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同时含有微孔和介孔的多级孔磷酸铝分子筛由于能减少微孔磷酸铝分子筛在涉及大分子的催化反应中的扩散限制,近年来逐渐成为人们的研究热点。本文主要阐述了多级孔磷酸铝分子筛的合成、表征和催化应用方面的最新进展。根据多级孔的生成机制,将多级孔磷酸铝分子筛的合成方法分成了四类,即硬模板法、软模板法、无模板法和后处理法,并对这些方法的优缺点进行了系统的比较。以磷酸硅铝分子筛为例,评述了各种表征多级孔分子筛的酸性和孔结构的方法。最后,对多级孔磷酸硅铝分子筛在三类重要的催化反应(即烷基化反应、异构化反应和甲醇制烯烃)中的研究进展进行了综述。 相似文献
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钇、钕和钐负载的MCM-41介孔材料的合成和表征 总被引:2,自引:0,他引:2
以十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)为模板剂,以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,采用水热晶化法成功合成了Y,Nd,Sm骨架负载的MCM-41介孔材料,通过XRD,N2吸附脱附、SEM,IR,TG-DTA等测试手段对其孔结构、微形貌和Y,Nd,Sm的存在状态进行了表征。XRD结果表明,合成样品具有典型的六方有序排列的MCM-41结构,Y,Nd,Sm离子可以进入介孔材料骨架。N2吸附脱附等温线表明样品具有明显的介孔特征。SEM图片表明各负载样品呈较规则的球形颗粒分布,直径约在0.10~0.15μm。样品的IR图谱在960~985cm-1区间分别出现了Si-O-Ln(Ln=Y,Sm,Nd)的特征吸收峰,证明Y,Nd,Sm存在于介孔材料的骨架中。TG-DTA结果表明,YMCM-41,NdMCM-41和SmMCM-41介孔材料中存在着两种不同的模板剂键合位,进一步证明了Y,Nd,Sm进入了介孔材料骨架。 相似文献
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负载TS-1导向剂的介孔材料的合成、表征及催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
利用浸渍法将TS-1导向剂高度分散在介孔材料MCM-41和SBA-15的表面,制备出一系列在氧化反应中具有高活性的催化材料.对样品的表征显示催化剂保持了介孔的结构,同时具有四配位的钛物种均匀地分散于介孔催化剂的表面.催化结果显示,与钛硅分子筛(TS-1)相比,所制备的催化剂在小分子的氧化反应中表现出相似的活性,在大分子的氧化反应中展示了很高的活性,体现了介孔材料的优越性. 相似文献
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采用溶胶凝胶法合成了一系列有序性好且酸性较强的介孔硅铝酸盐材料。利用X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、27Al核磁共振(27Al NMR)、氨气程序升温脱附(HN3-TPD)及吡啶吸附红外光谱(Py-FT-IR)对制备的介孔硅铝酸盐材料的结构和性能进行表征,并考察了材料在苯甲醚和苯甲醇的傅克烷基化反应中的催化活性。实验结果表明:合成过程中,表面活性剂的用量、硅铝物质的量之比会影响材料结构的有序性,醋酸用量对材料结构有序性影响很小;进一步研究结果表明,nSi/nAl比会影响材料的酸催化活性,当nSi/nAl=10时材料的酸催化活性最高。氨气程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱表明nSi/nAl=10的材料含有最多的B酸酸量。 相似文献
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采用溶胶凝胶法合成了一系列有序性好且酸性较强的介孔硅铝酸盐材料。利用X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、27Al核磁共振(27Al NMR)、氨气程序升温脱附(HN3-TPD)及吡啶吸附红外光谱(Py-FT-IR)对制备的介孔硅铝酸盐材料的结构和性能进行表征,并考察了材料在苯甲醚和苯甲醇的傅克烷基化反应中的催化活性。实验结果表明:合成过程中,表面活性剂的用量、硅铝物质的量的比会影响材料结构的有序性,醋酸用量对材料结构有序性影响很小;进一步研究结果表明,nSi / nAl比会影响材料的酸催化活性,当nSi / nAl=10时材料的酸催化活性最高。氨气程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱表明nSi / nAl=10的材料含有最多的B酸酸量。 相似文献
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Dr. Joel E. Schmidt Dr. Cong‐Yan Chen Stephen K. Brand Dr. Stacey I. Zones Prof. Mark E. Davis 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2016,22(12):4022-4029
Large‐pore microporous materials are of great interest to process bulky hydrocarbon and biomass‐derived molecules. ITQ‐27 (IWV) has a two‐dimensional pore system bounded by 12‐membered rings (MRs) that lead to internal cross‐sections containing 14 MRs. Investigations into the catalytic behavior of aluminosilicate (zeolite) materials with this framework structure have been limited until now due to barriers in synthesis. The facile synthesis of aluminosilicate IWV in both hydroxide and fluoride media is reported herein using simple, diquaternary organic structure‐directing agents (OSDAs) that are based on tetramethylimidazole. In hydroxide media, a zeolite product with Si/Al=14.8–23.2 is obtained, while in fluoride media an aluminosilicate product with Si/Al up to 82 is synthesized. The material produced in hydroxide media is tested for the hydroisomerization of n‐hexane, and results from this test reaction suggest that the effective pore size of zeolites with the IWV framework structure is similar to but slightly larger than that of ZSM‐12 (MTW), in fairly good agreement with crystallographic data. 相似文献
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以哌嗪基丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂(PZPMS)和阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为复合液晶模板,在水热条件下合成多级孔ZSM-5分子筛.采用XRD、 SEM、 BET、 XRF、 FT-IR和NH_3-TPD对催化剂的性能进行了表征.结果表明, PZPMS/CTAB复合液晶模板的加入可以减小颗粒尺寸,增加外表面积,有利于合成多级孔ZSM-5分子筛.加入液晶模板可以有效调整催化剂表面B酸与L酸量比例,改善催化剂表面酸性.对合成的催化剂样品在MTA反应中进行了催化性能测试,样品在反应中对芳烃表现出较高的选择性,催化寿命有不同程度的提高. 相似文献
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采用水热法,在Na_2O-K_2O-Al_2O_3-SiO_2-HMBr_2-H_2O体系,一步法快速合成了具有T型和L型两种结构特征的T-L复合分子筛,通过XRD、N2吸附-脱附、SEM-EDX、TEM、FT-IR和TG-DTG等手段,对合成样品的物理化学性质进行了表征.结果表明:所合成的分子筛是球形L型分子筛镶嵌在椭圆体T型分子筛一侧,形成的1~2μm左右的双结构复合分子筛;孔道性质表征说明其具有微孔和介孔的多级孔道结构,微孔平均孔径为0.82 nm,介孔的孔径主要分布在3.8 nm左右.通过对阳离子比R=K_2O/(K_2O+Na_2O)影响因素进行分析,获得T型、L型及T-L复合分子筛的转化规律,R的大小在0.3~0.5 nm范围内可以合成结晶度高的T-L复合分子筛. 相似文献
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In order to obtain highly active catalytic materials for oxidation of carbon monoxide and volatile organic compounds (VOCs), monometallic platinum, copper, and palladium catalysts were prepared by using of two types of ZSM-5 zeolite as supports—parent ZSM-5 and the same one treated by HF and NH4F buffer solution. The catalyst samples, obtained by loading of platinum, palladium, and copper on ZSM-5 zeolite treated using HF and NH4F buffer solution, were more active in the reaction of CO and benzene oxidation compared with catalyst samples containing untreated zeolite. The presence of secondary mesoporosity played a positive role in increasing the catalytic activity due to improved reactant diffusion. The only exception was the copper catalysts in the reaction of CO oxidation, in which case the catalyst, based on untreated ZSM-5 zeolite, was more active. In this specific case, the key role is played by the oxidative state of copper species loaded on the ZSM-5 zeolites. 相似文献
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Dr. Esmail Doustkhah Prof. Dr. Jianjian Lin Prof. Dr. Sadegh Rostamnia Prof. Dr. Christophe Len Prof. Dr. Rafael Luque Prof. Dr. Xiliang Luo Prof. Dr. Yoshio Bando Prof. Dr. Kevin C.-W. Wu Dr. Jeonghun Kim Prof. Dr. Yusuke Yamauchi Dr. Yusuke Ide 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2019,25(7):1614-1635
Sulfonic acid based mesostructures (SAMs) have been developed in recent years and have important catalytic applications. The primary applications of these materials are in various organic synthesis reactions, such as multicomponent reactions, carbon–carbon bond couplings, protection reactions, and Fries and Beckman rearrangements. This review aims to provide an overview of the recent developments in the field of SAMs with a particular emphasis on the reaction scope and advantages of heterogeneous solid acid catalysts. 相似文献
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ERB-1分子筛的合成与表征 总被引:2,自引:0,他引:2
分别以白炭黑、硼酸和氢氧化钠为硅源、硼源和碱源,以六亚甲基亚胺为模板剂,系统地研究了硅硼比、碱量、模板剂用量和水量对合成ERB-1分子筛的影响,并采用N2物理吸附、吸附NH3的程序升温脱附、热重和差热分析、 X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等手段对样品的表面性质、酸性和热稳定性进行了表征. 结果表明,合成ERB-1分子筛较好的原料组成为 n(SiO2)/n(B2O3)=0.6~2, n(H2O)/n(SiO2)=40, n(NaOH)/n(SiO2)=0.1~0.2和n(HMI)/n(SiO2)=0.8~1; ERB-1分子筛上的酸中心以弱酸为主,且酸强度较低; ERB-1的结构在800 ℃以下保持稳定. 相似文献
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采用MOR纳米晶和正硅酸四乙酯为硅源,P123三嵌段共聚物为模板剂水热合成MOR/SBA-15复合分子筛催化剂。采用XRD、SEM、TEM和EDX等手段对催化剂进行了表征,在固定床反应器中评价二甲醚制乙醇催化性能。结果表明,通过控制合适的MOR纳米晶种及MOR纳米晶种在SBA-15水热合成体系中的添加量,可以成功地将MOR纳米晶作为SBA-15的结构单元嫁接到SBA-15的介孔骨架中,水热合成的MOR/SBA-15复合分子筛催化剂同时具有MOR和SBA-15的XRD特征衍射峰,相比于SBA-15,其比表面积和总孔体积由756 m2·g~(-1),1.07 cm3·g~(-1)降低至628 m2·g~(-1),0.85 cm3·g~(-1),平均孔径由8.1 nm提高到9.3nm,Cu修饰的MOR/SBA-15复合分子筛催化剂同时具有Cu MOR羰基化和Cu SBA-15加氢的双功能催化性能,其催化剂评价结果显示二甲醚转化率为43.6%左右,乙醇选择性为95.3%,Cu MOR/SBA-15复合分子筛催化剂实现了二甲醚到乙醇的一步转化。 相似文献
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