不同铈和锆前体对铈锆固溶体性能的影响

分别以CeO2和Ce(NO3)3铈前体,ZrOCl2和ZrO(NO3)3为锆前体,采用通常的共沉淀法和以双氧水为氧化剂的氧化还原共沉淀法制备Ce0.5Zr0.5O2固溶体。通过XRD、N2-BET和H2-TPR等手段表征了铈锆固溶体结构及其物理化学性质;同时以CO氧化和CH4催化燃烧作为探针反应考察其催化性能。结果表明,以不同铈前体和锆前体合成的铈锆复合氧化物均形成了具有二氧化铈立方萤石型晶相的固溶体。但是对以相同铈前体制备的铈锆固溶体,以ZrO(NO3)3为锆前体制备的催化剂比以ZrOCl2为锆前体制备的样品比表面积更大;以相同锆前体制备的铈锆固溶体,以含四价铈的盐为前体制备的样品储氧量更大,但采用含三价铈的盐氧化还原共沉淀制备的样品比表面积则更大。     

柴油机尾气中可溶性有机物(SOF)的高效去除催化剂

<正>大气中PM_(2.5)是影响雾霾的重要因素,而城市柴油车等机动车尾气排放占有较高的分担率。柴油车尾气中碳烟颗粒物吸附有相当含量的可溶性有机物(SOF),含有多种对人体有致癌作用的物质。浙江大学催化研究所韩玉惜等研究了高活性Pd/Ce_xZr_(1-x)O_2的制备及其对柴油机尾气中可溶性有机物的催化氧化性能的影响。采用共沉淀结合乙醇超临界干燥方法,制备了不同铈锆比的Ce_xZr_(1-x)O_2复合氧化物,采用浸渍法制备了负载Pd的催化剂,通过XRD、N_2吸脱附、H_2-     

耐高温高比表面CexZr1-x-Al复合氧化物的制备及其单Pd型三效催化性能的研究

利用溶胶-凝胶法和超临界干燥法相结合的技术制备了系列CexZr1-xAl复合氧化物，采用BET、XRD等技术进行了表征，并研究了其负载Pd催化剂的三效性能．BET和xRD结果表明，CexZr1-x-Al复合氧化物具有良好的热稳定性，经1100℃焙烧4h后仍具有较大比表面积（〉95m^2&#183;g^-1），无α—Al2O3产生．TEM和催化剂活性评价表明，含有铈锆固溶体的负载Pd催化剂具有良好的催化活性和耐热稳定性，其中Pd／Ce0.75 Zr0.25-Al的催化性能最好，CO、C3H6、NO和NO2的起燃温度（T20％）分别为140、268、340、175℃，经1100℃焙烧4h后对各气体组分的完全转化温度仅提高10～20℃．     

Preparation of Cex Zr1-x-AI mixed oxides and investigation of the palladium-only three-way catalytic performance

利用溶胶-凝胶法和超临界干燥法相结合的技术制备了系列CexZr1-x-A1复合氧化物,采用BET、XRD等技术进行了表征,并研究了其负载Pd催化剂的三效性能.BET和XRD结果表明,CexZr1-x-A1复合氧化物具有良好的热稳定性,经1 100℃焙烧4 h后仍具有较大比表面积(＞95 m2·g-1),无α-A12O3产生.TEM和催化剂活性评价表明,含有铈锆固溶体的负载Pd催化剂具有良好的催化活性和耐热稳定性,其中Pd/Ce0.75Zr0.25-A1的催化性能最好,CO、C3H6、NO和NO2的起燃温度(T20%)分别为140、268、340、175℃,经1 100℃焙烧4 h后对各气体组分的完全转化温度仅提高10～20℃.     

热重法研究Mn—Ce复合氧化物的还原性能

氧化锰是常用的氧化还原型催化剂,广泛用于CO的氧化,异丙醇和环巳烷的氧化脱氢.铈是常用的助催化剂.过渡金属氧化物催化剂中添加铈改善其催化性能已有不少报导.为了避免载体的影响,本文运用热天平考察Mn-Ce复合氧化物程序升温还原过程重量的变化,并用XRD及XPD实验探讨了CeO_2对氧化锰还原性能的影响。     

铜掺杂Mn-Ce-O固溶体催化剂用于甲醛催化燃烧的性能研究

采用共沉淀法制备了CuO掺杂的Mn-Ce-O复合氧化物固溶体催化剂,采用X射线衍射、拉曼光谱、程序升温还原等表征技术考察了上述催化剂的结构和还原性能,并将其应用于甲醛的催化燃烧反应.结果表明,铜的添加量质量分数为5.0%CuO时,催化活性最好,这主要与催化剂中CuO以高分散、非晶相存在形态,以及萤石型结构的复合氧化物Cu-Mn-Ce-O固溶体的形成密切相关.固溶体生成所形成的表面晶格氧缺陷提高了对氧的吸附和活化能力,增加了Cu-Mn-Ce间的协同相互作用,改善了催化剂中铜和锰的分散,促进了复合氧化物表面晶格氧的还原.     

ZnO基复合载体负载Ni催化剂催化噻吩加氢脱硫

用固相燃烧法制备了ZnO-A l2O3、ZnO-ZrO2、ZnO-TiO2三种复合氧化物载体,采用浸渍法制备了复合氧化物负载的镍催化剂,并考察其对噻吩加氢脱硫反应的催化性能。采用BET、NH3吸附红外光谱(IR)、程序升温脱附(TPD)、程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)等技术对催化剂进行表征。研     

SiO_2载体对二氯甲苯氨氧化钒磷复合氧化物催化剂性能的影响

制备了多孔硅胶(SiO_2)负载钒磷氧(VPO)催化剂VPO/SiO_2,用于催化3,4-及2,6-二氯甲苯氨氧化制备3,4-及2,6-二氯苯腈.实验结果显示,SiO_2载体可以提高VPO催化剂的活性.采用低温N_2吸附法、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、空气程序升温氧化(air-TPO)等技术对催化剂进行表征,探讨SiO_2载体提高VPO催化剂活性的原因.研究表明,SiO_2载体可以提高VPO催化剂的比表面积,使VPO由晶态向非晶态转变,更有利于活性物种的形成;同时强烈改善VPO催化剂的氧化还原性能,更有利于活性中心还原-氧化循环过程的完成,从而有利于其催化活性的提高.     

La1-xNdxSrCoO4催化剂的合成及其催化性能

采用聚丙烯胺溶胶-凝胶法制备了类钙钛矿La1-xNDxSrCoO4(x=0.1～0.9)复合氧化物催化剂,考察了其对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD、IR和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备的样品均具有K2NiF4型结构,适量Nd2O3的加入增加了LaSrCoO4的催化活性,使LaSrCoO4催化剂粒度变小、晶格畸变率变大及与氧的结合能力减弱,从而有利于CO和C3H8氧化活性的提高.     

Fe-Ce/HM催化剂组成对其性能的影响

工业生产过程中排放的有机废气是造成环境污染的重要因素之一.采用催化燃烧法处理有机废气是一种行之有效的方法.目前主要采用贵金属催化剂,由于贵金属价格昂贵,不利于大面积推广.因此探讨如何用一种高效廉价的非贵金属催化剂取代贵金属催化剂是一个很具有实际意义的问题.本文考察了在天然丝光沸石上负载不同比例的铁、铈氧化物时,催化剂对有机物的深度氧化性能.     

Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响

采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH-TPD和H2-TPD等技术对催化剂进行了表征。结果表明,Pd的加入提高了Au/CeO2催化剂的活性和氢气选择性,当Au/Pd     

多组分钒铯铜铊催化剂的表面氧性质研究

通过浸渍法制备了一系列选择氧化制取对频丁基苯甲醛的催化剂,采用O2-TPD、TPR表征技术考察了催化剂的表面氧和晶格氧的热脱附性能以及还原性能。实验结果表明助剂Cu、T1的添加对催化剂表面氧性质影响较大,并发现催化剂的表面氧性质与其反应性能有很好的对应关系。     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂,并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明,适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化,催化剂表面酸性降低,氧化能力减弱,催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少,提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时,其丙烯酸选择性高达78.6%,得率可达48.5%。     

丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的Sb掺杂研究

通过共沉淀法和两段焙烧的方式制备了丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo₁V_0.3Te_0.23Nb_0.12Sb_xO_y催化剂，并通过XRD、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征手段探讨了Sb元素的引入对催化剂相结构、表面酸碱性、氧化还原性等的影响。实验结果表明，适量Sb元素的掺杂使得催化剂相结构中活性相M1和M2的相对量发生明显变化，催化剂表面酸性降低，氧化能力减弱，催化剂表面Mo⁶⁺和V⁵⁺物种量减少，提高了丙烯酸的选择性。当Sb/Mo为0.01 时，其丙烯酸选择性高达78.6%，得率可达48.5%。     

高水热稳定性加氢脱氧催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)的制备及其性能研究

分别采用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了具有高水热稳定性的Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)载体,并通过浸渍法制得高分散Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)催化剂,分析了短链脂肪醇作为氢供体用于香兰素加氢脱氧反应的催化性能.实验结果表明,复合氧化物催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)具有高的水热稳定性和优良的加氢脱氧活性,且Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2较Pt/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2的催化性能更胜一筹,催化剂的加氢脱氧性能与其表面的酸性质以及贵金属Pt在载体上的高度分散有关.短链脂肪醇作为含氢的有机小分子,可作为氢源替代氢气,是理想有效的氢供体.     

Fe-Cu/AC非均相催化剂制备及CWPO法深度处理印染废水

采用浸渍法制备Fe-Cu/活性炭非均相催化剂,利用EDS、XPS、BET等测试方法对催化剂进行表征.结果表明,催化剂表面Fe和Cu主要以Fe₂O₃和CuO形式分布在活性炭的微孔内.Fe-Cu/活性炭非均相催化剂用催化湿式过氧化氢氧化法（CWPO）对印染废水进行深度处理时,CWPO工艺处理出水COD_Cr去除效率比普通AC/H₂O₂工艺高,去除率可从普通工艺的17.03%提高到34.84%,出水水质基本达到《污水综合排放标准》（GB18978-2002）一级B标准.得到的最佳处理工艺条件为:双氧水质量分数0.075%,水力停留时间（HRT）2 h,反应塔每周冲洗1次,每次冲洗3 h.     

ZrO_2-Al_2O_3复合载体和焙烧温度对Pd基催化剂加氢脱硫性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了ZrO2-Al2O3复合载体,考察了复合载体和焙烧温度对Pd基催化剂噻吩加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、NH3-TPD、H2和N2吸附等技术对载体及催化剂进行了表征。结果表明,Pd/ZrO2-Al2O3比Pd/ZrO2、Pd/Al2O3催化剂有较好的噻吩加氢脱硫反应活性。ZrO2-Al2O3复     

SO_4~(2-)_TiO_2-SnO_2、SO_4~(2-)_ZrO_2-SnO_2、SO_4~(2-)_SnO_2催化剂的制备与物性测试研究

制备了SO_4~(2-)/TiO_2-SnO_2、SO_4~(2-)/ZrO_2-SnO_2、SO_4~(2-)/SnO_2催化剂,对它们进行了部分物性测试,并测定了它们对酯化反应的催化活性.发现此类催化剂的酸性很强,远远超过SiO_2-Al_2O_3固体酸催化剂,对酯化反应具有良好的活性.红外光谱测定结果证明,SO_4~(2-)以双配位形式结合在催化剂金属离子上,未生成硫酸盐.同一组成的催化剂的活性与催化剂中的SO_4~(2-)％含量,脱附温度有较大的关系.     

甲酸铵Pd/C体系进行胺化反应的研究

介绍了一种用于羰基胺化的合成方法.该方法以酮为底物,HCOONH₄为氢源和氮源,Pd/C为催化剂,CH₃OH与H₂O为溶剂,对羰基进行还原胺化制得相应的胺.甲酸铵作为氢供体,具有廉价、易得、还原性能好等优点,Pd/C催化加氢可使反应在温和的条件下进行.该方法反应速度快、后处理方便、选择性好.最佳反应条件：常温常压、CH₃OH∶H₂O(V∶V)=9∶1、HCOONH₄∶原料∶Pd/C(M∶M∶M)=100∶10∶1.实验过程中,分别对2-金刚烷酮;5-氨基羟基-2-金刚烷酮;3-奎宁酮进行了胺化反应研究,获得较好的结果,产物均经¹H-NMR、GC-MS或MS确证结构.