用EXAFS研究NiO在γ-Al2O3表面上的分散

本文使用EXAFS方法研究NiO在γ-Al_2O_3的表面上的分散情况。文章讨论了Ni含量为7%、13%、18%、26%、35%的NiO/γ-Al_2O_3体系的径向结构函数图以及Ni含量为13%、26%的NiO/α-Al_2O_3样品的径向结构函数图,认为NiO能在γ-Al_2O_3表面上成单层分散。分散后的Ni-O距离接近NiO晶体的Ni-O距离,表明Ni离子和γ-Al_2O_3表面上的氧有很强的相互作用。     

NiO/γ-Al2O3催化剂中NiO与γ-Al2O3间的相互作用

利用溶胶－凝胶法制备了不同含量的 ＮｉＯ／γ－Ａｌ_２Ｏ_３催化剂,通过ＸＲＤ,ＸＰＳ和 ＴＰＲ等技术考察了制备方法、ＮｉＯ含量和焙烧温度对催化剂结构和Ｎｉ存在状态的影响,发现溶胶－凝胶法制备的催化剂活性组分ＮｉＯ与担体γ－Ａｌ_２Ｏ_３间具有强相互作用．详细地讨论了Ｎｉ物种的还原状态与以“Ｎｉ~０”为活性中心的催化反应的活性之间的关系．溶胶－凝胶法制备的催化剂经高温焙烧后,Ｎｉ以一种类尖晶石结构的固溶体形式存在,这种固溶体态尖晶石可能会抑制Ｎｉ的烧结和流失,提高催化剂的稳定性．     

焙烧温度对NiO/δ-Al2O3催化剂性能的影响

应用ＸＲＤ,ＴＰＲ,Ｈ２－ＴＰＤ技术研究焙烧温度对ＮｉＯ／δ－Ａｌ２Ｏ３催化剂性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的增高,ＮｉＯ与载体Ａｌ２Ｏ３之间相互作用逐渐增强,直至最后生成ＮｉＡｌ２Ｏ４尖晶石。同时表明,随着焙烧温度的提高,催化剂的还原温度明显增高。另外,ＴＰＲ结果还表明ＮｉＡｌ２Ｏ４仅仅是与载体发生强相互作用的那部分ＮｉＯ进一步进入Ａｌ２Ｏ３晶格的结果,而游离态的ＮｉＯ不参与形成ＮｉＡｌ２Ｏ     

常压干燥法制备Al2O3块状气凝胶

以无机铝盐Al(H2O)9(NO3)3为前驱体，甲酰胺作为干燥控制化学添加剂(DCCA)，1,2-环氧丙烷作为凝胶网络诱导剂，通过溶胶-凝胶法制备氧化铝凝胶；在常压条件下对凝胶进行干燥，得到乳白色、半透明、轻质、块状氧化铝气凝胶.初步探讨了在凝胶制备和陈化过程中增强凝胶网络结构强度的途径和机理.     

镍基气凝胶催化CH4—CO2重整制取合成气反应的研究——Ⅰ.制备方法对NiO—CeO2—Al2O3催化剂物化性质的影响

采用浸渍法、溶胶-凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了具有不同结构特点的NiO-CeO2-Al2O3催化剂,分别为浸渍型催化剂（iNCA)、干凝胶催化剂（xNCA)和气凝胶催化剂（aNCA),利用BET、TEM、XRD、TPR、NH3-TPD、H2-TPD等方法对各催化剂样品的物化化质进行了考察。研究结果表明,经823K焙烧后,镍含量为9%的各催化剂样品中镍物种分散良好;与iNCA相比,以溶胶-凝胶法为基础制备的xNCA和aNCA中镍物种与载体的相互作用用强并且存在状态均一;三种催化剂中,气凝胶样品具有比表面积高、堆密度低、表面酸中心数多及表面镍分散度高的特点。     

NiO-La_2O_3-Al_2O_3气凝胶催化剂的制备

采用改进的溶胶 -凝胶法和超临界干燥技术制备出超细三元 Ni O- L a2 O3 - Al2 O3 气凝胶催化剂 .通过 BET、TEM、XRD、DTA、IR等物性表征 ,考察了煅烧温度和组成等对气凝胶催化剂制备的影响 .结果表明 ,此种方法制备的多元气凝胶催化剂不仅保留了氧化铝和 Ni O- Al2 O3 气凝胶的主要特征 ,而且 ,氧化镧的加入使气凝胶更易晶化 ,热稳定性更好和吸附能力更强 .这种改进的溶胶 -凝胶法和超临界干燥技术操作简单有效 ,适合要求组分之间相互作用强、分布均匀、结构热稳定性好的多组元负载催化剂的制备 .     

溶胶—凝胶法制备NiO／SiO2催化剂研究

分别以正硅酸乙酯、硝酸镍为硅源和镍源,采用溶胶－凝胶法,经超临界流体干燥和普通干燥制备了NiO-A-SiO2、NiO-G-SiO2催化剂;以气凝胶和干凝胶为载体,采用浸渍法制备了NiO/A-SiO2、NiO/G-SiO2催化剂。并用XRD、TEM、BET、TPR等手段,研究了制备方法对催化剂织构、结构和Ni物种存在形态的影响,发现NiO-A-SiO2和NiO-G-SiO2催化剂上高度分散的NiO簇团与SiO2之间有较强的相互作用,其顺酐液相选择加氢转化率低于10％;NiO/G-SiO2催化剂上,以单一物种形态存在的NiO与SiO2相互作用弱,顺酐转化率为42％;NiO/A-SiO2催化剂上,以多种形态存在的微量NiO与SiO2间的相互作用较复杂,其顺酐液相选择加氢的转化率和丁二酸酐的选择性分别可达100％和98％。     

La2O3对Cu/Al2O3甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响

采用并流共沉淀法制备了系列Cu/La2O3/Al2O3甲醇水蒸汽重整制氢催化剂, 并通过X射线衍射(XRD), 程序升温还原(TPR) 和光电子能谱 (XPS) 等分析方法研究了La2O3对Cu/Al2O3甲醇水蒸汽重整制氢催化剂性能的影响. 结果表明 La2O3的加入促进了铜在催化剂表面的高度分散, 阻止了铜晶粒团聚、烧结, 促使铜晶粒细小化, 促进了铜的还原, 从而改善了催化剂的性能, 提高了催化剂的活性.     

超临界干燥法制备Fe2O3-SiO2气凝胶

以正硅酸乙酯（TEOS）和硝酸铁为原料,采用溶胶-凝胶法和超临界干燥工艺制备了Fe2O3-SiO2气凝胶,研究了Fe2O3-SiO2醇凝胶的形成条件的影响,并对所得气凝胶样品结构特性进行了初步表征．所得气凝胶样品是由直径约8nm的胶体粒子构成的低密度、高孔隙率的块状非晶固态材料．     

Sol—Gel Template Synthesis and Photocatalytic Activity of TiO2 Nanofibrils Loaded on Al2O3 Template

TiO2 nanofibrils were prepared within the pores of alumina template membranc by use of sol-gel chemistry ,The TiO2 nanofibrils have good crystallinity and size,There is agglomcration frce among the particulates of TiO2 and the fibrils show high catalytic activity.     

水热法制备Ni/ Zr0.4Ce0.6O2-Al2O3催化剂上CH4-CO2重整反应研究: NiO含量的影响

采用水热合成法制备不同NiO含量的Ni/Zr0.4Ce0.6O2-Al2O3催化剂，使用X射线衍射（XPD）和H2的程序升温还原（H2-TPR）对样品进行表征，研究了NiO的含量对催化剂结构和CH4-CO2重整性能的影响。结果表征表明，少量Ni组分能在催化剂表面分散并进入CeO2-ZrO2固熔体晶格间隙而被固熔体包裹，并使固熔体晶粒变小，促进了固熔体的低温还原，而过量的NiO暴露在外生成NiO颗粒。活性测试结果表明，NiO含量少的样品活性随反应进行有较高的增长。选择适当空速，能使CH4-CO2以1：1反应。     

V2O5-Ag2O/η-Al2O3催化剂上甲苯氧化制苯甲醛的研究

制备了一系列负载型V—Ag—Al—O催化剂并用于甲苯的气相选择氧化制苯甲醛反应，考察了催化剂组成对反应性能的影响．研究发现，V205负载量为12．5％、Ag2O负载量为7．5％并经773K活化的4号催化剂，在空速467．6h-1，温度663K时反应，得到了甲苯转化率49．58％、苯甲醛选择性29．22％的较好结果．用XRD、XPS、SEM等测试手段，对催化剂进行了结构表征．     

La2O3对Ni/γ-Al2O3甲烷化催化剂的助催化作用

我国将稀土作为助剂引入镍基甲烷化催化剂,大大提高了催化剂的活性和热稳定性,并已投入工业应用［1－3］．稀土对不同镍催化剂反应性能及其作用机理的研究已有一些报导［3－7］．谢有畅等观察到镍负载在经单层La2O3改性的γ－Al2O3表面,其晶粒要比没有La2O3时小得多．Rotgerink等认为添加La后反应速率的增加不只是由于几何效应,而是La对甲烷化本身有促进作用,单位镍表面的活性是随La含量不同而改变的,活性增加的同时表观活化能也增加［5］．作为助剂的La2O3在氢还原和反应过程中的变化及其作用的研究和讨论较少,目前一般认为添…     

Au/Mn2O3/Al2O3催化剂的制备及其deNOx活性

由于燃煤烟气、汽车尾气的过度排放 ,大气中ＮＯｘ(其中ＮＯ占 90 %以上 )浓度已呈上升趋势。ＮＯ在阳光作用下 ,易形成光化学烟雾 ,危害人体的呼吸系统。ＮＯ还是破坏大气臭氧层和形成酸雨的前驱气体之一 ,破坏生态环境。催化分解和催化还原法是消除ＮＯ(ｄｅＮＯｘ)的主要方法。但由于实际环境中ＮＯ往往与某一种或几种还原性气体 (如ＣＯ、低碳烃 )共存 ,所以催化还原法是人们公认的有应用前景的ｄｅＮＯｘ 方法[1 ] 。近十几年来 ,国内外研究较多的ｄｅＮＯｘ 催化剂是Ｃｕ ＺＳＭ 5 ,其催化活性除受原料气中氧含量的影响外 ,很大程度上…     

固体强酸催化剂S2O2-8/ZrO2-Al2O3-M2O3(M=Cr,Ce,La)的制备

酯化反应;固体强酸催化剂S2O2-8/ZrO2-Al2O3-M2O3(M=Cr;Ce;La)的制备     

La2O3／BaCO3催化剂对于甲烷氧化偶联反应的催化作用

本文报导了La_2O_3/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应如果,详细地考察了催化剂配比、反应温度、原料气组成及空速、催化剂制备方法的改变等对反应结果的影响,在反应温度T=780℃,CH_4/O_2=5:1和GHSV=1.8×10~4h~(-1)的反应条件下,甲烷转化率和乙烯选择性分别为25.5和71.4%,同时利用XRD,FTIR及EDS等技术对此催化剂进行了结构表征,其结果证明La_2O_3和BaCO_3两相间的协同效应可能是此催化剂体系具有高反应活性的原因.     

Methane Decomposition over Ni/α-Al2O3 Promoted by La2O3 and CeO2

The decomposition of methane on Ni/a-Al2O3 modified by La2O3 and CeO2 with differ-ent contents has been investigated and the ralationship between methane decomposition and removal of carbon by CO2 over these catalyst has also been studied by pulse-chromatography. The catalysts were characterized by TPR and XRD. It was shown that Ni/a-Al2O3 could be promoted by adding La2O3, and the carbon species produced over this catalyst was activated and eliminated by CO2. But CeO2 would suppress the decomposition of methane over Ni crystallite. Both La2O3 and CeO2 can inhibit aggregation of the Ni particles. Decomposition of methane over the Ni-based catalysts is structure sensitive to a certain extent.     

CH4、CO2与O2制合成气用Ni-Ce/γ-Al2O3催化剂的制备与催化活性的关系

利用DTA－TGA、TPR、XRD和XPS等表征手段,对用不同方法制备的催化剂进行表征,并结合催化剂的活性评价结果,研究Ni-Ce/γ-Al2O3催化剂的制备方法与催化活性的关系。结果表明,无论浸渍法或共沉淀法制备的催化剂,都具有较高的CH4转化活性。这说明在反应过程中甲烷的活化仅与催化剂表面存在Ni物种相关,而与催化剂上NiAl2O4的还原程度关系不大。但对于CO2的活化,共沉淀法制备的催化剂,在高温还原预处理和反应过程中,晶型不完整的NiAl2O4所还原生成的新鲜态的、低价Ni物种,具有较强的活化能力。因此共沉淀法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂具有更高的CO2的转化率和CO的收率。