI)的影响. 结果表明, S-NZVI对U(VI)的最大去除量高达562.5 mg•g^-1, 且在100 min内达到反应平衡. 宏观实验和X射线光电子能谱(XPS)分析表明S-NZVI对U(VI)的去除机理是吸附和氧化还原协同作用的结果. 此外, S-NZVI可以通过外加磁场从水中快速地进行分离, 便于材料再回收与利用. 综上, 本研究构筑了一种制备简单、便于回收且高效的U(VI)净化材料, 未来可能会在放射性核素的处理处置等相关工作中起到重要作用.     

简便荧光法测定Fenton反应产生的羟自由基

简便荧光法测定Fenton反应产生的羟自由基;芬顿反应;羟自由基;亮绿SF;荧光光度法     

荧光法研究硒酶模型化合物消除.OH自由基的作用

利用Ｆｅｎｔｏｎ反应产生的羟基自由基与苯甲酸生成具有荧光的羟化苯甲酸,用荧光法间接测定羟基自由基的含量．用荧光法研究新合成的５种硒酶模型化合物对羟基自由基的清除作用．结果表明,新合成的硒酶模型化合物对羟基自由基有良好的清除作用．该法具有简便、快速、灵敏等特点．     

Nanosilver resonance scattering spectral method for determination of hydroxyl radical and its application

Silver nanoparticles were prepared under a microwave high-pressure condition using citric acid sodium as a reducer while the excess citrate was removed under high speed centrifugation. There is a resonance scattering (RS) peak at 470 nm for silver nanoparticles. In a pH 4.0 HAc-NaAc buffer solution, hydroxyl radicals from the Fenton reaction can oxidize silver nanoparticles to Ag , resulting in the RS intensity decreasing. The decreased RS intensity at 470 nm (△I 470 nm) is linear with respect to the concentration of H2O2 (C) in the range of 0.27-7.56 μmol/L with a detection limit of 0.23 μmol/L. Its regression equation is △I 470 nm = 24.3 C 13.8 with a correlation coefficient of 0.9959. This method was applied to screening the antioxidants with satisfactory results.     

过渡金属同晶替换的铁氧化物及其在非均相Fenton反应中的应用

过渡金属同晶替换的铁氧化物因其具有稳定、高效和可重复利用等特点而被广泛应用于催化处理难降解有机物领域。本文综述了这种新型催化剂的制备过程、过渡金属的同晶替换对催化剂物理化学性质(如比表面积、表面羟基数量、铁离子溶出量及热稳定性)的影响以及促进非均相Fenton反应的催化机制(氧化还原电对结构及氧空位理论)。本文还探讨了这种新型铁氧化物在难降解有机物处理中的应用进展,为后续研究提供了新的思路。     

铪基纳米金属有机骨架材料制备及X射线增强化学动力协同治疗应用

以铪簇作为金属有机骨架的连接点、刚性双羧基配体2,2’-联吡啶-5,5’-二羧酸作为连接器、乙酸或三氟乙酸和水作为结构调节剂,通过溶剂热法合成得到八面体结构(Hf-MOFs-1)和片状结构(Hf-MOFs-2)的铪基纳米金属有机骨架(Hf-nMOFs),再经Fe3+修饰得到多功能金属有机骨架材料(Hf-Fe-MOFs-1和Hf-Fe-MOFs-2)。模拟肿瘤微环境体系中羟基自由基检测结果表明,X射线照射能显著促进Hf-Fe-MOFs-1和Hf-Fe-MOFs-2材料产生羟基自由基,且片状Hf-Fe-MOFs-2羟基自由基产生能力高于八面体Hf-Fe-MOFs-1。进一步地,在细胞层面证实了材料能够成功被细胞摄入并实现低剂量X射线促进的化学动力学协同治疗。     

铪基纳米金属有机骨架材料制备及X射线增强化学动力协同治疗应用

以铪簇作为金属有机骨架的连接点、刚性双羧基配体2,2''-联吡啶-5,5''-二羧酸作为连接器、乙酸或三氟乙酸和水作为结构调节剂,通过溶剂热法合成得到八面体结构(Hf-MOFs-1)和片状结构(Hf-MOFs-2)的铪基纳米金属有机骨架(Hf-nMOFs),再经Fe³⁺修饰得到多功能金属有机骨架材料(Hf-Fe-MOFs-1和Hf-Fe-MOFs-2)。模拟肿瘤微环境体系中羟基自由基检测结果表明,X射线照射能显著促进Hf-Fe-MOFs-1和Hf-Fe-MOFs-2材料产生羟基自由基,且片状Hf-Fe-MOFs-2羟基自由基产生能力高于八面体Hf-Fe-MOFs-1。进一步地,在细胞层面证实了材料能够成功被细胞摄入并实现低剂量X射线促进的化学动力学协同治疗。     

锰离子参与的类Fenton反应的HPLC和ESR波谱研究

利用自旋捕捉-ESR技术及芳环羟基化反应-高效液相色谱(HPLC)法两种方法研究了Mn^2＋参与的类Fenton反应. 两种方法均检测到Mn^2＋与H₂O₂反应产生•OH. 建立了HPLC-荧光检测器对•OH的高灵敏快速检测方法. 检测了超氧化物歧化酶以及几种Mn^2＋配体对产生•OH的影响. 结果显示, Mn^2＋与H₂O₂反应可以发生类Fenton反应, 产生•OH. 这一现象可能是Mn^2＋引起生物体内氧化损伤的重要原因.