获取大气颗粒物消光系数的差分吸收光谱法研究

针对雾霾天气日益增多,大气污染气体向颗粒物的转化在加快,研究了一种大范围对其监测的差分吸收光谱方法。差分吸收光谱法可以实时、在线、准确同时获取颗粒物光学特性和大气痕量气体浓度。论文首先分析了双光路差分吸收光学遥感系统获取颗粒物绝对光强的原理,然后研究了基于单光路测量大气吸收谱,在干净天气状况下测量参考光谱,利用能见度数据,在550 nm波段处实现系统校准,计算校准参数,从而获得大气绝对吸收光强,然后解析出大气总的消光系数。再从总的大气消光系数中,去除瑞利散射以及大气痕量气体吸收对消光系数影响后,精确解析出颗粒物消光系数。同时基于差分思想获取大气痕量气体的浓度。最后把该方法应用于外场实验,获取大气颗粒物在350～700 nm波段范围内消光系数和大气中NO₂的浓度。研究结果表明颗粒物消光系数的随着波长的增加而减少,符合Angstrom公式。该研究为分析大气气相/粒子非均相化学反应提供有力的技术支持。     

差分吸收光谱技术监测气溶胶光学厚度及大气能见度的研究

介绍了一种基于闪烁氙灯光源、利用差分光谱吸收(DOAS)技术监测大气气溶胶的新方法。提出用大气能见度确定系统校正参量的可行做法,解决了差分光谱吸收探测气溶胶领域原始光强难以测量的难题。并对350~650 nm范围内的气溶胶光学厚度进行反演,通过与多道太阳光度计的对比证实方法的可行性,实验中发现气溶胶光学厚度与悬浮颗粒物(SPM)浓度具有很好的相关性。同时,利用气溶胶550 nm处的消光系数确定大气能见度。     

被动多轴差分吸收光谱大气气溶胶光学厚度监测方法研究

介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术在大气气溶胶光学厚度（aerosol optical density,AOD）监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物（O₄）在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O₄在360 nm处斜柱浓度,并结合O₄垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%.     

被动多轴差分吸收光谱大气气溶胶光学厚度监测方法研究

介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术在大气气溶胶光学厚度（aerosol optical density,AOD）监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物（O₄）在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O₄在360 nm处斜柱浓度,并结合O₄垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%. 关键词： 多轴差分吸收光谱 大气气溶胶 光学厚度     

用光学差分吸收光谱监测大气中污染气体浓度

在实验室内模拟测量了实际大气中污染气体的差分吸收光谱 (DOAS) .本文在介绍差分吸收光谱技术同时 ,分析计算了污染气体的浓度 .实验设计中被测气体为大气中的 2种主要污染气体 :工业锅炉的主要排放物SO2 和机动车尾气的主要成分NO .用氘灯作为光源测量其在紫外波段的特征吸收 ,并通过光纤束连接光栅光谱仪 ,由计算机自动采集和处理数据 .     

基于近红外差分吸收光谱技术的大气中水汽柱浓度反演

基于近红外被动差分吸收光谱技术(IR-DOAS)反演了大气中水汽柱浓度。从Hitran数据库中获取高分辨率截面,利用Voigt线型进行不同温压条件下的线性展宽,获得不同反演吸收截面。以仰角为90°的光谱作为参考谱,对光谱进行反演,获取垂直柱浓度。通过与太阳光度计(CE-318)进行对比发现,结果具有很好的趋势一致性,线性相关系数为0.99,且IR-DOAS的反演值与CE-318结果的差值在IR-DOAS反演误差范围内。将其应用于水汽斜柱浓度的空间分布获取发现,垂直方向水汽斜柱浓度随仰角的变化呈梯度变化,水平方向水汽斜柱浓度随观测方位角的变化几乎不变,分布均匀。     

基于差分吸收光谱法的大气痕量气体在线检测技术

差分光学吸收光谱学技术（Differential Optical Absorption Spectroscopy,DOAS）是近年来发展起来的一种实时检测大气中痕量气体浓度的有效方法,它采用线性最小二乘拟合方法,用痕量气体标准差分吸收截面对测量得到的差分吸收光谱进行拟合,得出大气中痕量气体的浓度。通过介绍DOAS方法的测量原理,在线监测系统的构成,气体浓度的反演方法,测量结果及讨论等内容,说明它在空气质量监测方面的优越性。     

利用人工神经网络方法提高差分光学吸收光谱系统测量精度研究

差分光学吸收光谱法已经变成了测量大气中微量气体浓度常用的方法。微量气体的浓度通过对大气吸收光谱的分析得到。但在实际应用中，由于受到硬件条件的限制，使得每次分析的光谱带宽有限，造成分析的误差较大，结果不够稳定。这里提出了一种利用多层自适应线性（Madaline）人工神经网络对光谱进行扩展的方法，并对试验结果进行了比较，收到了良好的效果。     

被动差分光学吸收光谱法监测污染源排放总量研究

研究了一种测量污染源污染气体(如SO2、NO2)排放总量的光学遥测方法,即采用被动差分光学吸收光谱(DOAS)系统在移动平台(如汽车)上对污染源排放烟羽进行扫描测量,利用被动差分光学吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散射光谱进行处理获取柱密度,在结合测量时段的气象(风场)信息后获得污染气体的排放通量,最终得到排放总量。着重描述了获得烟羽垂直柱密度的差分光学吸收光谱方法以及污染气体排放通量的计算方法,并利用车载被动差分光学吸收光谱系统对某一热电厂SO2排放进行了外场测量,实验结果与在线设备的对比表明:这种基于被动差分光学吸收光谱光学遥测方法能够用于污染源排放总量的快速测量。     

差分吸收光谱法测量空气中CS2研究

CS2是一种有毒气体,具有极难闻气味,对人体的伤害非常大。我国多个大城市要求对环境中的CS2进行准确、实时的监测,但传统的监测方法费用高,反应慢,很难达到实时要求。提出一种用差分吸收光谱法对CS2进行测量的方法,详细介绍了数据的处理方法,包括测量波段的选择,数据处理流程和谱线的非线性处理。通过对灯谱结构的分析,提出了利用灯谱在测量波段的固有结构,实现对标准吸收截面的非线性处理方法,有效克服灯谱固有结构影响的同时,提高了测量精度。利用该方法对三种不同浓度的样品池进行测量,获得了非常高的相关性。对南京市某区的CS2进行了实时、连续地监测,取得了良好的效果。     

被动多轴差分吸收光谱技术监测大气NO_2垂直廓线研究

痕量气体垂直廓线的监测,对大气污染研究具有重要意义。介绍了被动多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术监测痕量气体垂直廓线的光学遥感方法。研究中MAX-DOAS测量多个角度的斜柱浓度、结合大气辐射传输模型,利用最优估算法反演出痕量气体垂直廓线,并对最优估算法参数选取和反演评估进行了详细描述。将该技术应用于合肥地区NO2垂直廓线的监测:通过与长光程差分吸收光谱仪的测量结果对比,相关系数达到0.80。该技术为大气环境立体监测提供了一种简便的方法。     

差分吸收光谱方法反演大气环境单环芳香烃有机物

差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)是利用气体分子在紫外-可见光谱范围的特征吸收来测量其浓度含量,如SO₂,NO₂,O₃等。由于大气环境中的芳香烃有机物含量较低,并且其在紫外的特征吸收光谱与O₂和O₃分子的吸收谱相互重叠,交叉干扰,使得对芳香烃有机物的测量比较困难。文章利用自制的差分吸收光谱系统,采用与实际测量光程接近、经过插值的氧气分子吸收柱密度作为氧气分子吸收的参考光谱,通过最小二乘拟合去除其干扰,另外采用不同温度下的O₃吸收截面作为参考光谱修正O₃的温度效应,测量了大气环境中的苯、甲苯、二甲苯和苯酚,表明差分吸收光谱方法能满足大气环境中单环芳香烃的测量。     

差分吸收光谱法测量大气污染的测量误差分析

差分吸收光谱技术被广泛地应用于测量大气中微量元素的浓度，尽管该技术利用最小二乘法来反演待测气体的浓度，能够得到很高的测量精度。但是，由于仪器本身的噪声以及测量波段其它气体的干扰等，使得仪器的测量有一定的误差，而且上述因素还决定着仪器的测量下限。对差分吸收光谱方法的测量误差以及引起误差的原因作了详细的分析。     

基于小波变换的差分吸收光谱数据处理方法

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气中微量气体成分含量常用的方法,该方法是通过窄带分子的特征吸收波段来区分微量气体种类;并基于最小二乘原理,利用测量的大气光谱的差分吸收截面与标准的吸收截面进行拟合,确定待测气体的浓度。但在实际测量中由于系统噪声叠加在吸收光谱上,会影响测量精度。差分吸收光谱系统中惯用的方法采用多项式平滑滤波去除噪声,提出利用软阈值小波变换去噪,并对实验结果进行比较,发现软阈值小波去噪,可以提高差分吸收光谱系统的测量精度,降低差分吸收光谱系统的检测限。     

差分吸收光谱中甲醛的反演研究

由于甲醛(HCHO)在城市大气光化学反应中的重要性,测量大气环境中的甲醛已经成为全球的热点。针对目前国内检测甲醛的方法基本局限于化学法,文章详细介绍了采用差分吸收光谱(DOAS)技术反演得到大气环境中甲醛的方法,利用自制的差分吸收光谱系统测量了北京地区大气中的甲醛。文章分析了DOAS反演过程中反演甲醛光谱波段的选择及去除大气中SO₂,NO₂,O₃的吸收以及氙灯灯谱结构对光谱反演中的交叉干扰影响;通过采用选择不同干扰气体所对应的最优波段,同时反演获得大气环境甲醛的浓度,避免了甲醛选择波段过窄,干扰气体去除不全的缺点;通过对误差来源的分析,得到该甲醛的反演方法总误差在13.7%内。     

被动差分吸收光谱法测量烟羽速度的方法研究

差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)是利用气体分子在紫外-可见光谱范围的特征吸收来测量其浓度含量。被动DOAS以天顶太阳散射光为光源通过对污染源排放烟羽进行扫描测量能获取污染气体(如SO₂,NO₂)柱浓度的连续分部,再结合风场信息后可以估算出污染源污染气体的排放总量。在实际测量中由于无法准确获取烟羽速度这一重要参数使得排放总量的计算变得比较困难,并且这也成为估算总量中的主要误差来源。文章研究了被动DOAS测量污染源排放烟羽速度的原理和方法,两套系统以固定夹角在烟羽下方获取烟羽通过一定距离的时间差从而得到烟羽运动速度。通过两套被动DOAS系统对某电厂排放烟羽进行测量得到了两个时刻的烟羽速度3.6和5.4 m·s-1,并与单经纬仪测风法获取当时烟羽高度上的风速结果进行对比表明,这种基于被动DOAS光学遥测方法能够满足烟羽速度的测量。     

多轴差分吸收光谱技术对冬季大气HONO垂直分布特征研究

HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源,影响着大气中污染物的氧化降解,控制着对流层大气的自净能力,对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用,同时受污染排放特征、垂直传输和混合、非均相反应和大气光氧化等影响,HONO具有明显的垂直分布特征,因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。MAX-DOAS作为一种被动遥感技术,能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO₂进行了立体探测,通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。研究结果表明,在观测期间NO₂在近地面10 m内体积混合比（VMR）和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011～20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015～5.5×1016 molecules·cm-2,在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内,且在近地面浓度混合均匀。HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010～5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014～7.0×1015 molecules·cm-2之间,浓度高值出现在100 m内,浓度随高度的升高而明显下降。通过对HONO和NO₂的对比发现,HONO/NO₂比值在0.17%～16.0%（VMR）和1.0%～25.0%(VCD)之间,表明研究期间HONO主要来自于NO₂的转化。对冬季一次典型污染过程（2017.12.26—2017.12.31）分析,HONO/NO₂的比值大于5%,且HONO的浓度值升高（大于0.26×1011 molecules·cm-3）,表明污染条件下NO₂向HONO的转化作用变强。结合风场信息研究发现,污染期间研究区域的NO₂和HONO浓度受到合肥市城区、安徽北部和西北部地区传输的影响。