C2H221分子转动角动量定向分布(Orientation)及其碰撞弛豫和转移

利用圆偏振激光受激Raman抽运,以 C₂H₂分子为样品选择性地制备了它的电子基态单一转动态(X¹Σ⁺_g,ν″₂＝1,J″的角动量定向布居(orientation)．并从圆偏振紫外激光诱导的A¹A_u(ν′₃＝1)←X¹Σ⁺_g(ν″₂＝1)的荧光（谱）,直接测定了 C₂H₂(X¹Σ^＋_g,ν″₂＝1,J″＝4,7,8,…,13）的角动量定向布居值．从时间分辨的荧光信号谱测定了角动量定向布居的碰撞弛豫速率常数,同时还研究了由各初始激励的转动态向其他邻近转动态碰撞诱导的角动量定向布居转移． 关键词：     

Raman紫外双共振研究C2H2分子的碰撞转动弛豫

本文利用受激Raman抽运,选择性地制备了C₂H₂分子电子基态的红外非激活振动能级的单一转动态(X¹∑_g⁺,v″₂=1,J″=9,11,13),并从紫外激光诱导的A¹Au(v′₃=1)←X¹∑_g⁺(v″₂=1)荧光谱,直接测定上述三个转动态的C< 关键词：     

基于多能级速率方程的CaH分子三维磁光囚禁模型

分子激光冷却与磁光囚禁在超越标准模型的新物理与新机制探索、超冷化学与冷分子碰撞等诸多领域中有着广泛的应用前景. CaH分子的某些态之间具有高度对角化的弗兰克-康登因子,因此早在2004年就被提出作为激光冷却与磁光囚禁的候选分子之一.利用速率方程并考虑双频效应的影响,本文计算了A²Π_1/2←X²Σ⁺与B²Σ⁺←X²Σ⁺跃迁中CaH分子磁光阱内阻尼力和囚禁力的大小,分析了四频率组分和多频率组分激光设置下CaH分子磁光囚禁时的冷却和囚禁效果.结果发现,A²Π_1/2←X²Σ⁺跃迁中, CaH分子在多频率组分激光设置下可获得更大的阻尼力和囚禁力,从而有利于实现CaH分子磁光阱.以上工作不仅证明了CaH分子磁光囚禁的可行性以及为实验探索提供了必要的理论支持,同时也为超冷分子碰撞、极性冷分子BEC、基于极性冷分子的精密测量物理(如电子电偶极...     

高位振动态RbH（X1∑+,v"≥15）与CO2碰撞转移中的能量相关性

研究了高位振动态RbH（X¹∑⁺,v″=15～21）与CO₂碰撞转移过程.脉冲激光激发RbH至高位态,利用激光感应荧光光谱（LIF）得到RbH（X¹∑⁺,v″）与CO₂的猝灭速率系数k_v″（CO₂）,k_v″=21（CO₂）=2.7k_vⁿ=15（CO₂）.利用激光泛频光谱技术,测量了CO₂（00⁰,J）高转动态分布,得到了转动温度,从而获得了平均转动能rot>和转动能的变化<△E_rot>,发现<△E_rot>_v″=21≈2.9<△E_rot>_v″=15.对于v″=16,证实了振动—振动能量转移的4-1近共振过程.在一次碰撞条件下,通过速率方程分析,得到RH（v″）-CO₂振转速率系数.对于v″=15,J=32-48,速率系数在1.25-0.33×10^-13cm³s^-1.之间;对于v″=21,速率系数在2.47-1.53×10^-13cm³s^-1之间,其能量相关性是明显的.     

79BrF和81BrF基态X1∑+光谱性质同位素效应对结构性质的影响

采用原子分子静力学的基本原理分析了BrF基态X¹∑⁺的离解极限,采用Herzberg同位素理论分析了BrF基态X¹∑⁺光谱数据的同位素效应,并以此为基础,分析了光谱数据的同住素效应对振动能级和分子势能函数（Murrell-Sorbie势即MS势）的影响.结果表明,⁷⁹BrF和⁸¹BrF基态X¹∑⁺的光谱数据的同住素效应是一种弱效应,与Herzberg同住素理论符合得很好,低振动能态的能级对理论预计的偏离很小,高阶力常数f₄和高阶展开系数a₃与实验结果有较大偏差,但由于a₃本身比a₁和a₂小很多,结果对势能函数整体影响不大.     

Efficient production of ultracold polar molecules 23Na40K in their absolute ground state via intermediate state of the coupled complex B1Π |ν = 4〉～ c3Σ+|ν = 25〉

We report on the efficient creation of a sample of 2.2×10⁴ fermionic polar molecules ²³Na⁴⁰K in their rovibrational ground state X¹∑⁺|v=0,J=0>at 247 nK via an intermediate state of the spin-orbit coupled complex B¹Π|v=4〉～C³∑⁺|v=25〉.Compared with the intermediate state of the coupled complex B¹Π|v=12〉～c³∑⁺|v=35〉,this intermediate state has the larger Franck-Condon factors fo...     

BF分子A1Π→X1Σ+带系与b3Σ+→a3Π带系的Franck-Condon因子计算

在双原子分子核运动的波动方程中，计入分子的振转相互作用项，得出的波函数除与振动量子数有关外，还与转动量子数有关．用该波函数编程序计算了BF分子A¹Π→X¹Σ⁺带系和b³Σ⁺→a³Π带系的Franck-Condon因子．计算中转动量子数的取值由J=0取至J=200，结果适用于低温、高温和强激波条件． 关键词：     

两态模型中的振动态布居转移

以氢化锂极性双原子分子为例,运用含时量子波包法数值求解两态模型,从理论方面研究了基电子态X¹Σ⁺通过跃迁偶极矩到激发电子态A¹Σ⁺,两态模型中的振动态布居转移过程.基电子态上以及激发电子态上各自的振动态通过激光脉冲与永久偶极矩作用完成布居转移过程也考虑在内.在紫外光和红外光区域内,使用短的线性偏振激光脉冲实现了高效的布居转移.经过选择激光脉冲的峰值强度、中心频率以及持续时间等参数,在激光脉冲关闭后,最终的布居转移几率都超过了90%.     

基于3~3Σ_1~+共振耦合态制备超冷基态~(85)Rb~(133)Cs分子的实验研究

本文3~3Σ_1~+以为中间激发态,通过扫描光缔合光的频率得到了3~3Σ_1~+的不同振动态光谱。研究发现利用短程光缔合制备的超冷基态~(85)Rb~(133)Cs分子产率在3~3Σ_1~+(v=3)处较其他振动态更大,3~3Σ_1~+(v=3)转动常数较邻近的振动态有明显变化且与2~3Π_(0-)(v=14)的能量接近,这些特征显示了这两个振动态的共振耦合特性。优化光缔合光的功率和光电离光的能量后,我们得到X~1Σ~+(v=0)最低振动态超冷~(85)Rb~(133)Cs分子的产率为1.5×10~4/s。在考虑了分子波函数的宇称和跃迁选择定则后,我们发现3~3Σ_1~+(v=3,J=1)存在单步自发辐射制备超冷基态~(85)Rb~(133)Cs分子的通道,采用该通道可实现原子-分子相干转移直接制备超冷基态分子。     

Xe-NH (X3∑-)体系的势能面和冷碰撞动力学研究

以超冷Xe原子感应冷却NH（X³∑^-）分子实验为背景,理论研究磁场中Xe和NH的冷碰撞动力学性质.通过从头算方法得到了解析表达的Xe-NH体系势能面,并在此基础上采用量子动力学计算方法,研究了磁场条件下NH低场追索态（n=0,m_j=1）的冷碰撞塞曼弛豫截面.结果表明超冷Xe原子感应冷却NH分子可能在实验上难以实施.     

CO分子四个电子态的振转谱:两种效应修正方法的比较

基于完全活性空间自洽场方法和多参考组态相互作用（multi-reference configuration interaction method,MRCI）方法,采用MRCI+Q/CBS（TQ5）+CV+SR（方法A）和aug-cc-pwCVnZ-DK（n=T,Q,5）（方法B）方案,分别计算了包含Davidson修正（+Q）、芯-价电子关联（core-valence correlation correction,CV）效应以及标量相对论（scalar relativistic,SR）效应的CO分子的基态X¹∑⁺和激发态a³Π,a'³∑⁺和A¹Π的势能曲线.在此基础上,获得了这些电子态的振-转谱.通过与实验结果比较发现：方法A适合a'³∑⁺和A¹Π等较高激发态的振-转谱的计算,方法B更适合基态X¹∑⁺和第一激发态a³Π的振-转谱的精细计算.该研究可以为其他小分子高精度振-转谱快速计算方案选择提供参考.     

PuHn+(n=1,2,3)分子离子的势能函数与稳定性

用密度泛函B3LYP方法对PuHⁿ⁺ (n=1,2,3)分子离子进行了理论研究.结果表明,P uH⁺,PuH²⁺分子离子能稳定存在,基态电子状态是X⁷Σ ^-(PuH⁺)和X⁸Σ^-(PuH²⁺),并 导出了相应的几何性质、力学性质和光谱数据.PuH³⁺(⁷Σ^{- 关键词： n+}')" href="#">PuHⁿ⁺ 分子离子 势能函数 密度泛函理论(DFT)     

CH,NH和OH自由基基态与低激发态分子结构与势能函数

用电子相关耦合簇方法CCSD(T)和aug-cc-pVTZ基函数计算研究了CH, NH和OH自由基分子基态与低激发态的结构与势能函数，导出了分子的光谱数据.结果表明，CH, NH和OH自由基分子基态分别为X²Π，X³Σ和X²Π，基态与低激发态的势能函数均可用Murrell-Sorbie function来表达.CH自由基分子低激发态a⁴Σ^－和⁶Σ^－的绝热 关键词： 电子相关耦合方法 势能函数 结构 自由基     

全光学冷却与囚禁133Cs原子玻色-爱因斯坦凝聚的可能性

综述了近年来有关蒸发冷却¹³³Cs原子样品的实验进展,分析了磁囚禁¹³³Cs原子玻色爱因斯坦凝聚(BEC)的困难,并在此基础上提出了一个全光型冷却与囚禁¹³³Cs原子BEC的新方案.该方案主要由一个来自半导体激光(λ=0852μm)的倒金字塔形中空光束重力光学囚禁(pyramidal-hollow-beam gravito-optical trap,缩写为PHB GOT)和一个来自Ar⁺激光(λ=05013μm)的圆锥形中空光束重力光学囚禁(conical-hollow-beam gravito-optical trap,缩写为CHB GOT)组成.在PHB GOT中,冷原子经历了一个有效的中空光束感应的Sisyphus冷却(也即强度梯度冷却)和抽运光感应的几何冷却,原子温度将被从磁光囚禁(MOT)温度(约为60μK)冷却至几个光子反冲极限(约为2μK);而在Ar⁺中空光束囚禁(CHB GOT)中,冷原子将被Raman冷却或速度选择相干粒子数囚禁技术(velocity-selection coherent population trap,缩写为VSCPT)进一步冷却至光子反冲极限以下,并被激光频率高于原子共振频率的(也即蓝失谐的)covering光束压缩.我们就PHB冷却的动力学过程进行了Monte-Carlo模拟,并计算了Ar⁺中空光束囚禁¹³³Cs原子的光学势.研究结果表明,实现一个全光学冷却与囚禁的¹³³Cs原子BEC是可能的 关键词： 倒金字塔型中空光束重力光学囚禁 强度梯度冷却 氩离子中空光束囚禁 喇曼冷却 铯原子BEC     

超冷铷铯极性分子振转光谱的实验研究

利用激光冷却俘获技术在双暗磁光阱中获得高密度的超冷铷原子和铯原子,通过光缔合方法制备超冷铷铯极性分子.采用共振增强双光子电离技术探测基三重态a³∑⁺的铷铯分子,产率约为10⁴/s.通过改变缔合光频率,获得（2）0⁺,（3）0^-,（2）0^-等分子态的高分辨振转光谱,拟合得到相应的转动常数分别为0.00349 cm^-1,0.00649 cm^-1,0.00372 cm^-1.     

超冷铯分子0u+(6P3/2)长程态的高灵敏光缔合光谱研究

利用发展的调制俘获损耗荧光光谱技术实验测量了超冷铯分子0_u⁺(6P_3/2)长程态的高灵敏光缔合光谱. 光谱探测范围较国际已有报道扩大了60 cm^-1, 观察到25个长程区域新的振动能级. 通过LeRoy-Bernstein公式对振动束缚能数据进行拟合, 获得了超冷铯分子0_u⁺(6P_3/2)态的长程系数C₃ 为16.103±0.010. 构建了超冷铯分子0_u⁺(6P_3/2)态长程区域的势能曲线.     

15N16O的激光磁共振谱与同位素分子15N17O和15N18O的光谱分析

采用内腔式饱和吸收技术获得Lamb凹陷,使CO激光磁共振谱仪的灵敏度及分辨率大大提高.利用该技术对自然丰度下¹⁵N¹⁶O的X²Π(υ=1)←X²Π(υ=0)塞曼跃迁进行测量,实现了包括Λ双分裂在内的各种精细结构的谱分辨.结合已发表的¹⁵NO同位素分子光谱实验数据进行分析计算,拟合得到迄今最完备、最精确的各相关同位素分子¹⁵N^mO(m=16—18)的结构参 关键词：     

两束啁啾脉冲控制下的H+D+光缔合反应研究

从理论上研究了两束啁啾脉冲控制H+D⁺的光缔合反应. 第一束脉冲用来加速碰撞伴的碰撞速度,第二束脉冲用来增加产物HD⁺的产率. 结果表明:第一束脉冲的参数决定了第二束脉冲的优化参数以及产物HD⁺的布居. 产物的布居可以通过调节两束脉冲的延迟时间得到控制. 关键词： 光缔合 +分子')" href="#">HD⁺分子 啁啾脉冲 波包     

MRCI方法研究CSe(X1Σ+)自由基的光谱常数和分子常数

采用内收缩多参考组态相互作用方法在0.08—2.5 nm的核间距范围内计算了CSe(X¹Σ⁺)自由基的势能曲线.为确保势能曲线的计算精度,C原子使用较大的相关一致基aug-cc-pV5Z,Se原子使用最大的相对论赝势基aug-cc-pV5Z-pp.对CSe(X¹Σ⁺)自由基的势能曲线进行了拟合,并进行了同位素识别,得到了该自由基6个主要同位素分子(¹²C^{74< 关键词： 同位素识别 势能曲线 光谱常数 分子常数}     

SiCl自由基X2Π和A2Σ+态的光谱性质

采用内收缩多参考组态相互作用(ic MRCI)方法结合Dunning等相关一致基,计算Si Cl自由基X²Π和A²Σ⁺态的势能曲线.讨论参考能和相关能外推对X²Π和A²Σ⁺态光谱的影响.对势能进行相对论修正及核价修正计算.拟合势能曲线得到X²Π和A²Σ⁺态的光谱常数.它们与实验结果一致.利用Breit-Pauli算符,计算旋轨耦合效应,得到X²Π_1/2和X²Π_3/2的势能曲线、并计算它们的光谱常数.求解双原子分子核运动的径向SchrÖdinger方程,获得无转动SiCl自由基2个Λ-S态及X²Π态的耦合分裂态的全部振动态.得到J=0时X²Π态的自旋-轨道耦合常数、较高振动态的惯性转动常数以及X²Π_1/2和X²Π_3/2的振动能级等分子常数.