水热法制备Ag_3PO_4/HAP复合光催化剂及其光催化性能（英文）

以牡蛎壳为原料,利用水热法合成高纯度的羟基磷灰石(HAP)载体,经磷酸银负载后,制备出纳米棒状Ag_3PO_4/HAP复合光催化剂。利用扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)对样品进行表征,并考察不同的制备因素对催化剂降解亚甲基蓝溶液性能的影响。结果表明,当质量比为1∶2时制备的1∶2-Ag_3PO_4/HAP催化剂的表现最为突出,在10 min时即可达到50%的降解率,在40 min时基本降解完全,是一种高效的复合光催化剂。     

磁性AgBr/Ag3PO4/ZnFe2O4复合催化剂的制备及光催化性能

水热法结合原位沉淀法成功制备新型磁性溴化银/磷酸银/铁酸锌(AgBr/Ag₃PO₄/ZnFe₂O₄)复合催化剂,并通过X射线衍射、能量色散X射线、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜和紫外-可见漫反射光谱对其晶相结构、组成、形貌及吸光性能进行了表征。在可见光照射下,所制备的AgBr/Ag₃PO₄/ZnFe₂O₄复合催化剂光催化降解罗丹明B (RhB)的活性优于Ag3PO4/ZnFe₂O₄、AgBr/ZnFe₂O₄和P25 TiO₂。在酸性和碱性溶液中,AgBr/Ag₃PO₄/ZnFe₂O₄光催化剂呈现出优良光催化性能。在AgBr/Ag₃PO₄/ZnFe₂O₄体系中,光催化降解RhB的速率随着反应体系温度的升高而增大,由阿伦尼乌斯方程计算获得反应体系活化能为31.9 kJ·mol^-1。AgBr/Ag₃PO₄/ZnFe₂O₄复合材料优异的可见光催化活性归因于光生电荷的有效分离,所产生的超氧自由基和空穴是RhB降解的主要活性物种。     

Ag_3PO_4/MoS_2纳米片复合催化剂制备及可见光催化性能

采用机械球磨法成功制备Ag_3PO_4/MoS_2纳米片复合催化剂。运用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)和荧光发射光谱(PL)对复合催化剂的结构和形貌进行了表征。结果表明,Ag_3PO_4纳米粒子均匀地附着在MoS_2纳米片层结构上,两者形成紧密结合。以亚甲基蓝为模拟污染物,研究复合催化剂在可见光照射下的光催化特性;通过循环实验考察复合催化剂的稳定性。结果显示,含有1%的MoS_2纳米片与Ag_3PO_4形成的复合催化剂在30 min内对亚甲基蓝的降解率为95%,其降解动力学常数是纯相Ag_3PO_4的2倍。经过5次循环实验后复合催化剂对于亚甲基蓝的降解率为84%,而纯Ag_3PO_4对于亚甲基蓝的降解率仅为35%。Ag_3PO_4/MoS_2纳米片复合催化剂具有优良的光催化活性和高稳定性,主要归因于二硫化钼纳米片与磷酸银形成异质结,磷酸银激发的电子和二硫化钼纳米片产生的空穴直接复合,从而促使光生电子从磷酸银晶体表面快速分离,减轻了磷酸银的光电子腐蚀,同时也提高了复合物的光催化活性。     

MoSe_2/Ag_3PO_4复合材料的制备及其可见光降解罗丹明B的光催化性能（英文）

通过原位沉积法合成了一种光催化活性强、稳定性高的MoSe_2/Ag_3PO_4复合材料。MoSe_2/Ag_3PO_4形成的异质结构能有效分离光生电子-空穴对,从而提高光催化活性。光生电子从Ag_3PO_4表面向MoSe_2的转移降低了Ag~+向金属Ag的可能性。当MoSe_2和Ag_3PO_4的质量分数为1∶5(最优组合)时,MoSe_2/Ag_3PO_4在可见光照射下30 min内降解RhB效率达98%,并且经过4次重复试验,其可见光照射下RhB降解效率仍可达到89%。通过液相色谱/质谱(LC/MS)技术测定光催化过程中产物的变化,提出了MoSe_2/Ag_3PO_4光催化降解RhB的途径。     

Ag_3PO_4/Ag_2CO_3p–n异质结复合光催化剂的制备及增强的可见光催化性能（英文）

半导体光催化氧化技术作为一种"绿色技术",被广泛应用于环境污染物治理和太阳能转化领域.高效、稳定、可回收利用的催化剂的开发是光催化技术发展的一个重要方向.Ag系半导体光催化剂因在可见光分解水制氢及降解有机污染物等方面表现出优异的催化性能而广受关注.然而,该催化剂失活快制约了其应用.因此,提高Ag系半导体材料的光催化稳定性成为近年来研究的一个热点.研究发现,在半导体的表面或者界面形成p–n异质结是提高催化剂光催化性能和稳定性的有效途径.理论上讲,当p型半导体和n型半导体形成p–n结以后,在两种半导体接触边缘的附近处存在着正、负空间电荷分列两边的偶极层,产生了从n型半导体指向p型半导体的内建电场.内建电场的存在使得p型半导体与n型半导体之间产生了电位差,即内建电势差.这种电势差能够有效促进电子和空穴的分离,达到光生电子和空穴对分离、转移和传递的目的,从而抑制电子和空穴的复合,提高光催化效率.Ag2CO3是p型半导体,其导带为0.21 e V,价带为2.83 e V;Ag3PO4是n型半导体,其导带为0.43 e V,价带为2.86 e V.两者能带结构匹配,能形成p–n异质结.因此,本文采用简单的共沉淀法,制备了不同比例的Ag3PO4/Ag2CO3复合光催化剂,并通过X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱以及瞬态光电压谱等对其进行了表征.透射电镜照片显示,粒径较小的Ag3PO4颗粒均匀的分布在粒径较大的Ag2CO3周围.P元素和C元素的摩尔比接近于投料比.Ag3PO4/Ag2CO3复合催化剂的吸收光谱体现出两种催化剂的混合特征,在可见光区的吸收强度增加.瞬态光电压表征不仅证实了Ag2CO3是p型半导体,Ag3PO4是n型半导体,更说明了40%-Ag3PO4/Ag2CO3复合光催化剂的载流子寿命较长.罗丹明B(Rh B)的降解实验证实40%-Ag3PO4/Ag2CO3(Ag3PO4与Ag2CO3的摩尔比为40%:60%)复合催化剂的光催化效率最高,500 W氙灯(附加420 nm截止波长的滤光片)照射15 min后,RhB就能被完全降解,而纯的Ag3PO4和Ag2CO3对RhB的降解率只有40%和10%.循环实验发现,前两次循环中由于单质银的生成导致催化剂活性下降,但从第三次循环开始其催化活性趋于稳定.此外,还通过添加草酸钠(空穴的清除剂)、异丙醇(羟基自由基的清除剂)和对苯醌(超氧自由基的淬灭剂)等来判断光催化过程中起主要作用的活性自由基.实验证实空穴是Ag3PO4/Ag2CO3光催化剂在降解RhB过程中产生的主要活性自由基物种.Ag3PO4/Ag2CO3光催化剂相对于单纯的Ag3PO4和Ag2CO3有更高的空穴产生能力.当可见光照射到复合催化剂表面时,Ag2CO3导带上的激发电子能够快速转移到Ag3PO4的导带上,同时Ag3PO4价带上的光生空穴能够快速转移到Ag2CO3的价带上.p–n结的形成提高了光生电子和空穴的分离效率,抑制了电子和空穴的再结合,因此,复合光催化剂光催化降解效率提高.综上所述,Ag3PO4/Ag2CO3之间能形成有效p–n结,40%-Ag3PO4/Ag2CO3复合光催化剂表现出最佳的光催化性能.     

Ag_2O-TiO_2/海泡石复合光催化剂制备及其可见光光催化性能（英文）

传统的Ti O2半导体光催化剂存在光谱响应范围窄、量子效率低及不易回收等不足,使其在实际应用中受到限制.通过离子掺杂、贵金属沉积和半导体复合等方法对Ti O2进行改性可以拓展其光响应范围,其中半导体复合方法最为常用.复合半导体的特殊能带结构能够有效促进光生载流子的界面迁移,实现光生电荷的有效分离,提高光催化性能,且通过固定化或负载可改善Ti O2的可回收利用性能.鉴于此,本文针对半导体Ti O2的复合和负载制备及其光催化降解有机污染物的性能和反应机理进行了研究.采用条件温和、稳定的溶胶-凝胶法于低温制备出Ti O2/海泡石复合物,通过浸渍和焙烧将Ag2O负载于其上,修饰和拓展了Ti O2的可见光响应范围,最终获得了可见光响应、高效、稳定的Ag2O-Ti O2/海泡石复合光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附和紫外-可见光光谱(UV-vis)等手段对其物理化学特性进行了表征.XRD结果表明,复合样品中Ti O2呈锐钛矿相和金红石相的混合晶相.TEM结果表明,复合样品中存在Ag2O和Ti O2两种组分,晶格条纹相互交叠形成了异质结结构.UV-vis谱表明,与Ti O2/海泡石相比,Ag2O-Ti O2/海泡石复合光催化剂的吸收带边明显红移,展现了较强的可见光吸收能力.N2吸附-脱附结果表明,Ag2O-Ti O2/海泡石复合光催化剂具有较大的比表面积和介孔结构,这有助于增强催化剂对污染物的吸附能力并提供更多的复合位点.以酸性红G为模拟污染废水,研究了焙烧温度和Ag2O负载量等制备条件对所制催化剂可见光催化性能的影响.结果表明,在可见光照射下,焙烧温度为200°C,Ag2O负载量为10%条件下制备的复合光催化剂对酸性红G的降解率为98%,与Ag2O-Ti O2、Ag2O/海泡石和Ti O2/海泡石等复合物相比,Ag2O-Ti O2/海泡石复合光催化剂展现了优异的可见光催化性能.此外,Ag2O-Ti O2/海泡石复合光催化剂同样能够在可见光条件下有效降解常见室内空气污染物甲醛,进一步证实了催化剂优异的光催化性能.化学荧光法和活性物种捕获实验表明,复合光催化剂降解有机污染物的活性基团主要是光生空穴和超氧自由基.催化剂能带结构分析表明,Ag2O和Ti O2具有相匹配的能带结构,两者复合有利于光生载流子分离和迁移,增强催化剂光催化活性.海泡石作为光催化剂载体能够有效固载光催化成分,增加光催化剂有效表面积和活性位,有利于提高复合光催化剂的吸附性能和回收利用率.     

可见光响应型Ag/Ag_3PO_4复合光催化剂的制备及其光催化性能

以AgNO_3和Na_2HPO_4为原料,采用液相沉淀结合光还原法合成了Ag/Ag_3PO_4复合光催化材料,采用XRD、SEM、UV-vis DRS及光降解亚甲基蓝实验对样品的晶相结构、表面形貌、光吸收性能及光催化性能进行了表征,结果表明,所得Ag/Ag_3PO_4样品呈类球状,尺寸分布均匀,粒径约为0. 2μm,样品中Ag_3PO_4呈体心立方相结构,Ag的掺入,改变了Ag_3PO_4的晶格参数,(210)及(211)晶面衍射峰发生明显红移;同时Ag的掺入使其在Ag_3PO_4晶格内部形成掺杂能级,窄化了Ag_3PO_4的能带结构,拓宽了材料的可见光响应范围。以氙灯为光源,光照90min时,样品对MB表现出较好的光催化降解效果,降解率可达96. 57%;且重复使用5次后,Ag/Ag_3PO_4样品对MB的降解率仍然保持在80%左右,明显优于纯Ag_3PO_4。     

AgBr/Ag_3PO_4光催化降解染料的性能及其降解产物的生态毒性(英文)

通过调节Na_3PO_4溶液中H_3PO_4的含量制得沉淀剂,AgNO_3与此沉淀剂反应制得Ag_3PO_4粉末.当沉淀剂pH=6时,所制得的Ag_3PO_4粉末表现出最高的光催化降解甲基蓝和罗丹明B活性.进一步添加KBr溶液修饰Ag_3PO_4可制得AgBr/Ag_3PO_4粉末.该光催化剂可使阴离子染料(如活性橙和甲基橙)脱色.采用适当的捕获剂考察了参与光催化降解过程的活性物种的抑制活性.光催化反应之后,质谱检测证实染料降解为更小的分子.以Chlorella vulgaris为生物指示剂考察了处理前后染料的生态毒性.     

基于Ag_3PO_4的全固态Z型光催化体系研究进展（英文）

随着现代工业的迅猛发展,人类面临的能源危机和环境污染问题日益严重.光催化剂技术有望利用太阳能同时解决这两大问题,其关键在于设计高效的光催化体系.传统光催化材料TiO_2具有价廉、活性高及稳定性好等优点,然而其带隙宽(E_g=3.2 e V),仅能利用占太阳光谱约4%的紫外光,从而限制其利用太阳能.可见光占太阳光谱的40%以上,因此开发可见光响应的光催化材料成为光催化领域研究焦点.2010年,叶金花课题组报道了Ag_3PO_4在可见光照射下可高效分解水产氧及降解水体中有机污染物,从而使其迅速成为研究热点.Ag_3PO_4是目前为止报道的光量子效率最高的可见光响应的催化材料,带隙能在2.3~2.5 e V范围内,其高效的光催化活性归结于其独特的电子结构利于光生电荷的分离及转移.然而,由于Ag_3PO_4本身易光蚀,稳定性差,必然限制其实际应用.近年来,为在进一步提升Ag_3PO_4活性的基础上增强稳定性,研究者通过多种方法对其进行修饰,包括贵金属沉积、碳材料修饰、负载及半导体异质复合等.相对于前面几种修饰方法,半导体复合相对高效且成本低.半导体复合主要构成Ⅱ型异质结构和Z型光催化体系.Ⅱ型异质结构由于内建电场的存在可以促进光生电荷的定向转移,从而提高光生电荷的分离效率,进而提高光催化活性.然而,这种电荷的定向迁移会降低光生电荷的氧化还原能力.模拟绿色植物的光合作用过程,一种全固态Z型光催化体系应运而生,其是将两种导带和价带位置匹配的可见光驱动的催化剂分别作为光催化系统Ⅰ(PS Ⅰ)和光催化系统Ⅱ(PS Ⅱ),同时选用导电性能优良的材料(Ag,Au和RGO等)作为电子介体.可见光照条件下,PS Ⅰ和PS Ⅱ均被激发产生电子和空穴,PS Ⅱ导带上的电子通过电子介质与PS Ⅰ价带空穴复合,一方面抑制了PS Ⅰ和PS Ⅱ本身电子和空穴的复合,另一方面保留了PS Ⅰ导带电子的强还原性和PS Ⅱ价带空穴的强氧化性.另外,PS Ⅰ和PS Ⅱ紧密结合形成具有准连续能级的固-固接触界面,PS Ⅱ导带上的电子直接与PS Ⅰ价带空穴复合,形成无电子介体的直接Z型光催化体系.Ag_3PO_4价带顶相对靠下,氧化能力强,往往作为PS Ⅱ组分,其与导带顶相对靠上的催化剂(PS Ⅰ)构成Z型体系,这样Ag_3PO_4导带电子可与PS Ⅰ的价带空穴复合,减弱电子对Ag_3PO_4本身的还原,提高其稳定性;另一方面,Ag_3PO_4价带空穴可参与氧化反应.基于Ag_3PO_4的Z型体系主要以Ag作为电子介体,归因于在制备及光催化过程中原位产生的少量Ag可直接作为电子介体.此外,还原氧化石墨烯(RGO)也可作为电子介体,并且其存在可进一步提高Ag_3PO_4的稳定性.需要指出的是,基于Ag的等离子体共振效应,Ag_3PO_4基等离子体Z型光催化体系也受到关注.目前,Z型光催化体系处在发展阶段,必然存在一些问题,比如,Ⅱ型异质光催化体系与直接Z型光催化体系如何区分,有待进一步研究.另外,报道的基于Ag_3PO_4的Z型体系主要用来光催化降解水体中的有机污染物,催化剂的回收再利用受到限制,今后可开发磁性Ag_3PO_4基Z型体系,解决回收再利用的问题;另外,通过能带调控,可将基于Ag_3PO_4的Z型体系多用于光催化产氢、还原CO_2及处理有害气体.     

Ag/Ag_3PO_4/g-C_3N_4三元复合光催化剂的制备及其可见光驱动下的光催化活性增强（英文）

报道了一种新型Ag/Ag3PO4/g-C3N4三元复合光催化剂的制备及其半导体界面处的快速载流子分离所引起的光催化活性的显著增强效应.通过X射线衍射,扫描电子显微镜,紫外-可见吸收光谱以及光致发光光谱等就其晶体结构、形貌、组分、光学吸收以及载流子的快速分离行为进行了表征与分析.以罗丹明B作为模型化合物分子,研究发现,所制备的Ag/Ag3PO4/g-C3N4三元复合光催化剂在可见光照射下表现出比Ag3PO4以及Ag3PO4/g-C3N4二元催化剂更为优异的光催化活性.研究认为,Ag3PO4表面尺寸约为40 nm的Ag纳米粒子在可见光下受激所产生的等离子表面共振效应以及Ag3PO4与g-C3N4界面处所形成的类似异质结结构对所制备的Ag/Ag3PO4/g-C3N4三元复合光催化剂光催化活性的显著增强起到重要作用.     

磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂的制备及其在Aza-Micheal加成反应中的性能（英文）

在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N_2吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应性能。结果表明Y-MOF能均匀包覆在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面,形成具有核壳结构的磁性YMOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,催化剂具有良好的超顺磁性。Y-MOF含量为43.3%(w/w)的Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,在苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应表现出最好的催化性能,丙烯酸甲酯的转化率为88.3%时,N-(β-甲氧碳酰乙基)苯胺的选择性可达99.8%。反应后的催化剂可以通过外磁场容易回收,并且重复使用5次其转化率和选择性没有明显下降。     

Ag修饰的Fe_3O_4/TiO_2复合磁性纳米纤维的制备及光催化性能

通过静电纺丝法制备了含有Fe3O4纳米粒子的TiO2纳米纤维,采用水热法对该纤维表面进行纳米Ag修饰,制备出具有较强磁性和较好光催化性能的复合纤维.采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见光谱(UV-Vis)等对样品的结构和形貌进行表征,并以罗丹明B(Rh B)水溶液降解为模型反应,考察样品在紫外光照射下的光催化性能.结果表明,所制备的TiO2为锐钛矿结构,Fe3O4纳米粒子均匀分布在TiO2纤维中,Ag纳米颗粒比较均匀地分散在磁性TiO2纤维表面.经过纳米Ag修饰后,材料的光吸收能力大为增强,吸收带红移并扩展到可见光区.在紫外光照射40 min后,合成样品对Rh B的降解率达到99.5%.此外,Fe3O4纳米粒子的存在使该材料具有较强的磁性,可通过外加磁场将其分离回收.     

Ag_3PO_4/BiVO_4复合光催化剂的制备及可见光催化降解染料(英文)

结合回流法和原位沉淀法成功制备磷酸银/矾酸铋(Ag3PO4/BiVO4)复合光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及光致发光(PL)光谱对制备样品进行表征.XRD和FESEM结果表明成功制备Ag3PO4/BiVO4复合光催化剂.采用节能发光二极管灯(LED)作为可见光光源,在低消耗光催化系统中评价制备样品可见光催化降解染料的活性.当Ag3PO4和BiVO4的组成摩尔比为1:3时,复合Ag3PO4/BiVO4光催化剂呈现出高于纯相Ag3PO4的催化活性,可减少Ag3PO4的使用量.Ag3PO4/BiVO4复合光催化剂在中性溶液中表现出高活性,同时证实其对阳离子染料的光催化降解效果强于阴离子染料.在Ag3PO4/BiVO4系统中,超氧自由基和空穴是主要的活性物种.经过三次循环利用,Ag3PO4/BiVO4复合催化剂的可见光催化活性表现出不同程度的降低,归因于降解过程中产生金属银.     

Z型Ag_3PO_4/Ag_2MoO_4异质结光催化剂构建和光催化降解有机污染物（英文）

作为一种绿色技术,半导体光催化氧化广泛应用于环境污染物治理和太阳能转化领域.高效、稳定、可回收利用催化剂的开发是光催化技术发展的一个重要方向.Ag系半导体光催化剂因在可见光分解水制氢及降解有机污染物等方面表现出优异的催化性能而广受关注.然而,该催化剂失活快,制约了其应用.因此,提高Ag系半导体材料的光催化稳定性成为近年研究热点.在各种Ag基光催化剂中,Ag_3PO_4光催化剂因其在可见光下光氧化水产生O_2以及有机染料的光催化分解中有着高的量子效率,引起了人们广泛关注.如何进一步提升Ag_3PO_4光催化剂性能及在光催化过程中的稳定性成为研究焦点,包括Ag_3PO_4光催化剂的特殊形貌和晶体结构控制生长以及复合材料控制制备.但是Z型Ag_3PO_4基可见光催化剂的构筑仍然是一个挑战.本文利用Ag_2MoO_4和Ag_3PO_4的溶液相反应法合成了Z型Ag_3PO_4/Ag_2MoO_4复合光催化剂,通过Ag_3PO_4/Ag_2MoO_4异质结光催化剂在可见光下降解罗丹明B(RhB)、亚甲基橙(MO)、亚甲基蓝(MB)和苯酚研究了其光催化性能,采用X射线衍射(XRD)、能谱、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)以及紫外可见漫反射光谱(UV-vis)等手段表征了该催化剂.XRD,FTIR和拉曼光谱结果表明,复合材料由Ag_3PO_4,Ag_2MoO_4和单质银组成,表面成功合成了Z构型Ag_3PO_4/Ag/Ag_2MoO_4复合材料.SEM结果发现纯Ag_3PO_4是规则的球状,纯Ag_2MoO_4则是多面体状块的颗粒,在Ag_3PO_4/Ag_2MoO_4复合材料中可以看到规则的球状体Ag_3PO_4和Ag_2MoO_4纳米颗粒,并且随着Ag_2MoO_4含量的增加,Ag_3PO_4颗粒的尺寸逐渐减小.UV-vis结果发现Ag_2MoO_4的加入拓展了复合材料对可见光的吸收范围.光催化性能测试结果表明,8%Ag_2MoO_4/Ag_3PO_4在可见光下具有优异的光催化性能:可见光照射5 min,RhB,MO和MB的降解效率分别可达95%,97%和90%.复合材料样品经过4个循环实验后,其降解RhB的效率仍然保持在84%,证明了其具有较高的稳定性.为了进一步研究Ag_3PO_4/Ag_2MoO_4的光催化机理,我们用对苯醌、乙二胺四乙酸二钠和丁醇进行了捕捉剂实验.结果表明,超氧自由基和光生空穴在降解有机染料过程中起主要作用.通过光电流测试、复合材料价带导带位置计算以及循环过程样品XRD分析并结合文献结果认为,Z构型Ag_3PO_4/Ag/Ag_2MoO_4异质结光催化体系以及可见光照射初期金属Ag纳米颗粒的生成是其具有高光催化活性和稳定性的原因.     

水热法制备Ag3PO4/HAP复合光催化剂及其光催化性能（英文）

以牡蛎壳为原料,利用水热法合成高纯度的羟基磷灰石(HAP)载体,经磷酸银负载后,制备出纳米棒状Ag3PO4/HAP复合光催化剂。利用扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)对样品进行表征,并考察不同的制备因素对催化剂降解亚甲基蓝溶液性能的影响。结果表明,当质量比为1∶2时制备的1∶2-Ag3PO4/HAP催化剂的表现最为突出,在10 min时即可达到50%的降解率,在40 min时基本降解完全,是一种高效的复合光催化剂。     

Ag/Ag_3PO_4/g-C_3N_4复合光催化剂的合成与再生及其可见光下的光催化性能(英文)

研究了用离子交换沉淀法制备的Ag/Ag3PO4/g-C3N4的可见光光催化性能及再生方法.通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了结构特性分析.XRD结果显示再生后催化剂的结构未发生改变.FESEM及UV-Vis分析结果说明催化剂由Ag3PO4与g-C3N4复合而成.XPS分析结果表明催化剂表面出现少量的银单质.利用可见光(λ420nm)照射下的苯酚降解实验评价了样品的光催化活性,并通过活性物种及能带结构的分析对催化剂的光催化机理进行了推测.研究表明,Ag/Ag3PO4/g-C3N4的光催化活性明显高于纯Ag3PO4及纯g-C3N4,主要原因归结为单质银、Ag3PO4及g-C3N4的协同效应.经过氧化氢和磷酸氢铵钠(NaNH4HPO4)的再生可完全恢复催化剂的活性,这表明该绿色环保的再生方法可实现Ag/Ag3PO4/g-C3N4催化剂在环境中的实际应用.     

Ag_3PO_4/Ni薄膜的制备及其光催化降解罗丹明B的性能和机理

用电化学方法制备Ag3PO4/Ni薄膜,以扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对薄膜的表面形貌、晶相结构、光谱特性及能带结构进行了表征,以罗丹明B为模拟污染物对薄膜的光催化活性和稳定性进行了测定,采用向溶液中加入活性物种捕获剂的方法对薄膜光催化降解机理进行了探索。结果表明:最佳工艺下制备的Ag3PO4/Ni薄膜具有致密的层状表面结构,是由多晶纳米颗粒构成的薄膜。薄膜具有较高的光催化活性和突出的光催化稳定性,可见光下催化作用60 min,薄膜光催化罗丹明B的降解率是多孔P25 Ti O2/ITO纳米薄膜(自制)的2.3倍;在保持薄膜光催化活性基本不变的前提下可循环使用6次。给出了可见光下薄膜光催化降解罗丹明B的反应机理。     

磁性纳米Pd/Fe_3O_4催化剂的制备及其在Heck反应中的应用（英文）

通过使用聚乙烯吡咯烷酮作为稳定剂,合成了磁性Pd/Fe_3O_4纳米颗粒催化剂。对该催化剂进行粉末X射线衍射、透射电子显微镜、感应耦合等离子体和磁性表征。将Pd/Fe_3O_4催化剂用于Heck反应,检测其催化性能。测试结果表明Pd纳米颗粒负载在Fe_3O_4纳米颗粒上,而且催化剂的尺寸20 nm,并在Heck反应中表现了极好的催化性能。此外,催化剂可以通过磁场回收利用,且催化活性没有显著的降低。     

Ag_2S_2O_7/Ag_2O纳米颗粒异质结构的制备及其太阳光全光谱光催化降解应用（英文）

Ag_2O是优良的感光材料,很少作为光催化材料,而常被用作光催化材料的共催化剂.此外,由于Ag_2O禁带宽度窄,且可有效吸收近红外光,因而不能用于全太阳光谱的光催化应用中.同时很少被用作NIR催化剂.本文中不仅研究了纳米Ag_2O颗粒的UV-Vis光催化性能,而且还系统探究了其NIR光催化活性.由于在紫外线和可见光的照射下,Ag_2O纳米颗粒易发生光还原失活,因而对Ag_2O表面硫化处理,使其表面上生长Ag_2S_2O_7层以形成Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结,探究了该异质结UV-Vis光催化活性及其光催化循环稳定性;同时,考察了其近红外光催化及其重复使用性能.利用沉淀法成功制备了Ag_2O纳米颗粒,并通过在其表面部分硫化处理得到Ag_2S_2O_7,成功构筑Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结构,并研究了该Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结构UV-Vis-NIR光催化降解有机污染物性能.研究表明,Ag_2O纳米颗粒在光子能量较低的NIR照射条件下具有较强的光催化活性,但UV-Vis照射下,虽然Ag_2O具有光催化活性,但易发生光还原生成单质银,降低其光催化稳定性;Ag_2S_2O_7/Ag_2O纳米异质结,虽然在UV-Vis-NIR范围内光催化活性略降于Ag_2O,但稳定性显著提高,总体来看,Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结构在全光谱催化方面更具优势.这主要是由于Ag_2O表面部分硫化得到的Ag_2S_2O_7纳米颗粒,且二者之间能带匹配促进了光生载流子分离,同时Ag_2O表面的Ag_2S_2O_7颗粒直接吸收能量较高的UV-Vis,进而保护内部Ag_2O,抑制了其自身还原,可显著提高Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结在UV-Vis-NIR催化活性及稳定性.实验结果分析表明,Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结纳米颗粒在UV-Vis-NIR条件下均具有稳定且高效的光催化活性,其主要原因为:(1)具有窄带隙的Ag_2O可有效拓宽该异质结的光谱吸收;(2)Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结能带匹配可有效促使光生载流子分离;(3)Ag_2O颗粒表面的Ag_2S_2O_7纳米颗粒可有效提高Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结纳米颗粒的光化学稳定性,尤其是在UV-Vis条件下的化学稳定性.Ag_2O纳米颗粒受到光照(UV-Vis-NIR)激发后产生电子-空穴对,由于Ag_2S_2O_7与Ag_2O能带位置的匹配,Ag_2O导带的光生电子注入Ag_2S_2O_7的导带;而Ag_2S_2O_7价带的光生空穴注入Ag_2O的价带.Ag_2O表面的Ag_2S_2O_7颗粒可有效捕捉电子,从而阻止Ag_2O产生的电子-空穴对复合,进而提高光催化活性;同时当光子能量较高(UV以及部分短波长的Vis)时,Ag_2O表面的Ag_2S_2O_7颗粒直接吸收该部分光能,进而保护内部Ag_2O发生自身还原,因此,Ag_2S_2O_7/Ag_2O异质结纳米颗粒在UV,Vis及NIR条件下均具有稳定且高效的光催化活性,在高效利用全光谱光催化降解有机污染物方面具有较大的潜力.     

熔盐辅助微波法制备g-C_3N_4包覆MgO-Al_2O_3-Fe_2O_3异质结催化剂及其光催化制过氧化氢性能（英文）

工业上,双氧水的生产采用的是蒽醌法。此方法采用多步加氢和氧化过程,因此能耗很大。光催化制过氧化氢技术作为可持续和环境友好的新工艺,是传统蒽醌和电化学法的优秀替代者。本文采用熔盐辅助微波法制备了g-C_3N_4包覆MgO-Al_2O_3-Fe_2O_3异质结催化剂。制备的异质结催化剂在可见光下表现出优异的光催化制过氧化氢性能。熔盐的引入改变催化剂形貌的同时也影响了原料三聚氰胺的缩聚度,进而影响了其能带结构。制备的包覆结构能使两组分形成最大面积的异质结和强相互作用。这种强相互作用有利于光生电子-空穴对的分离和界面迁移,进而提高了过氧化氢的生成速率。制备的异质结催化剂的双氧水平衡浓度和生成速率分别为6.3 mmol·L~(-1)和1.42 mmol·L~(-1)·h~(-1),远高于两个单组份。不仅如此,制备的异质结催化剂还能抑制过氧化氢的分解。本文通过自由基捕获实验探讨了可能的反应机理和电子转移路径。