氦气对MPCVD沉积金刚石的影响

为了确定添加氦气对微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)金刚石膜的影响,采用发射光谱法(OES)在线诊断了CH₄-H₂-He等离子体的发射光谱特性,研究了He对等离子体内基团空间分布的影响;并利用扫描电子显微镜(SEM)和拉曼(Raman)光谱对不同He体积分数下沉积出的金刚石膜进行了表征。结果表明：随着He体积分数的增加,等离子体内H_α, H_β, H_γ, CH和C₂基团的谱线强度均呈上升趋势,其中H_α基团的谱线强度增加最大。光谱空间诊断发现He的加入导致等离子体中各基团的空间分布均匀性变差,造成沉积出的金刚石膜厚度极不均匀。沉积速率测试表明,He的加入导致碳源基团相对浓度增加,有利于提高薄膜的沉积速率,当He体积分数由0 vol.%增加至4.7 vol.%时,沉积速率提高了24%。SEM测试结果表明,随着He体积分数的增加,金刚石膜表面形貌由(111)晶面取向向晶面取向混杂转变,孪晶生长明显。高He(4.7 vol.%)体积分数下由于C₂基团的相对浓度较高,导致二次形核密度增加。此外,由于基片台受到等离子体的刻蚀和溅射作用,导致薄膜沉积过程中引入了金属杂质原子。二次形核和杂质原子的存在使得孪晶大量的产生,薄膜呈现出压应力。     

Ar/CH4等离子体射流发射光谱诊断研究

为了更加深入的研究大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电机理和其内部电子的状态,通过自主设计的针-环式介质阻挡放电结构,在放电频率10 kHz、一个大气压条件下产生了稳定的Ar/CH₄等离子体射流,并利用发射光谱法对其进行了诊断研究。对大气条件下Ar/CH₄等离子体射流的放电现象及内部活性粒子种类进行诊断分析,重点研究了不同氩气甲烷体积流量比、不同峰值电压对大气压Ar/CH₄等离子体射流电子激发温度、电子密度以及CH基团活性粒子浓度的影响规律。结果表明,大气压条件下Ar/CH₄等离子体射流呈淡蓝色,在射流边缘可观察到丝状毛刺并伴有刺耳的电离声同时发现射流尖端的形态波动较大;通过发射光谱可以发现Ar/CH₄等离子体射流中的主要活性粒子为CH基团,C,CⅡ,CⅢ,CⅣ,ArⅠ和ArⅡ,其中含碳粒子的谱线主要集中在400~600 nm之间,ArⅠ和ArⅡ的谱线分布在680~800 nm之间;可以发现CH基团的浓度随峰值电压的增大而增大,但CH基团浓度随Ar/CH₄体积流量比的增大而减小,同时Ar/CH₄等离子体射流中C原子的浓度随之增加,这表明氩气甲烷体积流量比的增大加速了Ar/CH₄等离子体射流中C-H的断裂,因此可以发现增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可明显的加快甲烷分子的脱氢效率,但增大氩气甲烷体积流量比的脱氢效果更加明显。通过多谱线斜率法选取4条ArⅠ谱线计算了不同工况下的电子激发温度,求得大气压Ar/CH₄等离子体射流的电子激发温度在6 000~12 000 K之间,且随峰值电压与氩气甲烷体积流量比的增大均呈现上升的趋势;依据Stark展宽机理对Ar/CH₄等离子体射流的电子密度进行了计算,电子密度的数量级可达1017 cm-3,且增大峰值电压与氩气甲烷体积流量比均可有效的提高射流中的电子密度。这些参数的探索对大气压等离子体射流的研讨具有重大意义。     

高气压MPCVD沉积金刚石的光谱研究

采用微波等离子体化学气相沉积方法(microwave plasma chemical vapor deposition, MPCVD)在高沉积气压(34.5 kPa)下制备多晶金刚石,利用发射光谱(optical emission spectroscopy, OES)在线诊断了CH₄/H₂/O₂等离子体内基团的谱线强度及其空间分布,并利用拉曼(Raman)光谱评价了不同O₂体积分数下沉积出的金刚石膜质量,研究了金刚石膜质量的均匀性分布问题。结果表明：随着O₂体积分数的增加,C₂, CH及H_α基团的谱线强度均呈下降的趋势,而C₂,CH与H_α谱线强度比值也随之下降,表明增加O₂体积分数不仅导致等离子体中碳源基团的绝对浓度下降,而且碳源基团相对于氢原子的相对浓度也降低,使得金刚石的沉积速率下降而沉积质量提高。此外,具有刻蚀作用的OH基团的谱线强度却随着O₂体积分数的增加而上升,这也有利于降低金刚石膜中非晶碳的含量。光谱空间诊断发现高沉积气压下等离子体内基团分布不均匀,特别是中心区域C₂基团聚集造成该区域内非晶碳含量增加,最终导致金刚石膜质量分布的不均匀。     

CH4/H2和CH4/He体系等离子体发射光谱分析

 在CH₄/H₂和CH₄/He和CH₄/He两种系统中,利用光学发射谱技术对螺旋波放电产生低压甲烷等离子体内活性粒子的光学发射特征进行了原位诊断。在实验中,两种体系下同时都测得的主要荷电粒子为CH,Ha,Hb,Hg以及H2等。研究了各实验参数对这些活性粒子CH, Ha,Hb以及Hg的发射光谱强度的影响。结果表明：在CH₄/H₂体系下,随着射频功率的增大,Ha,Hb,Hg以及CH基团的相对强度都随着增加,而当放电气压变化时它们都呈现先增大而后减小的趋势。在CH₄/He体系下,随射频功率的增加,Ha,Hb,Hg以及CH相对强度变化的总体趋势也都是先增加而后减小,当工作气压增加时,Ha,Hb以及Hg的相对强度变化也是呈现先增大而后减小,但CH基团的相对强度却是逐渐减小的;这些结果为等离子体沉积各种薄膜过程的理解及制备工艺参数的调整提供了参考。     

热丝CVD沉积金刚石薄膜时的等离子体空间分布研究

采用热丝化学气相沉积(chemical vapor deposition,CVD)的方法,以丙酮为碳源生长金刚石薄膜时,利用等离子体发射光谱对生长过程中的等离子体空间分布进行了在线诊断。采用SEM,Raman光谱分别对沉积金刚石膜表面、断面的形貌和质量进行表征。光谱分析表明,对于线性阵列布丝情况下,中心区域与边缘区域的基团分布存在差异,中心区温度高,裂解能力强,基团强度高于两边,但中心区域基团特征峰强度的变化比等离子球平缓的多;距离热丝越远,热辐射减小,从丙酮分子中裂解出CH和CO等基团以及由原子H激发的H_β与H_α等强度降低,反而使得复合生成的C₂基团增加。SEM测试结果表明,当丝基间距为4.5,5.5,6.5 mm时,所沉积的金刚石薄膜表面由致密规则晶面向混乱转变,且单位时间内的生长速率也依次降低,此外,Raman光谱表明随着纵向间距的加大,金刚石薄膜的质量随之降低。这与诊断结果中CH和CO强度的降低,C₂基团强度增加及基团C₂/H_α比强度下降相吻合。     

使用发射光谱对感应耦合CF4/CH4等离子体中C2基团形成机理的研究

利用强度标定的发射光谱法,研究了感应耦合CF4/CH4等离子体中空间基团的相对密度随宏观条件(射频输入功率、气压和流量比)的变化情况.研究表明:在所研究的碳氟/碳氢混合气体放电等离子体中除了具有丰富的CF,CF2,CH,H和F等活性基团外,还同时存在着C2基团,其相对密度随着放电功率的提高而增加;随着气压的上升呈现倒"U"型的变化.C2随流量比R(R=[CH4]/{[CH4]+[CF4]})的变化不是单调的,其相对密度在R=7.5％时存在一个极大值,并随着R进一步增加而减弱,然后趋于一个稳定值.根据各基团相对密度的变化规律,认为等离子体中CF和CH基团的气相反应(CF+CH→C2+HF)是C2基团产生的主要途径,并提出了形成C2的基团碰撞的活化反应模型,据此进行的模拟计算的结果与实验相符.     

H_1~ ,H_2~ ,H_3~ 和He,Ne,Ar碰撞过程中的巴耳末系H_α,H_β,H_γ发射

实验利用TN-1710光学多道分析系统(OMA),对H_1~ ,H_2~ ,H_3~ 和He,Ne,Ar碰撞过程中产生的巴耳末系H_α,H_β,H_γ发射进行了测量,入射离子H_1~ ,H_2~ ,H_3~ 的实验室能量范围为50—150keV。本文给出H_α,H_β,H_γ谱线的发射截面。实验结果表明:在H_3~ 离子和He,Ne,Ar原子碰撞过程中,H_α的发射截面分别比H_2~ ,H_1~ 离子和He,Ne,Ar原子碰撞过程的大,也就是说,电子俘获几率,前者比后者大,而H_1~ 离子和He,Ne,Ar原子碰撞过程的最小。     

人工金刚石薄膜生长过程中有关反应活性的研究

用原子簇团模拟人工金刚石膜生长过程中的一些生长核,采用从头自治的DV-X_n方法对这些簇团和与生长过程有关的一些气相分子和基团(CH,CH_2,CH_3,·CH_3,CH_4·H,C_2H,C_2H_2,C_2H_4)进行了电子结构计算,从化学反应活性的角度探讨金刚石膜生长过程中这些气相分子和基团与生长核的反应活性,结果表明,CH,CH_2,CH_3,CH_4·H和变形的C_2H_2更易于与金刚石表面发生化学吸附。另外,通过分析簇团的电子态密度和前线分子轨道的组成情况,提出了人工金刚石膜生长中生长核长大的 关键词：     

MPCVD等离子体的发射光谱研究

在2.45 GHz, 800 W微波等离子体化学气相沉积装置上,利用发射光谱对CH₄/H₂等离子体进行在线诊断,分析了等离子体中存在的基团,研究了甲烷浓度对各基团浓度及基团的空间分布的影响。结果表明：等离子体中存在CH, H_α, H_β, H_γ, C₂ 基团和Mo杂质原子,随着甲烷浓度的升高,各基团的发射光谱强度均有增加,其中C₂基团强度显著增加。CH与H_α基团的发射光谱强度比值随甲烷浓度的增加变化不大,而C₂与H_α基团的发射光谱强度的比值随甲烷浓度的增加而显著增大。另外,甲烷浓度的增加使得等离子体中各基团在空间分布的均匀性变差。     

使用发射光谱对感应耦合CF4/CH4等离子体中C2基团形成机理的研究

利用强度标定的发射光谱法，研究了感应耦合CF4₄/CH4₄等离 子体中空间基团的 相对密度随宏观条件（射频输入功率、气压和流量比）的变化情况. 研究表明：在所研究的 碳氟/碳氢混合气体放电等离子体中除了具有丰富的CF，CF2₂，CH，H和F等活 性基团外 ，还同时存在着C2₂基团，其相对密度随着放电功率的提高而增加；随着气压 的上升呈 现倒“U”型的变化. C2₂随流量比R（R=［CH4 _{关键词： 发射光谱 感应耦合等离子体 2}基团')" href="#">C2₂基团     

OES study of the gas phase during diamond films deposition in high power DC arc plasma jet CVD system

This paper used optical emission spectroscopy (OES) to study the gas phase in high power DC arc plasma jet chemical vapour deposition (CVD) during diamond films growth processes. The results show that all the deposition parameters (methane concentration, substrate temperature, gas flow rate and ratio of H₂/Ar) could strongly influence the gas phase. C₂ is found to be the most sensitive radical to deposition parameters among the radicals in gas phase. Spatially resolved OES implies that a relative high concentration of atomic H exists near the substrate surface, which is beneficial for diamond film growth. The relatively high concentrations of C₂ and CH are correlated with high deposition rate of diamond. In our high deposition rate system, C₂ is presumed to be the main growth radical, and CH is also believed to contribute the diamond deposition.     

He/C3H8(60/40)气体增益的实验研究

利用正比计数管测量了氦基混合气体He/C3H8(60/40)在55Fe 5.9keV X射线下的气体增益，并对气体增益随高压、温度、气压及气体比分的变化作了研究. 作为比较还对He/CH4(60/40)及Ar/CO2/CH4(89/10/1)混合气体进行了相应的测量.     

LIF diagnostics of hydroxyl radical in a methanol containing atmospheric-pressure plasma jet

In this paper, a pulsed-dc CH_3OH/Ar plasma jet generated at atmospheric pressure is studied by laser-induced fluorescence(LIF) and optical emission spectroscopy(OES). A gas–liquid bubbler system is proposed to introduce the methanol vapor into the argon gas, and the CH3OH/Ar volume ratio is kept constant at about 0.1%. Discharge occurs in a 6-mm needle-to-ring gap in an atmospheric-pressure CH_3OH/Ar mixture. The space-resolved distributions of OH LIF inside and outside the nozzle exhibit distinctly different behaviors. And, different production mechanisms of OH radicals in the needle-to-ring discharge gap and afterglow of plasma jet are discussed. Besides, the optical emission lines of carbonaceous species, such as CH, CN, and C_2 radicals, are identified in the CH_3OH/Ar plasma jet. Finally, the influences of operating parameters(applied voltage magnitude, pulse frequency, pulsewidth) on the OH radical density are also presented and analyzed.     

Influence of oxygen concentration on the sooting behavior of ethanol droplet flames in microgravity conditions

The influence of oxygen (O₂) concentration and inert on the sooting and burning behavior of large ethanol droplets under microgravity conditions was investigated through measurements of burning rate, flame temperature, sootshell diameter, and soot volume fraction. The experiments were performed at the NASA Glenn Research Center (GRC) 2.2 s drop tower in Cleveland, OH. Argon (Ar), helium (He), and nitrogen (N₂) were used as the inerts and the O₂ concentration was varied between 21% and 50% mole fraction at 2.4 atm. The unique configuration of spherically symmetric droplet flames enables effective control of sooting over a wide range of residence time of fuel vapor transport, flame temperature, and regimes of sooting to investigate attendant influences on burning behavior of droplets. For all inert cases, soot volume fraction initially increased as a function of the O₂ concentration. The highest soot volume fractions were measured for experiments in Ar environments and the lowest soot volume fractions were measured for the He environments. These differences were attributed to the changes in the residence time for fuel vapor transport and the flame temperature. For the He inert and N₂ inert cases, the soot volume fraction began to decrease after reaching a maximum value. The competition between the influence of residence time, rate of pyrolysis reactions, and soot oxidation can lead to this interesting behavior in which the soot volume fraction varies non-monotonically with increase in O₂ concentration. These experiments have developed new understanding of the burning and sooting behaviors of ethanol droplets under various O₂ concentrations and inert substitutions.     

常压辉光等离子体催化CH_4转化制C_2烃在线诊断研究

利用发射光谱原位技术对旋转电极辉光等离子体作用下CH4-H2转化反应进行诊断研究,在300~700 nm波长范围内检测到了C,CH,C2,H和H2等激发态物种的发射谱线。利用H原子发射光谱,通过Boltzmann图解法计算了等离子体的激发温度,该激发温度在6 300~6 600 K之间。同时由谱线展宽计算了电子密度,其数量级在1020m-3。