微通道中高分子溶液Poiseuille流的耗散粒子动力学模拟

利用耗散粒子动力学(dissipative particle dynamics, DPD)方法模拟了微通道中高分子溶液的Poiseuille流动.研究表明, 微通道中的高分子溶液呈现非牛顿流体特性, 可以用幂律流体来描述流动行为, 高分子浓度越大, 幂律指数n 越小. 高分子链与壁面的流体动力学相互作用以及布朗扩散率梯度控制着高分子链的横向迁移. 由于传统的DPD方法中壁面诱导的流体动力学作用部分被屏蔽, 高分子链将向壁面方向迁移, 并且随着流场增强, 高分子链向壁面方向迁移越明显. 未被屏蔽的流体动力学相互作用和布朗扩散率梯度相互竞争, 使高分子链在微通道内的质心分布呈双峰状, 通道中心处高分子浓度出现局部最小值. 当通道宽度减小、强受限时, 壁面与高分子链间的流体动力学相互作用可能全部被屏蔽, 而布朗扩散运动弱, 高分子向壁面方向有微弱的迁移. 关键词： 耗散粒子动力学 高分子溶液 非牛顿流体 横向迁移     

纳米通道内高分子稀溶液的分子动力学模拟

运用分子动力学方法对纳米通道内的高分子稀溶液进行了模拟,分析了通道宽度、壁面性质和链长对高分子链构象参数和质心密度分布的影响。模拟结果表明:随着通道宽度和壁面接触角的增大,回转半径逐渐减小,高分子链实现了从二维构象向三维构象的转变;通道宽度的减小和壁而接触角的增大,均导致高分子链远离壁面;在通道宽度一定时,长链高分子易呈伸展状且远离壁面,而短链易呈团聚状且移向壁面.     

DNA分子力学性质的测量

利用单分子实验技术测量了DNA分子的力学性质.通过生化手段将单根DNA分子连在顺磁小球与玻璃侧壁之间,利用磁铁对顺磁球施加力进而拉伸DNA.图像分析得到小球运动的轨迹以及DNA的长度,利用均分定理可以求得施加的外力.测量发现在外力作用下DNA分子的力学反应与高分子物理学的蠕虫状链模型符合良好.     

Translocation of Polymer Chains Through a Channel with Complex Geometries

采用nPERMis (new pruned-enriched rosenbluth method with importance sampling) 算法,研究了高分子链在通道中穿行的力学行为. 在管道穿行的过程中,计算了其作用力,发现进入中间通道的过程其对应的作用力f和第一个单体在x轴方向的位置关系曲线有一个平台(f>0). 由于高分子链的受限减少了高分子链的构象数目和熵,从而增加了其自由能, 因此只有在外力的作用下,高分子链才可以进入中间管道. 当高分子运动到某一位置后,第二个平台开始形成(f<0),这时高分子链自发进入右通道. 这是因为在右通道中高分子链的自由能降低的比左通道中高分子链的自由能升高的快. 右通道中的高分子链自发地拉动左通道中的高分子链. 研究了链长、左、右通道宽度对穿孔有很大影响. 通过这些研究可以详细解释各部分穿行时间不同的原因.     

高分子链移位动力学的理论和模拟研究

高分子链通过纳米管道或纳米孔的移位,存在于各种生命过程中,是物理、化学和生物领域的重要课题,在实验、理论和计算机模拟等领域已经被广泛研究,并应用于科技的不同领域。本文总结了高分子链移位的理论和模拟方面的最新研究成果,讨论了自由能形貌对高分子链移位动力学过程的影响。结合理论计算和模拟研究,分析了链与管道的相互作用、链的组分、链节电荷分布、管道的性质等因素对自由能形貌和高分子链移位时间的影响,并结合自由能形貌对研究结果进行了解释。研究结果有助于理解高分子链的移位机制,从而进一步调控高分子链的移位时间。     

高分子软物质动力学与NMR

高分子熔体或浓溶液中链段扩散和链的弛豫模式满足普适的物理定律,这些定律代表了高分子链动力学的普遍特征.核磁共振(NMR)则为我们直接验证这些物理定律或揭示高分子运动的基本规律提供了强有力的实验手段.本文介绍三个基本的高分子动力学模型(即Rouse模型,蛇行/管道模型和重整化Rouse模型)和以这三个理论模型为基础的NMR实验原理和技术.最后对相关的NMR实验结果进行了综述,并着重与理论模型所期待的结果进行了比较.     

光晶格中超冷原子系统的磁激发

囚禁在光学晶格中的旋量凝聚体由于其长的相干性和可调控性,使其成为时下热点的多比特量子计算的潜在候选载体,清楚地了解该体系的自旋和磁性的产生和调控就显得尤为重要.本文主要从理论上回顾了光晶格原子自旋链的磁性的由来和操控手段.从激光冷却原子出发,制备旋量玻色-爱因斯坦凝聚体,并装载进光晶格,最后实现原子自旋链,对整个过程的理论研究进行了综述;就如何产生和操控自旋激发进行了详细探讨,其中包括磁孤子的制备;讨论了如何将原子自旋链应用于量子模拟.对光学晶格中的磁激发研究将会对其在冷原子物理、凝聚态物理、量子信息等各方向的应用起指导性作用.     

高分子混合刷吸附/脱附蛋白质的模型化研究

本文基于扩散动力学,建立了一种新的理论模型研究高分子混合刷在蛋白质吸附/脱附过程中的动力学特性.理论模型考虑高分子混合刷中一种高分子链(P-高分子链)对蛋白质的吸附,另一种高分子链(N-高分子链)对蛋白质的脱附,以及吸附/脱附的时滞性.通过选取模型中各参数值,获得了具有不同化学、物理性质的高分子混合刷对蛋白质的部分吸附/脱附、完全吸附/脱附,以及周期性吸附/脱附的动力学特性.研究发现,由于外加交变电场的作用,高分子混合刷对蛋白质吸附/脱附过程呈现出周期性循环的动力学特性,并且平均吸附、脱附量增加.本文理论结果符合实验观测.可以预言,外加交变电场可实现高分子混合刷对蛋白质吸附/脱附的多次循环,为设计吸附/脱附蛋白质的高分子混合刷纳米材料提供必要的参考和新方案.     

一种等效于反铁磁海森伯混合自旋链的铁磁-反铁磁交替自旋链

利用严格对角化方法研究了一种自旋为1/2的铁磁-反铁磁交替自旋链的物理性质.计算了自旋关联函数、自旋z方向分量、自旋激发谱和磁化曲线等基本物理量,并将这些物理量和自旋为(1,1/2)的混合反铁磁自旋链对应的物理性质进行了比较.结果表明,当铁磁作用居于主导地位时,该模型的物理行为等效于混合自旋模型.因此,可以通过分析铁磁-反铁磁交替自旋链的物理性质研究混合自旋链的物理行为.     

高聚物与光场相互作用的微观机制

分析光场与高聚物相互作用的微观机制，介绍高分子与小分子在光场作用下的极化过程。对在窄束光场作用下，高分子链极化后链上各处极化程度的分布情况进行研究，指出对于高度拉伸的聚合物薄膜，电偶极子模型不适合准确解释高分子与光场相互作用的微观机制。为此，采用符合实际的天线模型分析高分子天线与窄束光场的相互作用，从理论上推导出天线模型高分子链上一小段的极化公式，并用离散变分方法——DVM（discrete variational method）计算一个高分子链的极化分布，验证了文中推导出的分式的合理性。最后，将极化分布看作是电流在天线上的分布，计算了天线的次级辐射在空间中的角分布，得到天线模型对电偶极子模型的修正因子。     

Effect of Interaction upon Translocation of Confined Polymer Chain Through Nanopore

运用二维的键长涨落模型和蒙特卡洛方法研究高分子链从一个受限空间到自由空间穿孔过程中,链单体与纳米孔之间的相互作用.结果表明,在不同的链长和纳米孔交互作用下,高分子链成功穿越自由能能垒取决于链长和纳米孔长度,并且由于交互作用降低了自由能能垒,导致高分子链在纳米管的平均捕获时间缩短.     

Elastic Behavior of Polymer Chains

在三维非格子模型中研究了高分子链的弹性行为. 使用蒙特卡罗方法在构相空间中对高分子链抽样,每种链都得到了超过109个样本,然后使用类橡胶弹力的非高斯理论对这些样本进行数值分析并进行统计分析. 通过观测链柔性以及伸长量对高分子链的均方末端距、平均能量、平均赫尔姆霍兹自由能、弹力、能量对弹力的贡献和熵对弹力的贡献等性质的影响,发现刚性链比柔性链更加容易被拉伸. 而由于熵的作用,当拉伸长度大到一定程度时,刚性链的拉伸难度会大大增加.     

外力驱动作用下高分子链在表面吸附性质的计算机模拟

采用退火法模拟研究受外力F驱动的高分子链在吸引表面的吸附特性.通过高分子链的平均表面接触数〈M〉与温度T之间的关系计算临界吸附温度T_c,并发现T_c随着F的增加而减小;进而通过高分子链的均方回转半径分析外力驱动作用对高分子链构象的影响,并从回转半径极小值或者垂直外力方向的y和z分量的变化交叉校验临界吸附点T_c.模拟计算了处于吸附状态的高分子链随着外力F的增加是否会发生吸附状态到脱附状态的相变以及发生相变所需施加的外力是否由温度所决定.模拟结果表明:两种不同温度下高分子链的吸附性质和构象性质受外力驱动作用而产生不同现象,在温度区间T*_cTT_c时会发生脱附现象,而在TT*_c时不会发生脱附现象.     

共轭高分子链中电荷迁移的热效应

从理论上研究了共轭高聚物链中在电场作用下极化子运动的热效应.基于SSH模型以及通过绝热动力学演化的方法,模拟了共轭高聚物链中极化子在电场作用下从链左端向右端运动的过程.晶格受到的热扰动作用假设为通过局域的晶格范围内原子位移的随机涨落来实现.结果发现,晶格中的局域热涨落对于运动中的极化子而言等效于一个势垒.势垒高度由高分子中受到热扰动的区域的范围大小以及该区域与其周围环境的温差来决定.当分子中存在热吸收不均匀的现象时,链内极化子迁移率在低电场范围内随电场的变化遵循对数曲线变化规律.     

中性/聚电解质高分子混合刷对蛋白质的吸附/解吸附

本文应用分子理论,研究中性(A)/聚电解质(B)高分子混合刷对蛋白质的吸附/解吸附特性.理论模型考虑蛋白质与中性高分子A的排斥、以及与聚电解质高分子B的静电吸引.研究发现,在pH=4～6、中性高分子A处于弱水合状态时,混合刷中A高分子链塌缩,B聚电解质链溶胀.由于蛋白质和B聚电解质链间的静电吸引,导致高分子混合刷对蛋白质的吸附.当A高分子水合性增强时,A高分子链溶胀,B聚电解质链塌缩.由于蛋白质与A高分子链间的排斥作用增强,与B聚电解质链间的静电吸引减弱,混合刷对蛋白质解吸附.     

受限于圆柱体内半刚性高分子链的螺旋结构转变

采用非格点珠簧球链模型, 结合Monte Carlo方法, 研究了半刚性高分子链受限于无限长圆柱体的构象性质. 模拟结果表明: 在圆柱体内表面附近具有吸附能的情况下, 当弯曲能b由小到大变化时, 发现半刚性高分子链由开始时的无规则被吸附在圆柱体内表面, 到逐渐出现螺旋结构, 最后伸展成类似棒状的结构. 同时计算了不同弯曲能b时的半刚性高分子链的平均螺旋数N_t, 平均每条链单体的螺旋百分比P_h和能量涨落. 发现高分子链螺旋结构的形成与转变, 不仅与圆柱体半径R的大小有关, 还与弯曲能b的大小有关. 研究结果能有助于加深对受限生物大分子构象的认识.     

中性/聚电解质高分子混合刷对蛋白质的吸附/解吸附

本文应用分子理论,研究中性(A)/聚电解质(B)高分子混合刷对蛋白质的吸附/解吸附特性.理论模型考虑蛋白质与中性高分子A的排斥、以及与聚电解质高分子B的静电吸引.研究发现,在pH=4～6、中性高分子A处于弱水合状态时,混合刷中A高分子链塌缩,B聚电解质链溶胀.由于蛋白质和B聚电解质链间的静电吸引,导致高分子混合刷对蛋白质的吸附.当A高分子水合性增强时,A高分子链溶胀,B聚电解质链塌缩.由于蛋白质与A高分子链间的排斥作用增强,与B聚电解质链间的静电吸引减弱,混合刷对蛋白质解吸附.     

半刚性高分子链螺旋结构诱导纳米棒的有序结构

在自然界中, 螺旋结构广泛存在. 在熵的驱动下, 高分子链能在某些特殊情形下形成螺旋结构. 采用分子动力学方法研究了高分子链诱导纳米棒的自组装行为, 发现纳米棒/高分子链体系的构象与纳米棒的数量、高分子链的刚性等密切相关. 当纳米棒与高分子链之间存在适度吸附能时, 纳米棒能够形成三种完全不同的构象, 特别是在半刚性高分子链诱导下纳米棒能够形成线型排列. 研究结果对新型材料制备具有一定指导意义.     

耦合分数阶布朗马达在非对称势中的输运

讨论了分数阶Frenkel-Kontorova模型的物理意义, 并应用该模型刻画了耦合粒子链在记忆性介质中的输运现象, 研究了各参数对粒子链运动状态的影响. 数值仿真结果表明: 系统的记忆性对粒子链的运动有显著影响, 尤其出现了在非记忆性情况下所不具有的反向流. 同时发现粒子链的平均流速会随耦合强度、分数阶的阶数变化而产生广义共振; 此外, 平均流速还会随噪声强度的变化出现广义随机共振现象. 关键词： 分数阶Frenkel-Kontorova模型 记忆性介质 随机共振 定向输运反向流     

高分子锚定的流体膜

将高分子自洽平均场理论和膜弹性理论结合起来研究高分子锚定流体膜体系，得到了高分子链热力学平衡浓度的分布和膜的形状.由于膜对高分子的不可穿透性，造成高分子可以实现的构象受到限制，导致高分子对膜施加不均匀的熵压，从而锚定点附近的膜弯离高分子，这些结果符合前人的理论分析和蒙特卡罗模拟的结果.此外，考察了膜和高分子链段之间的相互作用，高分子链长以及膜的弯曲刚性、张力对膜形变的影响. 关键词： 高分子 流体膜 自洽场理论 Helfrich膜弹性理论