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1.
分子激光冷却与磁光囚禁在超越标准模型的新物理与新机制探索、超冷化学与冷分子碰撞等诸多领域中有着广泛的应用前景. CaH分子的某些态之间具有高度对角化的弗兰克-康登因子,因此早在2004年就被提出作为激光冷却与磁光囚禁的候选分子之一.利用速率方程并考虑双频效应的影响,本文计算了A2Π1/2←X2Σ+与B2Σ+←X2Σ+跃迁中CaH分子磁光阱内阻尼力和囚禁力的大小,分析了四频率组分和多频率组分激光设置下CaH分子磁光囚禁时的冷却和囚禁效果.结果发现,A2Π1/2←X2Σ+跃迁中, CaH分子在多频率组分激光设置下可获得更大的阻尼力和囚禁力,从而有利于实现CaH分子磁光阱.以上工作不仅证明了CaH分子磁光囚禁的可行性以及为实验探索提供了必要的理论支持,同时也为超冷分子碰撞、极性冷分子BEC、基于极性冷分子的精密测量物理(如电子电偶极... 相似文献
2.
以氢化锂极性双原子分子为例,运用含时量子波包法数值求解两态模型,从理论方面研究了基电子态X1Σ+通过跃迁偶极矩到激发电子态A1Σ+,两态模型中的振动态布居转移过程.基电子态上以及激发电子态上各自的振动态通过激光脉冲与永久偶极矩作用完成布居转移过程也考虑在内.在紫外光和红外光区域内,使用短的线性偏振激光脉冲实现了高效的布居转移.经过选择激光脉冲的峰值强度、中心频率以及持续时间等参数,在激光脉冲关闭后,最终的布居转移几率都超过了90%. 相似文献
3.
应用多参考组态相互作用方法计算了GeO分子的第一解离极限(Ge(3Pg)+O(3Pg))对应的18个Λ-S电子态的电子结构. 计算中纳入了Ge原子的3d轨道电子的内壳层-价壳层电子关联效应、标量相对论效应和Davidson修正. 基于计算的电子态的电子结构, 通过求解径向Schrödinger方程获得了束缚电子态的光谱常数Re, Te, ωe, ωeχe, Be, 理论计算给出的这些电子态的光谱常数与之前的实验结果符合得很好. 计算了电子态的电偶极矩随核间距的变化, 分析了电子态的组态成分的变化对电偶极矩的影响. 计算的势能曲线表明, 激发态A1Π, 11Σ-, D1Δ, a3Π, a’3Σ+, d3Δ 和 e3Σ-的绝热激发能密集地分布于26000-37000 cm-1范围内, 这些密集分布的电子态之间的相互作用对振动波函数有明显扰动作用. 借助于激发态之间的自旋-轨道耦合矩阵元, 阐明了邻近的激发态对A1Π和a3Π的扰动作用. 基于计算的A1Π-X1Σ+和A’1Σ+-X1Σ+跃迁的电偶极跃迁矩和Franck-Condon 因子, 给出了A1Π 和A’1Σ+态的最低的六个振动能级的辐射寿命. 相似文献
4.
对大多数双原子分子电子态的高阶振动能谱,现代实验方法和量子力学理论计算都难以得到较精确的振动能级.文中应用基于二阶微扰理论的代数方法(AM)以及计算双原子分子离解能的新表达式研究了碱金属双原子分子Li2的33Σ+g,13Δg和23Πg,Na2的B1Πu以及K2的41Σ+g电子态的完全振动能谱{EυAM}和离解能,理论计算结果不仅与已有的实验值相符,而且还给出了实验尚未得到的高阶振动能级.这些结果为碱金属双原子分子精确振动能谱和离解能的科学研究提供了重要数据.
关键词:
碱金属分子
高阶振动能级
离解能
代数方法 相似文献
5.
基于双核分子振动能级的普遍表达式和差分收敛法(difference converging method, DCM), 利用微分思想将DCM应用于双核分子体系完全振动能谱的研究中. 应用DCM方法, 分别选用实验上获得的一组(10条)精确的振动能级, 对NaLi分子31Π, 41Π 和A1Σ+电子态进行了研究, DCM的研究结果正确重复了已知数据并预测出了在实验上未能获得的包含高激发态在内的完全振动能谱数据, 同时计算得到了这3个电子态的振动光谱常数. 相似文献
6.
在修正了各种误差(自旋-轨道耦合效应、标量相对论效应、核价相关效应及基组截断)的基础上,本文利用内收缩的多参考组态相互作用(icMRCI)+Q方法计算了AlH分子10个Λ-S态和26个Ω态的势能曲线.利用包含自旋-轨道耦合效应的icMRCI/AV6Z~*理论计算了X1∑_((0+)+),a3Π0+,a3Π1,a3Π2和A1Π1态之间的跃迁偶极矩.计算得到的光谱常数和跃迁数据与现有的实验值符合很好.研究发现:1)A1Π1-X1∑_((0+)+)(0,0),(0,1),(0,2),(1,0),(1,1),(1,2),(1,3),(1,4)和(1,5)带Q(J")支的跃迁比较强,随着J"的增大,Δv=0带的爱因斯坦A系数和振... 相似文献
7.
在脉冲N2分子激光激发下,研究了在BaYF,中Eu2+和Ho3+的发射光谱,激发光谱和荧光寿命,以及Ho3+的超灵敏跃迁(5I8→5G6)。在Ho3+发射光谱中,5S2→5I8跃迁占主导地位。从Eu2+
关键词: 相似文献
8.
采用内收缩多参考组态相互作用(MRCI)方法, 结合Dunning系列相关一致基, 分别对75As32S+和75As34S+离子的X3Σ-和A1Π电子态的势能曲线进行了计算, 进一步拟合势能曲线, 得到各电子态的光谱常数与分子常数. 首先, 采用MRCI方法结合相关一致基, aug-cc-pV5Z, 对AsS+离子的X3Σ-和A1Π 电子态进行了计算, 获得相应的势能曲线; 然后, 为进一步提高势能曲线的精度, 对其进行了三种修正计算. 采用Davidson(+Q)方法修正MRCI 方法计算过程中存在的基组大小不一致缺陷; 利用二阶Douglas-Kroll哈密顿近似, 在cc-pVQZ基组水平, 修正了相对论效应对势能曲线的影响; 利用两点能量外推法, 在aug-cc-pVQZ和aug-cc-pV5Z基组水平对各能量点的势能值进行了外推, 得到完全基组极限处的势能曲线. 最后, 利用修正(包括Davidson修正、相对论修正和基组外推)后的势能曲线, 通过Vibrot程序, 求解双原子分子核运动的径向Schrödinger方程, 并进行同位素质量识别, 得到75As32S+和75As34S+离子两个电子态的光谱常数(Te, Re, ωe, ωexe, αe 和Be)和分子常数(G(ϒ), Bv, Dv). 相似文献
9.
基于相关一致极化4zeta(aug-cc-pVQZ)基组, 应用量子化学从头计算中高水平的多参考组态相互作用方法计算了BCl+ 两个离解极限B+(1Sg)+Cl(2Pu)和B (2Pu)+Cl+ (3Pg)的14个Λ-S态势能曲线. 在计算中考虑了Davidson修正(+Q)和标量相对论效应, 并首次在计算中考虑了BCl+ 的旋轨耦合效应, 获得了由能量最低的4个Λ-S态分裂出的7个Ω 态. 计算结果表明相同对称性的Ω 态的势能曲线存在着非常明显的避免交叉. 通过分析Λ-S态的电子结构, 得到了各态的电子跃迁特性, 并确认了电子态的多组态性质. 使用LEVEL程序通过求解径向的Schrödinger方程得到了束缚Λ-S 和Ω态的光谱参数De, Re, Te, ωe, ωeχe和Be. 通过和已有的Λ-S态X2∑+ 的实验数据进行对比发现, 本文所得的计算结果与实验结果非常一致. 而文中其他电子态的光谱参数均为首次报道.
关键词:
势能曲线
光谱参数
多参考组态相互作用方法
旋轨耦合 相似文献
10.
利用量子化学从头计算方法MRCI+Q在AVQZ级别上对BS+离子进行了研究. 通过计算得到了与BS+离解极限B+(1Sg)+S(3Pg)和B+(1Sg)+S(1D)对应的5个Λ-S态,确认了BS+离子的基态为X3∏电子态,而第一激发态1∑+的激发能Te仅仅为564.53 cm-1. 首次纳入的旋轨耦合效应(SOC)使得BS+的5个Λ-S态分裂成为9个Ω态,原有的两个离解极限分裂为B+(1S0)+S(3P2),B+(1S0)+S(3P1),B+(1S0)+(3P1)以及B+(1S0)+S(1D2). 在考虑自旋轨道耦合效应之后,Ω态的基态为X2态. 通过势能曲线(PECs)可以发现所得到的Λ-S态和Ω态均为束缚态,利用LEVEL8.0程序拟合得到了对应电子态的光谱常数,这些结果可以为实验和理论方面进一步研究BS+的光谱性质提供准确的电子结构信息.
关键词:
势能曲线
光谱参数
多参考组态相互作用方法
Q)')" href="#">Davidson修正(+Q) 相似文献
11.
本文使用孙卫国等人提出的基于微扰理论的代数方法(AM),研究了碱金属K2分子的五个电子态X1∑g+、a3∑u+、Og-、B1∏u和33∏g的离解能;然后使用作者最近提出的新公式计算了这些电子态的离解能,并分别与实验值进行了比较.计算结果表明:使用新公式得到的分子离解能与实验值非常吻合.而对那些还没有离解能实验数据的电子态,该公式提供了一种推测其离解能的理论计算方法. 相似文献
12.
采用考虑Davidson修正的内收缩多参考组态相互作用(icMRCI+Q)方法结合相关一致基组aug-cc-pV5Z和aug-cc-pV6Z首次计算了一氟化碳(CF)11个Λ-S 态(X2Π , a4Σ-, A2Σ+, B2Δ, 14Π, 12Σ-, 24Π, 1{4}Δ , 14Σ+, 22Σ-和24Σ-) 所产生的25个Ω 态的势能曲线. 计算中考虑了旋轨耦合效应、核价相关和标量相对论修正以及将参考能和相关能分别外推至完全基组极限. 基于得到的势能曲线, 获得了束缚和准束缚的Λ-S态和Ω 态的光谱常数, 与已有的实验结果非常符合. 分析了束缚和准束缚的Λ-S态在各自平衡核间距Re处的主要电子组态. 由于14Π 和24Π态的避免交叉, 发现准束缚态24Π. 由Λ-S态势能曲线的交叉现象, 借助于计算的旋轨耦合矩阵元, 分析了a4Σ-和B2Δ 态的预解离机理. 计算了25个Ω 态的离解关系, 给出了它们的离解极限. 最后研究了A2Σ+-X2Π 跃迁特性, 本文计算得到的A2Σ+-X2Π跃迁的Frank-Condon 因子和辐射寿命与已有实验值也符合得非常好. 相似文献
13.
利用Davidson修正的内收缩多参考组态相互作用(ic-MRCI+Q)方法,结合相对论有效芯赝势基(augcc-pV5Z-PP)作为Sr原子和相关一致五重基aug-cc-pV5Z为Cl原子的计算基组,优化计算了单氯化锶(Sr~(35)Cl)分子14个低激发电子态的势能曲线和跃迁偶极矩.为了获得更加精确的光谱参数,计算中同时引入核价电子相关和相对论效应修正势能曲线.利用LEVEL 8.0程序拟合修正的势能曲线,得到相应电子态的光谱常数、振动能级和分子常数等光谱性质,结果与近来的已获得的理论计算和实验值符合得较好,同时给出了Franck-Condon因子和辐射寿命等跃迁性质.这些精确的光谱跃迁特性可为进一步构建Sr~(35)Cl分子激光冷却方案提供理论支持. 相似文献
14.
因为AuB分子的电子态信息缺乏相关实验测量,本文采用高精度的组态相互作用方法开展对AuB分子激发态电子结构的研究,计算得到12个Λ-S态的势能曲线.基于势能曲线,束缚态的光谱常数通过数值求解薛定谔方程获得.计算还包括部分低激发态的偶极矩,展示了分子不同电子态的电荷分布信息.在计算中也考虑了自旋轨道耦合效应对电子态的影响.其中能量最低的4个Λ-S态之间的自旋轨道耦合矩阵元,因为自旋轨道耦合的影响,这4个Λ-S态会劈裂为12个Ω态.由于自旋轨道耦合矩阵元并没有交叉现象,所以这4个Λ-S态不存在预解离的情况.本文最后计算得到Ω基态A1Π1和第一激发态X1Σ0+的光学跃迁矩阵元等信息,分析Franck-Condon因子和辐射寿命,发现AuB分子中该光吸收模式被激光冷却的可能性较小.本文数据集可在https://www.doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00009中访问获取. 相似文献
15.
分别采用6-31G*,6-31G?*基组对线性ArCN分子的X2∑+,A2∏i,B2∑+,C2∏i,D2∑+和E2∏r 6个电子态进行了从头计算法开壳自旋限制Hartree-Fock(ROHF)计算。计算结果表明线性ArCN分子的电子态具有典型的准分子结构,从而可以肯定CN与稀有气体原子Rg(Ar,Kr,Xe)能够形成自由基准分子。对X2∑+,A2∏i的自旋非限制Hartree-Fock(UHF)计算证实较大的自旋污染不影响势能曲线的形状。
关键词: 相似文献
16.
基于完全活性空间自洽场方法和多参考组态相互作用(multi-reference configuration interaction method,MRCI)方法,采用MRCI+Q/CBS(TQ5)+CV+SR(方法A)和aug-cc-pwCVnZ-DK(n=T,Q,5)(方法B)方案,分别计算了包含Davidson修正(+Q)、芯-价电子关联(core-valence correlation correction,CV)效应以及标量相对论(scalar relativistic,SR)效应的CO分子的基态X1∑+和激发态a3Π,a'3∑+和A1Π的势能曲线.在此基础上,获得了这些电子态的振-转谱.通过与实验结果比较发现:方法A适合a'3∑+和A1Π等较高激发态的振-转谱的计算,方法B更适合基态X1∑+和第一激发态a3Π的振-转谱的精细计算.该研究可以为其他小分子高精度振-转谱快速计算方案选择提供参考. 相似文献
17.
采用多组态参考相互作用方法和AV5Z-DK基组对CN~+离子的两个解离极限C~+(~2P_u)+N(~2D_u)和C~+(~2P_u)+N(~4S_u)下的X~1Σ~+、a~3Π、~1Δ和A~1四个电子态的势能曲线、永久偶极矩和振动能级进行了计算.为保证计算结果的精确性,在计算中考虑了Davidson修正.基于求得的势能曲线,数值求解一维径向薛定谔方程得到了各个电子态的光谱数据,并与实验值和已有的理论值吻合较好.除此之外,对A~1Π→X~1Σ~+和1~1Δ?A1~Π的跃迁性质进行了研究,同时通过跃迁的弗兰克-康登因子及辐射寿命,对CN~+离子激光冷却的可行性进行了分析. 相似文献
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使用先进的量子化学ab initio程序MONSTERGAUSS和各种基函数组,在较大的核间距内计算了锂-锂,氟-氟原子间的位能曲线。并采用组态相互作用(CI)方法计算了基态锂分子(Li2 1∑g+)和基态氟分子(F2 1∑g+)的平衡核间距及总能量。计算结果与其它理论和实验结果进行了比较。 相似文献