碳纳米管负载铂催化剂的制备、结构及电化学加氢特性

采用浸渍沉淀法制备Pt/CNTs和Pt/C催化剂,并对其结构及电催化性能进行比较,表征.实验表明,以碳纳米管作催化剂载体可使催化剂的负载量,载体上铂的分散度以及其活性中心大大提高.与Pt/C(JohnsonMatthey)催化剂相比,Pt/CNTs的电化学性能表现出更大的活性.碳纳米管作为阴极材料在质子交换膜燃料电池加氢反应器合成化学品中的作用十分明显.     

多壁碳纳米管的掺氮改性及场效应管特性研究

以二茂铁为前驱体, 提供催化剂与部分碳源, 三聚氰提供氮源与另外一部分碳源, 在硅基底上制备出了碳纳米管阵列. 碳纳米管为多壁结构, 单根碳纳米管的平均直径为50 nm. 碳纳米管的X射线光电子谱(XPS)在398.4 eV处出现特征峰, 表明为氮掺杂的碳纳米管. 用其制备的场效应管在室温大气环境下稳定地表现为n型场效应特性, 并且具有非常低的关闭状态电流(off-state current)以及良好的负门电压对漏极电流的抑制作用, 单位源漏偏压下漏极电流为100 pA量级. 实验中采用了源/漏电极不对称的绝缘层结构, 使得门电压对源漏两极的电场调制也不对称, 从而实现了对漏电极的门电压调制.     

碳纳米管负载高分散Pt纳米颗粒的制备及表征

近年来,碳纳米管(CNTs)[1]作为新型催化剂载体方面的研究[2～11]受到了广泛关注。由于碳纳米管具有纳米级卷曲的表面,与石墨烯相比其表面π键发生变化,从而导致新的电子结构[12],因此碳纳米管负载的催化剂在涉及电子传输过程的催化过程中具有特别的吸引力。燃料电池电极催化剂就是其中典型的一类[13～15]。已有研究者选用碳纳米管作为载体,将Pt[16～19]、PtRu[20,21]等具有催化活性的贵金属或其合金负载到碳纳米管上,展现出了很好的电催化氧化活性。然而,到目前为止,制备用于燃料电池的具有均匀尺寸和分散性的负载型纳米催化剂仍然是一项…     

纳米碳纤维载铂作为质子交换膜燃料电池阳极催化剂

采用化学还原法合成了微结构不同的纳米碳纤维(板式、鱼骨式、管式)载铂催化剂(分别记为Pt/p-CNF、Pt/f-CNF、Pt/t-CNF). 通过高分辨透射电镜(HRTEM)和X射线衍射(XRD)等分析技术对催化剂的微观结构进行了表征, 并利用循环伏安(CV)法分析了催化剂的电化学比表面积(ESA). 在此基础上, 制备了膜电极(MEA), 通过单电池测试了催化剂的电催化性能. 结果表明: 铂纳米粒子在不同的纳米碳载体上表现出不同的粒径, 在板式、鱼骨式和管式纳米碳纤维上的铂纳米粒子平均粒径分别为2.4、2.7和2.8 nm. 板式纳米碳纤维载铂催化剂作单电池阳极时表现出良好的电催化性能, 其对应的最高功率密度可达0.569 W·cm^-2, 高于鱼骨式纳米碳纤维载铂催化剂和管式纳米碳纤维载铂催化剂对应的最高功率密度(分别为0.550和0.496 W·cm^-2). 同时, 也制备了碳黑(Pt/XC-72)载铂催化剂. 相比于Pt/XC-72, 纳米碳纤维载体上的铂纳米颗粒有较小的粒径、较好的分散和较高的催化活性, 说明纳米碳纤维是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)催化剂的良好载体.     

氮掺杂碳纳米管的合成及活化过一硫酸盐的性能与机理

以多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料, 三聚氰胺为氮前体, 采用高温煅烧法制得了含氮量约3.33%(摩尔分数)的氮掺杂碳纳米管(N-CNT-700), 该纳米管为一维材料. N-CNT-700活化过一硫酸盐(PMS)体系60 min内对苯酚的降解效率可达100%, 总有机碳(TOC)去除率可达61.6%, 体系的活化能为35.4 kJ/mol. 通过电子顺磁共振(EPR)检测、 掩蔽实验及PMS浓度测定等方式确定了体系降解机制为自由基(·OH, SO₄^·-)与非自由基共同作用, 除去9%的吸附去除外, 91%的氧化降解中自由基作用占比约49%, 单线态氧(¹O₂)作用占比约18%, 活性中间体作用占比约24%. N-CNT-700的反应活性随着重复利用次数的增加而降低, 高温处理可以恢复其高反应活性. 煅烧温度影响材料中的氮含量及种类, N-CNT的反应活性与氮含量成正比, 且与石墨氮含量密切相关.     

氮掺杂竹节状碳纳米管的催化合成

以有机胺为碳和氮源, 用催化方法合成出了含氮大管径竹节状碳纳米管. Fe/SBA-15分子筛为催化剂, 有机胺经过973 K高温裂解得到氮掺杂竹节状碳纳米管材料(CN_X). 比较了铁含量、二乙胺和六次甲基四胺原料对合成氮掺杂碳纳米管形貌和氮掺杂量的影响; 合成出氮碳比(N/C原子比)为0.26的氮掺杂竹节状碳纳米管材料.     

含氮竹节状碳纳米管的催化合成

以二乙胺为原料，用催化方法合成出了含氮大管径竹节状碳纳米管，以含铁 SAPO-5分子筛为催化剂，二乙胺经过1073K高温裂解得到的碳纳米管材料，其内径 约60nm,壁厚为6nm，并且成竹节状。它有较高的表面和较高的氮碳比。     

Amperometric Glucose Biosensor Based on Platinum Nanoparticles Combined Aligned Carbon Nanotubes Electrode

A sensitive amperometric glucose biosensor based on platinum nanoparticles (PtNPs) combined aligned carbon nanotubes (ACNTs) electrode was investigated. PtNPs which can enhance the electrocatalytic activity of the electrode for electrooxidating hydrogen peroxide by enzymatic reaction were electrocrystallized on 4‐aminobenzene monolayer‐grafted ACNTs electrode by potential‐step method. These PtNPs combined ACNTs' (PtNPs/ACNTs) surfaces were characterized by scanning electron microscopy (SEM) and transmission electron microscopy (TEM). The highly dispersed PtNPs on ACNTs can be obtained. The enzyme electrode exhibits excellent response performance to glucose with linear range from 1×10^?5–7×10^?3 mol L^?1 and fast response time within 5 s. Furthermore, this glucose biosensor also has good reproducibility. It is demonstrated that the PtNPs/ACNTs electrode with high electrocatalytic activity is a suitable basic electrode for preparing enzyme electrodes.     

介孔SiO2负载的纳米金及其催化应用

金（Au）的催化作用已成为催化领域的前沿研究课题。本文综述了近年来采用不同方法制备介孔二氧化硅(MCM-41, MCM-48, SBA-15)负载的纳米Au催化剂以及在CO低温氧化、环己烯加氢和环己烷氧化等反应中的催化作用。讨论了影响纳米Au催化剂活性的相关因素, 包括载体的种类、表面性质、Au纳米颗粒的尺寸、分散度以及稳定性等。最后对各种制备纳米Au的方法进行了总结。     

助剂改性活性炭担载Pt催化剂催化硝基苯加氢制对氨基苯酚

以改性活性炭担载的Pt为催化剂催化硝基苯经加氢重排一步合成对氨基苯酚，收率54．70％，选择性可达91.40%。     

基于超分子晶体制备超细铂纳米颗粒用于催化加氢硝基苯

由于纳米催化剂的独特催化活性,因而开发稳定的超细纳米催化剂的制备方法引起了广大科研工作者们的关注.然而,复杂的合成过程和结构的不稳定性己经成为纳米催化剂研究和实际应用的瓶颈.本工作通过原位还原氯铂酸和十甲基五元瓜环(Me10CB[5])构筑的超分子晶体材料,成功制备了粒径尺寸约为3.0 nm的超细铂纳米粒子.Me10C...     

二烯酸稳定的Pt金属纳米粒子的制备及催化加氢活性

制备了4-(双(4-(4-丁氧基苯乙烯基)苯基)氨基)苯甲酸(简称二烯酸,Dienoic Acid)保护的铂纳米颗粒,通过UV-Vis,TEM,XRD对其进行了表征.以间苯氧基苯甲醛的催化加氢反应为模型研究了其催化性能及影响催化活性的因素.实验结果表明:金属纳米粒子粒径随金属/稳定剂摩尔比的下降而减小,而催化加氢反应活性随金属/稳定剂摩尔比的上升而增加.在常压、40℃、n(醛)/n(催化剂)=523条件下,反应10 h可以获得纯度大于99%的间苯氧基苯甲醇.     

以介孔分子筛为金属催化剂载体制备纳米碳管

 以不同的介孔分子筛作为金属催化剂载体,对催化合成纳米碳管进行了系统的研究,讨论了反应条件对纳米碳管纯度和产量的影响. 结果表明,不同的介孔分子筛对金属活性中心的形成、碳组分的扩散、纳米碳管的管径及形态均有明显的影响. 此外,金属的种类、状态和含量也影响纳米碳管的合成. 探索了合成高产量纳米碳管的条件,并对介孔分子筛上生长纳米碳管的特点进行了讨论.     

纳米碳管负载Co催化生长纳米碳管

In this paper, carbon nanotubes (CNTs) used as support and cobalt as catalyst to prepare new CNTs was studied. CNTs could grow well if the precursor CNTs were supported with Co on its surface. On the contrary, CNTs couldn’t grow at all if the precursor CNTs were not supported with Co. The TEM images showed that diameters of the obtained CNTs were different from those of the precursor CNTs. The pure CNTs could be prepared in this method without further purifying. The amount of Co on the precursor CNTs could affect the growth of CNTs greatly. When the content of metal on precursor CNTs was less than 16.2%, the amount of the obtained CNTs increased with the increasing amount of Co, and the maximum growth amount of 625% of CNTs could be obtained. But if the content of metal was more than 16.2%, the amount of Co had no influence on the growth of CNTs.     

An Efficient Strategy to Drive Nanoparticles into Carbon Nanotubes and the Remarkable Effect of Confinement on Their Catalytic Performance

Are you in? Bimetallic PtRu nanoparticles have been selectively confined inside or deposited outside carbon nanotubes (see picture). The confined nanoparticles display significantly higher selectivity and catalytic activity in hydrogenation reactions.

     

Facile Fabrication of Well‐Dispersed Pt Nanoparticles in Mesoporous Silica with Large Open Spaces and Their Catalytic Applications

In this paper, a facile strategy is reported for the preparation of well‐dispersed Pt nanoparticles in ordered mesoporous silica (Pt@OMS) by using a hybrid mesoporous phenolic resin‐silica nanocomposite as the parent material. The phenolic resin polymer is proposed herein to be the key in preventing the aggregation of Pt nanoparticles during their formation process and making contributions both to enhance the surface area and enlarge the pore size of the support. The Pt@OMS proves to be a highly active and stable catalyst for both gas‐phase oxidation of CO and liquid‐phase hydrogenation of 4‐nitrophenol. This work might open new avenues for the preparation of noble metal nanoparticles in mesoporous silica with unique structures for catalytic applications.     

二氧化钛涂覆多壁碳纳米管的制备及可见光催化活性

以多壁碳纳米管(MWCNTs)为反应性模板, 金属钛粉为钛源, 采用熔盐法制备碳化钛涂覆的MWCNTs中间体, 然后通过控制氧化制备二氧化钛涂覆的MWCNTs复合光催化剂. 考察了熔盐反应温度、MWCNTs和钛粉的摩尔比及氧化温度等对产物的结构和形貌的影响. 采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对其进行了系统的表征; 以亚甲基蓝(MB)溶液的脱色降解为模型反应, 考察了催化剂的可见光(λ>420 nm)催化活性. 结果表明: 所制备的催化剂基本保持了原始MWCNTs的纤维状形貌, 二氧化钛涂层在MWCNTs表面分布均匀, 并与MWCNTs之间结合紧密, 形成了Ti－O－C键. MWCNTs增强了污染物亚甲基蓝在催化剂表面的吸附, Ti－O－C键的形成使得在二氧化钛价带附近形成了杂质能级, 提高了对可见光的吸收和利用, 因此所制备的TiO₂/MWCNTs复合光催化剂表现出较高的可见光催化活性.     

铁基氮掺杂碳纳米管制备及其电催化性能

利用化学原位聚合法制备聚吡咯包覆碳纳米管, 然后以硫酸亚铁铵盐为铁前驱体, 采用液相沉淀法制备聚吡咯-碳纳米管-铁化合物复合材料(Fe-PPy-CNTs), 通过对复合材料Fe-PPy-CNTs 热处理, 成功制备出铁基氮掺杂碳纳米管催化剂FeNCNTs. X射线衍射分析表明, 热处理使Fe-PPy-CNTs 复合物中Fe₃O₄向Fe₃N和Fe转化, 700 ℃热处理制备的FeNCNT700中铁主要是Fe₃O₄相, 但也有Fe相. 800和900 ℃热处理制备的催化剂FeNCNT800和FeNCNT900则明显有Fe₃N和Fe形成. 随着热处理温度升高, FeNCNTs 催化剂氮含量降低, 其含氮官能团也由吡咯型氮向吡啶型和石墨型氮转化. 电化学分析表明, 含有Fe₃N 的FeNCNT800 和FeNCNT900催化剂具有明显的氧还原催化活性, 其中, FeNCNT800因其具有高的比表面积、高的氮含量和高比例的有利于增强氧吸附能力和弱化O―O键的石墨氮官能团, 而表现出优于FeNCNT900氧还原催化活性及稳定性.     

厚壁和薄壁碳纳米管载铂催化剂制备和对甲醇氧化的电催化活性

铂催化剂;碳纳米管;甲醇;直接甲醇燃料电池     

石墨烯负载Pt催化剂的催化氧化发光性能

利用溶胶固定化工艺合成了石墨烯负载Pt纳米颗粒的Pt/石墨烯催化剂.研究了分散在石墨烯上的Pt颗粒尺寸和负载量对CO催化发光性能的影响规律,探查了催化剂的某些分析特性及对其它气相体系的催化氧化性能.结果表明,Pt纳米颗粒可以很好地分散在石墨烯表面,并有较快的催化反应速率,Pt颗粒越小催化发光强度越大.当不同Pt负载量(0.4%-1.6%(w,质量分数))的催化剂作用于40%(φ,体积分数)以下浓度的CO/空气体系时,产生的催化发光强度均与CO浓度成正比,其中以负载量0.8%最优;但随CO浓度继续增加,低Pt负载量(0.4%,0.8%)催化剂的发光强度下降,而高Pt负载量(1.2%,1.6%)催化剂的发光强度继续上升,且Pt负载量越高,催化氧化发光能力越强.该催化剂在一定条件下,不但对CO氧化有较好的催化发光性能,还对乙醚、无水甲醇和甲苯有不同程度的催化氧化发光活性;但二氧化碳、甲醛、戊二醛、丙酮、乙酸乙酯、三氯甲烷、水蒸气均无响应信号.