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相似文献
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1.
采用共沉淀-回流法制成g-C3N4/Fe3O4/BiOI磁性复合材料作为异相光助芬顿(Fenton)催化剂。运用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)和N2吸附-脱附等手段分别对催化剂的形貌、结构、组成、磁性和比表面积等进行了表征,并以罗丹明B(RhB)为模型污染物考察了材料的可见光催化性能。实验结果表明,当BiOI的负载质量为50%时,在可见光照射下,复合材料具有最好的光催化性能,180 min内对RhB的降解效率可达到99.20%。较高的光催化性能归因于所制备材料对RhB较强的吸附、强烈的可见光响应以及异质结构促进了光生载流子的分离。进一步在光催化体系中加入适量的H2O2后,可极大提高三元复合材料可见光助Fenton降解RhB的效率,30 min内即可达到98.44%,这得益于体系中发生Fenton反应产生较多具有强氧化性的羟基自由基,同时光生电子可加速Fe3+  相似文献   

2.
光催化降解有机染料被认为是目前解决染料污染问题的一种理想策略。首先以三聚氰胺、氧化石墨烯(GO)和中空ZnFe2O4为前驱体通过热处理来构建3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架;然后将银(Ag)作为助催化剂固定在ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架上,制备了3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合光催化剂。并采用傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对材料的结构、形貌与化学组成进行了表征。结果表明,ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合催化剂在可见光的照射下对罗丹明B (RhB)的降解活性显著增强,在可见光照射下20...  相似文献   

3.
以三聚氰胺为前驱体,采用两步热聚合法,制备了一系列石墨相氮化碳(g-C3N4)基光催化复合材料。通过X-射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、光致荧光光谱(PL)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和电化学阻抗谱(EIS)等表征了其结构与光电特性。结果发现,Ni-P共掺杂可以有效改善g-C3N4的可见光吸收性能,减小其电化学阻抗,抑制光生载流子的复合。以可见光条件下降解亚甲基蓝(MB)溶液为探针反应研究了Ni-P@g-C3N4复合材料的光催化降解性能。结果表明,照射120分钟1.5%Ni/P-CN复合材料对MB的降解率为61.7%,速率常数为0.00785 min-1,是纯g-C3N4的两倍。反应体系的主要活性物种为超氧自由基(·O2-)。经过简单处理催化剂可重复使用3次以上且活性保持稳定。  相似文献   

4.
以Ce(NO3)3·6H2O及Al(NO3)3·9H2O为原料,NH4HCO3为造孔剂,以沉淀法制备了具有介孔结构的CeO2/γ-Al2O3光催化材料。研究了不同NH4∶Al及Ce∶Al摩尔比等条件下制备CeO2/γ-Al2O3样品的光催化性能。结果表明,所制备CeO2/γ-Al2O3复合材料具有优异的光催化性能,最佳NH4∶Al及Ce∶Al摩尔比分别为1及0.2,该条件下制备的样品BET比表面积为94.4642 m2·g-1,孔径为5.8565 nm,对亚甲基蓝(MB)的光催化降解率可达93.59%,动力学常数k为0.0218 m...  相似文献   

5.
孟英爽  安逸  郭谦  葛明 《物理化学学报》2016,32(8):2077-2083
水热法结合原位沉淀法成功制备新型磁性溴化银/磷酸银/铁酸锌(AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4)复合催化剂,并通过X射线衍射、能量色散X射线、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱对其晶相结构、组成、形貌及吸光性能进行了表征。在可见光照射下,所制备的AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合催化剂光催化降解罗丹明B (RhB)的活性优于Ag3PO4/ZnFe2O4、AgBr/ZnFe2O4和P25 TiO2。在酸性和碱性溶液中,AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4光催化剂呈现出优良光催化性能。在AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4体系中,光催化降解RhB的速率随着反应体系温度的升高而增大,由阿伦尼乌斯方程计算获得反应体系活化能为31.9 kJ·mol-1。AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合材料优异的可见光催化活性归因于光生电荷的有效分离,所产生的超氧自由基和空穴是RhB降解的主要活性物种。  相似文献   

6.
可见光/Fenton光催化降解有机染料   总被引:35,自引:0,他引:35  
采用Fenton试剂(Fe3+/H2O2)在可见光条件下(λ>450nm)光催化降解目标染料化合物罗丹明B(RhodamineB,RhB).在pH<3.0体系中用可见光照射,能使RhB染料在光敏化作用下有效降解,反应160min后矿化率达到71.8%.采用ESR和溴甲酚绿(Bromocresolgreen,BCG)法跟踪测定活性氧化物种,通过对RhB降解过程的紫外-可见光谱、红外光谱分析及总有机碳量(TOC)跟踪测定,结果表明,Fe3+/H2O2/RhB体系在可见光照射下主要的活性氧化物种为羟基自由基,能有效地降解RhB.  相似文献   

7.
针对传统光催化技术降解四环素废水周期长且催化剂难回收的问题,制备了集吸附-光催化-磁分离于一体的Fe3O4@TiO2核壳微球,并探究了不同核壳组成的Fe3O4@TiO2对四环素溶液的吸附和光催化双效去除性能。结果表明,所制备Fe3O4@TiO2具有良好的核壳微球形貌,孔隙结构丰富,比表面积高达159.62 m2·g-1。当n(TiO2)∶n(Fe3O4)为4∶1时,Fe3O4@TiO2对四环素的去除效果最佳,其中,暗室吸附2 h去除率为63%,继续光降解3 h后,四环素整体去除率达到98%。机理研究表明,四环素在Fe3O4@TiO2表面的吸附过程符合伪二...  相似文献   

8.
本研究通过水热合成法并结合表面浸渍过程制备了Co3O4/WO3复合催化剂,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱等测试技术对Co3O4/WO3复合物的结构组成与微观形貌进行系统表征,在室温可见光照射下研究了Co3O4/WO3对甲烷转化制甲醇的催化性能。结果表明,复合Co3O4可显著提升甲烷光催化转化性能,最优催化剂3.0%Co3O4/WO3在可见光照射2 h时的甲烷转化量为2041μmol/g,对应的甲醇产生量及其选择性为1194μmol/g和58.5%,分别为单一WO3的4.03倍和2.39倍,优于多数文献报道的甲烷转化异相光催化剂,且具有良好的循环稳定性。结合瞬态光电流与电子顺磁共振测...  相似文献   

9.
近年来,卤氧铋(BiOX,X=Cl,Br,I)作为多功能半导体光催化材料,因其具有独特的层状结构和电子结构,吸引了广泛关注.然而,相对低的导带(CB)和高的价带(VB)位置导致其氧化还原能力弱,从而限制了其实际应用.研究表明,通过富铋策略调控BiOX中元素化学计量比,可以实现对其能带结构的可控调控.尽管富铋半导体材料被视为有效的可见光光催化剂的候选材料之一,但是单一组分的富铋光催化剂不利于光生载流子的分离和迁移.具有匹配能带结构的富铋基复合光催化剂的构建已被证实可以加速光生电子-空穴对的分离和迁移.与传统的Ⅱ型异质结构相比,S型异质结既可以有效地分离光生载流子,又可以增强其氧化还原能力.如果双富铋基半导体之间能形成S型异质结,不仅可以拓展可见光响应,而且还可以增强光生电荷的氧化还原能力.基于Bi4O5I2/Bi4O5Br2的匹配能带,制备具有强氧化还原能力的S型Bi4O5I2/Bi4O5Br2异质结是可行的.除了电子结构外,表面缺陷的引入也对改善光催化性能起到了重要作用.氧空位(OVs)作为一种典型的缺陷,可以捕获电子来抑制光诱导载流子的复合,并加速这些捕获载流子向吸附剂的转移.此外,它们还可以充当有机污染物和分子氧的吸附位点,促进吸附和降解效率.目前,光催化材料中OVs的形成通常需要复杂、苛刻的条件,如高温、高压、惰性或还原气氛处理等,因此寻找简便有效的方法生成OVs仍然具有挑战性.此外,在无惰性或还原气氛下对有机前驱体进行热处理被认为是形成OVs的有效方法.鉴于此,本文通过低温煅烧二维纳米片有机前驱体BiOAc0.6Br0.2I0.2(Ac-=CH3COO-)固溶体,成功合成了表面富有氧空位的一维纳米棒状的S型Bi4O5I2/Bi4O5Br2异质结(Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV).X射线衍射、高分辨率透射电子显微镜电子顺磁共振以及X射线光电子能谱分析(XPS)等结果均证实了表面氧空位的存在.同时,根据吸收光谱图和肖特基曲线计算出Bi4O5I2和Bi4O5Br2的能带结构,而且通过XPS价带谱进一步证实了所计算的价带的可靠性.根据捕获剂实验、氯化硝基四氮唑蓝(NBT)转移以及对苯二甲酸荧光均证实了h+、·OH和·O2-是参与光催化降解的主要活性物种.再结合上述能带结构以及活性物种的类型推断出光生载流子的迁移方式将遵循S型机制,而不是传统的II型异质结.而且,通过光电流、阻抗和稳态荧光均证实了表面OVs和S型异质结的协同效应,有利于提高Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV的光生电子空穴对的分离效率,并延长其寿命,从而有效地提高其光催化性能.在可见光照射下,OVs和S型异质结的协同效应赋予Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV显著的可见光光催化性能,对抗生素四环素和染料罗丹明B的去除率分别高达90.2%和97.0%,均高于Bi4O5I2(56.8%和71.8%)、Bi4O5Br2(47.4%和68.4%)、固溶体BiOAc0.6Br0.2I0.2(67.0%和84.0%)以及表面具有低氧空位浓度的Bi4O5I2/Bi4O5Br2-P(30.6%和40.4%).此外,在实际废水或电解质存在下,S型Bi4O5I2/Bi4O5Br2-OV异质结仍呈现出优异的光催化性能.本文不仅为OVs修饰的富铋基异质结的设计提供了有效策略,也为界面载流子的分离和迁移提供了切实可行的途径.  相似文献   

10.
利用光催化剂中产生的光生电荷活化过一硫酸盐(PMS)用于抗生素等污染物的去除,由于结合了光催化反应和PMS活化的独特优势,近年来引起了广泛的关注。然而,对于单一光催化剂,严重的光生电子空穴对的复合限制了其活化PMS的效率。于此,本文构建了CuWO4-x/Bi12O17Cl2光催化剂,通过梯型异质结促进电荷分离,实现高效PMS活化。通过X射线衍射仪技术(XRD)、高分辨透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和紫外-可见漫反射光谱(UVVis)等分析手段对所制备催化剂的形貌和结构进行了详细的表征。另外,通过在可见光照射下降解四环素(TC),系统地研究了CuWO4-x/Bi12O17Cl2的催化活性。结果发现,与CuWO4-x和Bi12O17Cl2相比,CuWO4-x/Bi12  相似文献   

11.
采用溶胶-凝胶-原位碳热还原处理的方法,制备了一种含有氧空位(OV)的新型Zn掺杂β-Bi2O3纳米材料(OV-Zn∶Bi2O3),氧空位的浓度可以通过改变Zn2+的掺杂量进行调节。作为参照,只有氧空位没有Zn2+的新型β-Bi2O3(OV-β-Bi2O3)也通过类似的方法制得。通过紫外可见漫反射光谱、X射线光电子能谱、电子顺磁共振、光致发光光谱和光电化学测试,系统研究了氧空位和Zn2+掺杂对OV-Zn∶Bi2O3降解亚甲基蓝(MB)和2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)可见光催化活性的综合影响。结果表明,氧空位的引入不仅可以使光吸收向长波方向拓展,而且可以促进光生载流子的分离。因此,与传统的β-Bi2O3相比,OV-β-Bi2O3对亚甲基蓝(MB)和2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)的降解活性显著增强。对于OV-Zn∶Bi2O3催化剂,Zn2+掺杂可使光催化剂的价带边缘向下移动,增强了光激发空穴的氧化能力,并且适量的锌掺杂也能提高光生载流子的分离效率。因此,OV-Zn∶Bi2O3的可见光活性优于OV-β-Bi2O3,而且当Zn与Bi物质的量之比为0.3时,OV-Zn∶Bi2O3-0.3对MB和2,4,6-TCP的降解活性最高。  相似文献   

12.
构建具有高效电荷迁移效率和丰富活性位点的异质结光催化体系是提升光芬顿反应速率的有效途径。本研究通过简单的水热法合成了2D/2D结构的α-Fe2O3/g-C3N4 S型异质结光芬顿催化剂,并使用X射线衍射仪技术(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外吸收光谱(FTIR)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等分析手段对α-Fe2O3/g-C3N4的晶体结构、微观结构、化学组分和光学性质进行了详细的表征。通过在可见光照射下降解四环素,评测了α-Fe2O3/g-C3N4的催化活性。结果表明,光催化反应与芬顿反应的协同作用使α-Fe2O3/g-C3N4 (1 : 1)展现出了优异的光芬顿催化活性:在可见光照射下,仅加入微量的双氧水便可辅助催化剂在20 min内对四环素的降解率达到78%,其降解速率分别是单一的α-Fe2O3和g-C3N4的3.5倍和5.8倍。α-Fe2O3/g-C3N4复合材料优异的催化活性得益于在2D/2D S型电荷迁移机制上构建的光芬顿催化体系。2D/2D S型异质结能够显著促进电子和空穴的传输与分离,并为催化剂提供较大的比表面积和丰富的活性位点,同时还能保持复合材料最佳的氧化还原能力。此外,光催化反应促进了Fe3+的还原,从而加速了芬顿反应中羟基自由基的产生。总之,本研究为构建高效、稳定的光芬顿催化体系提供了一条简单有效的途径。  相似文献   

13.
本文以制革含铬革屑为原材料,基于矿物鞣剂复鞣的原理,将Ti(IV)均匀、稳定地负载到含铬革屑上,在氮气氛围下,经高温热解制备得到C/Cr2O3/TiO2光催化剂,并研究了其对四环素(TC)的光催化降解效果及机理。结果表明,C/Cr2O3/TiO2光催化剂具有明显的介孔结构,比表面积较大,为277.47 m2·g-1,Cr2O3和TiO2已实现复合并负载在生物炭(C)上。通过光催化降解发现,在模拟自然光照下,当催化剂用量为0.04 g,TC初始浓度为50 mg·L-1,溶液pH为2时,TC的去除率可高达99.99%。结合自由基捕获实验发现,C/Cr2O3/TiO2光催化剂对TC的降解作用主要依靠反应体系中产生的大量·O2-,·OH和h+。  相似文献   

14.
杨辉  张金锋  代凯 《催化学报》2022,(2):255-264
近年来,随着人口的增加,汽车尾气的排放和化石燃料的燃烧加剧,大气中的二氧化碳含量持续增加.光催化技术是根本上解决上述问题的有效方法之一.但目前光催化技术存在催化效率低、载流子易复合等缺点.二维SnNb2O6纳米片能够有效缩短光生电子从材料内部到材料表面的传输距离,减少电子和空穴在光催化剂中的复合.但SnNb2O6的带隙较宽,导致可见光吸收率较低,而且在单一的半导体材料中,强氧化还原能力和高可见光吸收能力难以共存.CdSexS1-x-DETA是一种直接带隙半导体,在可见光范围内可调节带隙.为了提高SnNb2O6的光催化活性和光吸收范围,在两种半导体材料之间设计异质结是一种有效的方法.其中,梯型(S型)异质结可以有效促进光生电子-空穴对的分离和转移,并保持强大的氧化和还原能力,在有效降低电子空穴对的复合速率的同时,增强光催化剂的活性和稳定性.本文通过溶剂热法设计制备了S型Cd Se0.8S0.2-DETA/SnNb2O6异质结构材料,利用X射线衍射(XRD)可以观察到除Cd Se0.8S0.2-DETA和SnNb2O6物相外,没有其它组分.采用扫描电子显微镜和透射电子显微镜(TEM)进一步观察了光催化剂的结构和形貌,结果表明,一维的Cd Se0.8S0.2-DETA生长在二维SnNb2O6纳米片上;能谱分析也证实该催化剂仅包含Cd Se0.8S0.2-DETA和SnNb2O6中的元素,无其它杂质;TEM的晶格条纹进一步表明两种物质是复合在一起的,不是机械的混合物.紫外可见光漫反射光谱(UV-Vis)结果表明,Cd Se0.8S0.2-DETA和SnNb2O6的吸收带边分别为1.71和2.52 e V.随着复合样品中Cd Se0.8S0.2-DETA含量的增加,其可见光吸收范围增大.光电流和阻抗响应图谱表明,Cd Se0.8S0.2-DETA/SnNb2O6复合材料具有较高的光响应和较低的阻抗,有利于电子空穴的运输.光催化CO2还原测试结果表明,30%Cd Se0.8S0.2-DETA/SnNb2O6催化CO2还原生成CO的产率(17.31μmol·g-1·h-1)最高,分别是SnNb2O6(6.2μmol·g-1·h-1)和Cd Se0.8S0.2-DETA(3.6μmol·g-1·h-1)的2.8倍和4.8倍.XRD测试结果表明,反应后光催化剂的与新鲜光催化剂的衍射峰基本相符.催化剂经过4次循环测试后催化性能基本稳定,说明光催化剂具有较好的稳定性.XPS表征结果显示,相对于纯的Cd Se0.8S0.2-DETA与SnNb2O6,复合材料中Cd,Se与S的结合能降低,周围的电子密度增大,而复合材料中Sn,Nb与O的结合能增加,周围的电子密度降低,这表明电子从SnNb2O6到Cd Se0.8S0.2-DETA的转移路径遵循S型异质结机理.综上,本文提供了一种简单的制备S型光催化方法,可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效率的二氧化碳还原.  相似文献   

15.
采用原位光沉积-煅烧法制得了Z型α-Fe2O3/g-C3N4异质结复合光催化剂。分别采用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱以及电化学测试对样品进行了表征,并考察了可见光下光解水产氢活性。结果表明:当α-Fe2O3的负载量为2.9%时,α-Fe2O3/g-C3N4复合光催化剂具有最优的产氢催化活性,产氢速率高达1841.9μmol·g-1·h-1,约为g-C3N4的3.3倍。光催化性能的提高主要归因于3方面:(1)高温煅烧过程中α-Fe2O3的形成,有效促进了氮化碳片层的热剥离,增大了比表面积,从而为光催化反应提供了更多反应活性位;(2)超细α-Fe2O3颗粒(5~8 nm)高度均匀地分散在g-C3N4表面,并且与其紧密结合,形成了高质量的Z型异质结;(3)Z型异质结不仅有效抑制地了光生载流子的复合,同时极大地保留了g-C3N4导带电子的强还原性和α-Fe2O3价带空穴的强氧化性。  相似文献   

16.
采用一步水热法制备了Bi12O17Br2光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29 m2·g-1。Bi12O17Br2的禁带宽度为2.42 eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi12O17Br2表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi12O17Br2光催化剂上的氨生成速率为337.6μmol·g-1·h-1。在可见光的驱动下,Bi12O17Br2光催化剂能够实现氮气与水反应生成氨的过程。  相似文献   

17.
通过原位共沉淀法可控制备了系列直接Z型MIL-100(Fe)/Bi OBr异质结。使用粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶红外变换(FTIR)光谱、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)、高倍透射电镜(HRTEM)以及X射线光电子能谱(XPS)对MIL-100(Fe)/Bi OBr异质结晶体结构、微观形貌、光学性能、化学组成进行表征。以低功率发光二级管可见光为光源,探究了MIL-100(Fe)/Bi OBr异质结光芬顿降解磺胺甲恶唑(SMX)性能。最佳反应体系MB-7/Vis/H2O2(MB-7是MIL-100(Fe)质量为Bi OBr质量的70%时制备的样品)在光源照射70 min后可降解99.8%SMX(5 mg·L-1)。同时,还考察了H2O2浓度、催化剂投加量、p H值以及无机阴离子对MB-7/Vis/H2O2降解SMX影响。MB-7/Vis/H2O2能够在经过...  相似文献   

18.
采用简单的涂滴法制备出新型的Al、Ta 共掺杂的三元铁氧化物(Ta/Al-Fe2O3)可见光响应型光催化薄膜. 运用X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见(UV-Vis)光谱等手段对其进行了表征, 考察了其光电化学性能, 并研究了复合电极光电催化降解亚甲基蓝(MB)废水的反应性能. 由表面谱学分析可知, Ta 和Al 成功掺入Fe2O3中, Ta 会改变催化剂表面Al 和O的化学环境. 在可见光照射下的光电催化(PEC)反应中, Ta/Al-Fe2O3降解MB的反应速率约为Al-Fe2O3的2 倍, 光电催化共作用的效果优于单纯光催化作用(PC)和电催化(EC)作用的效果.结果表明, Ta掺杂有利于提高Ta/Al-Fe2O3薄膜的光电催化活性.  相似文献   

19.
通过溶胶-凝胶法制备系列LaNi1-xFexO3(x=0.05, 0.1, 0.2, 0.4, 0.6和0.8)钙钛矿型氧化物光催化材料,采用X射线衍射进行结构表征,以甲基橙的降解率作为催化剂活性的评价指标,探究了实验条件对光催化活性的影响。结果表明,少量掺杂Fe3+可提高LaNiO3的光催化活性,在所有样品中LaNi0.95Fe0.05O3的光催化活性最高;当催化剂用量为1.0 g﹒L-1时,对浓度为10 mg﹒L-1的甲基橙溶液的光催化效果最佳,可见光照射120 min的降解率高达98.9%,5次重复使用后的降解率仍可达84.6%,具有稳定高效的重复利用性。   相似文献   

20.
以Ga(NO3)3为镓源,尿素为均相沉淀剂,在PEG4000(DL(天冬氨酸形成的复合软模板体系中,通过简单常压加热回流低温水热法成功合成出形貌和尺寸较为均一的GaOOH微球体,探讨了DL-天冬氨酸、PEG4000等添加剂对前驱体形貌和尺寸的影响。前驱体经450℃煅烧3 h后转变为形貌保持性良好的α-Ga2O3微球体。样品通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、傅里叶转换红外光谱(FT(IR)、X射线衍射(XRD)、紫外(可见吸收光谱(UV(Vis)及荧光等手段进行表征和分析。以制备的α-Ga2O3微球体为光催化剂,考察了α-Ga2O3对甲基紫的光催化降解作用,结果表明:经紫外光照射100 min,所制备的α-Ga2O3微球体催化剂对甲基紫的脱色率高达99.85%。  相似文献   

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