双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600 nm,200/600 nm,300/600 nm和350/600 nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(＞350 nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

基于颗粒粒度信息分布特征的动态光散射加权反演

宽分布和双峰分布颗粒的准确反演是动态光散射技术至今未能有效解决的难题,尤其峰值位置比小于2:1且含有大粒径颗粒(350 nm)的双峰分布.造成这一难题的主要原因包括:1)单角度测量数据的粒度信息含量不足;2)常规反演方法对测量数据的噪声抑制以及粒度信息利用缺乏针对性.对测量数据(即光强自相关函数)的研究发现,数据噪声主要分布在长延迟时段,而粒度信息集中分布在衰减延迟时段.基于此,本文提出了采用粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数对自相关函数进行加权反演的约束正则化方法.由于采用了与粒度信息分布一致的权重系数,该方法既充分利用了衰减延迟时段的粒度信息,又有效地抑制了长延迟时段的数据噪声.不同噪声水平下,宽分布和双峰分布颗粒体系的反演结果表明,与常规反演方法相比,这一方法可以获得更为准确的宽分布和近双峰分布的反演结果.     

含噪动态光散射测量数据反演中正则化算法与Chahine算法的比较

采用两种常用的粒度反演方法——正则化和Chahine算法,对90nm与250nm单峰分布、50nm与200nm双峰分布、100nm与300nm双峰分布的模拟动态光散射数据,以及105nm、300nm标准颗粒的实测动态光散射数据进行了反演分析.结果表明:噪声水平的高低是影响粒度分布反演准确性的关键因素之一,反演结果的准确性随噪声水平的增加而降低,噪声水平超过某一阈值后,将无法得到有意义的反演结果;不同反演方法具有不同的抗噪能力,在低噪声水平下反演结果无显著差别,随着噪声水平的增加,反演结果表现出很大差异;正则化方法通过正则参数的选择可以有效抑制噪声影响,表现出强于Chahine算法的抗噪能力;与Chahine算法相比,正则化方法不需要假定初始分布,因此,在噪声较大的实验或生产过程中进行颗粒分布测量时,宜采用正则化方法.     

基于改进Morozov偏差原理的动态光散射粒度反演

与窄粒度分布反演相比,宽粒度分布的反演难以获取与其相适应的正则参数。为提高宽分布颗粒体系反演结果的准确性,提出基于改进Morozov偏差原理,通过遗传算法迭代求取正则参数的方法,该方法通过小波包分解求出电场自相关函数的噪声分量,利用Morozov偏差原理建立适应值函数,在正则参数经验范围内生成初始种群,将适应值函数与初始种群带入遗传算法,全局寻找最优适应值对应的参数值作为正则参数。模拟与实测数据的反演结果表明,在窄分布颗粒体系条件下,所提方法与L-curve准则反演结果无显著差异,在宽分布条件下,所提方法反演结果的性能指标均优于L-curve准则,且避免了宽粒度分布条件下可能出现的虚假峰情况,表现出明显优于L-curve准则的宽分布反演效果。     

将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

角度组合对多角度动态光散射测量的影响

针对多角度动态光散射中角度组合对颗粒粒度分布测量的影响,对5组模拟的双峰分布颗粒体系(114/457 nm,202/800 nm,307/541 nm,433/721 nm和600/900 nm)分别选取3、4、5和6个散射角,采用不同角度组合进行测量.粒度反演结果表明,在选取同样数量散射角条件下,不同的角度组合会得到不同的测量结果.当选取的各散射角对应的Mie散射光强差异显著,特别是对应光强值包含了Mie散射光强曲线的极大值和极小值点时,测量结果更准确.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行的测量实验,实验结果与反演结果一致.这种角度组合影响的原因在于,随着散射角的增多,得到的颗粒粒度信息也相应增加,但只有增加的散射角所对应的散射光强显著不同时,才会较多地增加颗粒粒度信息,从而改善测量效果;否则,增加的信息会被增加的角度校准噪声所抵消.     

动态光散射技术的角度依赖性

与单角度动态光散射技术相比,多角度动态光散射(MDLS)颗粒测量技术能够提高颗粒粒度分布的测量准确性。但在MDLS技术中,测量角度的选择常常与被测颗粒体系的分布有关。对100nm、500nm的单峰模拟分布和300nm与600nm混合的双峰模拟分布的颗粒体系,分别在1、3、6、9个散射角条件下进行了测量。颗粒粒度反演结果表明,随着散射角个数的增大,颗粒粒度分布更趋于真实的颗粒粒度分布。对数量比为5:1的100nm与503nm双峰分布的聚苯乙烯颗粒,分别在1、3、5、10个散射角条件下进行了测量,实测结果表明采用单角度测量只能得到单峰分布,3个及更多散射角可得到双峰分布,并且双峰的数量比随散射角数量的增加逐渐趋近真实的数量比。因此,MDLS颗粒测量技术能够改善颗粒粒度分布的测量结果,但这种改善程度会随散射角的增多逐渐降低。由于散射角个数的增多会增加散射角的校准噪声和光强相关函数的测量噪声,因而会导致在有些情况下颗粒粒度分布的测量结果反而变差。     

基于逆散射理论的地震波速度正则化反演

本文基于逆散射理论利用正则化有限差分对比源反演算法对地震波传播速度进行反演, 该方法是基于波动方程的频率域波形反演算法, 利用非线性共轭梯度法, 通过最小化目标优化函数不断迭代更新速度模型. 由于地球物理反演问题的病态性和不稳定性, 通过基于反演参数总变差的正则化处理, 使反演问题变为良性问题且算法具有较强的抗噪声干扰能力. 反演过程中使用了频率-空间域9点差分正演算子以及PML吸收边界条件. 与其他反演算法相比, 由于背景模型在反演迭代过程中保持不变, 可以避免在每次迭代过程中重新构造正演算子及矩阵分解等相关计算过程, 使得该算法非常适合于大规模三维反演计算. 此外, 本文采用基于MPI的并行计算, 进一步提高了反演计算的效率. 二维CSEG模型反演结果表明该方法可以反演得到高分辨率的地震波速度重建结果, 为地震勘探数据处理及解释提供准确的速度信息.     

基于多尺度变换的动态光散射粒径反演范围的自适应调整

通过多尺度变换实现了反演范围的自适应调整,使其更接近真实范围。分别采用反演范围固定算法与自适应算法对200～600 nm单峰和200～900 nm双峰分布颗粒的模拟相关函数进行了反演,结果表明：自适应算法的结果更接近理论分布,抗干扰能力更强。相对于固定算法,单峰分布颗粒最多可缩小峰值误差4.73%,缩小峰宽误差185 nm。双峰分布颗粒在0～0.001噪声水平时,峰值误差分别小于11.33%,12.45%,峰宽误差分别小于35,160 nm,而固定算法在噪声水平大于0.000 1时,难以得到合理的反演结果。反演范围自适应调整方法能够有效优化粒径反演结果。     

多角度动态光散射加权贝叶斯反演算法

研究加权贝叶斯算法在多角度动态光散射法测量单峰分布颗粒体系的颗粒粒度分布中的应用.采用颗粒粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数给各个角度下的光强自相关函数曲线加入不同的权重系数，再利用传统的贝叶斯算法反演.模拟与实验结果表明，加权后的贝叶斯算法能获得分布误差更小的反演结果，有效地抑制了数据噪声的影响，提高颗粒粒度分布反演的准确性.     

基于偏振门的动态光散射颗粒测量法的研究

为了解决动态光散射纳米颗粒测量技术无法测量高浓度颗粒粒径的难题,提出了一种基于偏振门的动态光散射测量法。从动态光散射和Mie理论出发,理论分析了在高浓度溶液下多重散射效应对散射光偏振态和颗粒粒度测量结果的影响。根据散射光偏振特点,结合偏振门检测技术,改进了传统的动态光散射光学系统。实验研究了在低浓度和高浓度溶液时,不同偏振角度下的散射光强和粒度测量值,完善了散射光的偏振理论。采用90°偏振门检偏,通过各种浓度下的实验,证明了方法的可行性。该方法较之目前同类方法具有原理和结构简单,系统易于维护的特点。     

细菌觅食优化算法在光散射法颗粒粒度反演中的应用

针对函数约束算法中传统的智能算法反演时存在鲁棒性差和易陷入局部最优的缺点,提出了将正则化理论与细菌觅食优化算法相结合应用在颗粒粒度的测量中。引入Tikhonov平滑泛函来构建算法的目标函数,采用L曲线法确定正则化参数;再利用细菌觅食优化算法通过趋向、聚群、复制和迁徙等四种智能行为,迭代计算来搜寻函数的最优解。实验仿真结果表明:利用细菌觅食优化算法实现了在不同程度的随机噪声下的服从J-SB分布的单峰分布的均匀球形颗粒粒度分布反演,其反演结果更稳定,反演精度高,对于实现稳定、快速、准确的颗粒粒度在线测量具有重要的意义。     

对利用动态光散射法测量颗粒粒径和液体黏度的改进

光散射技术通过测量悬浮液中布朗运动颗粒的平移扩散系数,得到颗粒流体力学直径或液体黏度.本文由单参数模型入手,建立了低颗粒浓度下,单颗粒平移扩散系数与颗粒集体平移扩散系数和颗粒浓度之间的线性依存关系并将其引入光散射法中,从而对现有的测量方法进行了改进.改进后的测量方法可实现纳米尺度球型颗粒标称直径的测量和液体黏度的绝对法测量.以聚苯乙烯颗粒+水和二氧化硅颗粒+乙醇两个分散系为参考样本,通过实验,验证了改进后方法的可行性.此外,还针对上述两个分散系,实验探讨了温度和颗粒浓度对颗粒集体平移扩散系数的影响规律,发现聚苯乙烯颗粒+水分散系中,颗粒间相互作用表现为引力;二氧化硅颗粒+乙醇分散系中,颗粒间相互作用表现为斥力.讨论了颗粒集体平移扩散系数随颗粒浓度变化规律与第二渗透维里系数的关系.     

DNA平衡离子凝聚的动态光散射分析

利用动态光散射技术系统地研究了不同化合价的平衡离子氯化钠 (Na⁺)、氯化镁 (Mg²⁺)、三氯六氨络合钴 ([Co(NH₃)₆]³⁺) 和精胺 ([C₁₀N₄H₃₀]⁴⁺) 与DNA之间的相互作用. 实验结果显示, 当缓冲液中只包含Na⁺ 或Mg²⁺, 且浓度c≥ 5 mM时, DNA电泳迁移率之比约为2:1; 当缓冲液单独包含Na⁺或[Co(NH₃)₆]³⁺, 且浓度c≥ 5 mM时, DNA 的电泳迁移率之比约为4.5:1. 而当平衡离子的化合价为4时, 观察到DNA的电泳迁移率由负变正, 意味着发生了电荷反转. 在平衡离子浓度c<5 mM时, 随着离子浓度的增大, 迁移率之比逐渐增大. 对于一价或二价平衡离子情形, 实验结果与Manning的平衡离子凝聚理论的预言相符. 对于三价平衡离子, 实验结果与理论值有明显偏离. 而对于四价离子, 由于发生了DNA电荷逆转, 基于平均场的平衡离子凝聚理论失效. 另外, 通过原子力显微镜观察到当平衡离子的化合价大于等于3 时, DNA分子的构型发生变化. 因此, 自由溶液中的聚电解质的构型和离子关联效应在聚电解质迁移过程中起重要作用. 关键词： 电泳迁移率 平衡离子 动态光散射 DNA     

短数据量动态光散射颗粒测量信号去噪方法

在动态光散射测量中,采用自相关法对测量信号进行去噪,其去噪效果受数据量影响。根据噪声和信号的不同特点,采用小波包变换对信号进行去噪,能够提高信噪比,改善粒径反演结果。采用两种去噪方法,对粒径为100 nm颗粒的散射信号进行去噪并反演,小波包去噪法能够改善粒径误差0.88％～6.41％。在不同数据量下,由两种去噪法的反演结果对比看出,在短数据量时,小波包去噪效果更好,当数据量大于1×106时,两种去噪法效果相差不大。因此,小波包去噪法更适合于短数据量的动态光散射颗粒测量。     

基于动态光散射研究pH值对茄红素胶囊粒径的影响

用微乳化技术结合复合团聚法制备了纳米及亚微米茄红素胶囊,基于动态光散射测量分析了环境p H值对胶囊的粒径大小及其分布的影响.结果表明,对纳米茄红素胶囊,当p H值为3.5、6.0及6.8时能稳定的分散,而p H值为7.4时则会出现明显的聚集现象;对亚微米茄红素胶囊,当p H值为3.5、6.0、6.8及7.4时其粒径分布均为双峰状态,其中粒径较大的为亚微米茄红素胶囊,粒径较小的为包覆不良的颗粒,且p H=7.4时的粒径明显小于其它三种p H值时的粒径.虽然亚微米胶囊在p H=7.4时粒径明显变小的结果与纳米胶囊相同,但亚微米胶囊并不像纳米胶囊那样出现聚集现象.     

光源的偏振态对动态光散射颗粒测量结果的影响

研究了在动态光散射纳米颗粒测量中,光源的偏振态对测量结果的影响。采用了粒径为100nm、体积浓度为0.5%的标准颗粒作为样品,使He-Ne激光通过起偏器得到0°～180°方向的偏振光,测量了散射光强、偏振度和粒径测量值的变化,计算了相应的粒径均值偏差和标准差,并将这一结果与无偏振He-Ne激光入射进行了比较。结果表明,当入射光为线偏振光时,偏振方向垂直于散射面时测量效果最好;另一方面,由于颗粒系散射迭加造成的散射光偏振度降低,使线偏振光源与无偏振光源产生的散射光偏振度无明显差别,证明在测量中可以使用无偏振He-Ne激光代替。     

后向动态光散射系统的像差分析与校正

针对后向动态光散射颗粒测量系统信噪比较低的问题,从光学系统的像差入手,采用Zemax对其进行了仿真和分析,并提出了校正方案。首先介绍了后向动态光散射颗粒测量系统的基本原理和光学系统,从校正像差的角度出发,采用Zemax对后向动态光散射系统进行仿真,并对其像差进行分析。然后根据仿真结果,提出了校正方案,采用Ze-max设计了方案中的参数,得出了理论上的校正结果。最后采用优化好的结果进行后向动态光实验,得到了实验数据。均值误差和重复性误差分别达到了1.52%和1.24%。满足国标均值误差和重复性误差小于2%的要求。     

用于前向光散射颗粒粒度测量的基函数Tikhonov正则化算法

以前向光散射颗粒测试技术中的反演问题为研究对象,将颗粒粒径分布函数表示为一系列B-spline函数的线性组合以降低反演问题的病态性。模拟计算与实验表明:采用基函数形式的Tikhonov正则化方法可减少传统Tikhonov正则化反演带来的振荡,使其更加光顺。