自旋与手征动力学的输运模拟研究

自旋相关的物理是多个研究领域的热门课题。核子和夸克都是自旋为1/2的费米子,在非对心重离子碰撞中受到自旋-轨道相互作用以及磁场的影响,会产生有趣的自旋动力学,特别是在垂直于反应平面方向上会出现自旋极化。在相对论重离子碰撞中,由于产生了极端的高温高密环境,夸克可以近似看作无质量粒子,此时自旋动力学过渡为手征动力学。在外界电磁场、涡旋场作用下以及在电荷与手征荷不对称的条件下,会产生一系列手征反常效应。本文介绍我们课题组基于输运模拟在自旋与手征动力学方面开展的一系列研究工作,包括中能重离子碰撞及相对论重离子碰撞中粒子的自旋极化、理想体系及相对论重离子碰撞中的手征磁波等。     

表面单分子量子态的探测和调控研究进展

单分子体系是一种典型的受限量子体系,且由于其能级分立、轨道局域、化学拓展性强,因而具有丰富的电子态、光子态以及自旋态,这些分子体系中由量子力学决定的物态使得利用单分子作为未来量子信息的载体成为可能.对单分子尺度量子态的探测和调控研究有利于我们“自下而上”精确构建量子器件.由于单分子体系的尺寸限制,宏观的表征手段难以对其进行精确地调控和探测.扫描隧道显微镜具有高精度的实空间定位能力,高分辨的成像和谱学能力,可以实施原位的分子操纵,还可以与多种外场和局域场表征技术联用,是目前精确探测和调控分子尺度量子态特性的重要工具.本文撷取这一领域较为代表性的进展,介绍了基于扫描隧道显微学技术的表面吸附单分子及其相关结构中的量子态研究现状.首先介绍了表面单分子体系量子态的制备手段,然后分别重点介绍了单分子的局域磁自旋态以及单分子作为单光子源的光学特性.对于石墨烯分子结构我们将其视为一种大分子的单分子体系,分别从其拓扑电子态和自旋态的表征和调控两方面做了介绍.最后总结并对单分子量子态研究未来的发展做了展望.     

手征和运动介质界面异常光自旋霍尔效应

文章讨论了偏振高斯光束在空气-手征介质界面的反射和折射问题,发现了反射和折射光束的异常自旋霍尔效应.在某些特定的角度下,反射高斯光束重心的移动可以达到几十个波长的量级,通过调节手征参数,甚至会出现折射光重心移动方向由正到负的转变.文章还讨论了任意偏振高斯光束在空气-运动介质界面的反射和透射问题,当介质垂直于入射平面运动时,反射和透射光束的横向移动可以达到几个波长的量级,甚至在某些运动速度下可以实现移动方向正负的改变.这些研究对控制光的自旋霍尔效应提供了可能的途径.     

106Ag手征性实验研究

利用能量为60MeV的¹¹B束流, 通过¹⁰⁰Mo(¹¹B, 5n)¹⁰⁶Ag熔合蒸发反应布居¹⁰⁶Ag的高自旋态, 用15台带BGO反康的HPGe探测器进行在束γ谱学测量. 通过γ-γ符合矩阵开窗分析和DCO比值分析, 建立了¹⁰⁶Ag新的能级纲图, 观测到26条新γ跃迁. 与相邻同位素奇奇核¹⁰⁴Rh比较, ¹⁰⁶}Ag中带1和带2具有A≈100区手征二重带的3个特征, 推测它们可能是基于πg_9/2⊙υh_11/2组态的手征二重带. 但它们的角动量顺排不一致, 在实验上还需进一步的测量研究.     

手征性液体对光线的劈裂

手征性液体的特点就是它不具有“镜像对称性”，这种液体是由左手或右手构型的分子所组成的物质，所以它不存在“镜像对称”．物理学家菲涅尔早在180年以前就曾指出，这种镜像不对称性将会使光线在通过手征性液体时，它的左手圆偏振光与右手圆偏振光的速度有微小的差别．因此当光束进入并退出手征性液体后，由于折射角的不同会使非偏振光劈裂为两支光束．但奇怪的是菲涅尔如此简单的理论预言长期被人们所忘却，而无人去进行实验验证．     

第一过渡金属酞菁分子的电子结构的第一性原理计算

对第一过渡金属酞菁化合物(Metal Phthalocyanine,MPc,M=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni和Cu)的电子结构和基本物理化学性质进行了第一性原理计算.理论模拟出来的STM图像表现出亚分子结构,与已有的实验观察结果相当吻合,且跟金属原子的d电子组态明显有关.在小偏压条件下,第一过渡金属首尾端ScPc,NiPc和CuPc分子的中央金属离子在STM图像表现为空洞,其他所有金属酞菁分子的中央金属离子均为亮斑.同时还研究了ScPc和NiPc分子的STM图像与偏压的关系,当针尖偏压分别 关键词： STM图像模拟 金属酞菁 电子结构     

Au(111)表面吸附单个八乙基钴卟啉分子的电子态和输运性质调控

通过低温超高真空扫描隧道显微镜及其谱学方法研究并展示了分子配体在调控表面吸附的单个八乙基钴卟啉(CoOEP)分子的电子态和输运性质中的重要作用. 通过单分子剪裁可以脱去该分子外围的甲基, 并在中心钴原子的微分电导谱中观察测到d轨道共振到近藤共振的演变. 实验结果结合第一性原理的理论计算研究表明, 在脱去甲基前后中心钴原子的化学环境和磁矩均未发生显著变化, 这一演变可以通过一个简化模型来阐释并被归结为脱去甲基后分子配体与衬底成键改变了体系隧穿参数所导致. 此外, 实验结果表明CoOEP分子配体的输运性质可受到分子间距离和范德华相互作用的显著调控. 在CoOEP低聚体中位于分子之间的乙基被抬高, 同时在其微分电导谱谱中0–0.8 V区域内新出现一个强的共振峰. 这一新的共振峰表现出等间距的多峰细节, 其峰间距与卟啉环和乙基之间的C–C键伸缩模式能量符合. 这一新共振峰的出现被归结为由于分子局部与衬底耦合减弱形成双结隧穿体系所导致的振子态隧穿峰.     

反铁磁链中Dzyaloshinskii–Moriya机制驱动矢量自旋手征束缚态的研究

Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用驱动的矢量自旋手征态,能和声子发生耦合,具备非常丰富的物理现象.本论文以一维反铁磁链中自旋手征-声子耦合模型为基础,研究不同声子环境下,耦合强度对自旋手征动力学演化过程的影响规律.结果表明,对自旋S=1/2的系统,在不同的声子浴(sub-Ohmic(0 1))中,均会在非相干到相干自旋涨落过程中产生无能隙一级相变,其来源是自旋手征束缚态的形成.相变发生的临界自旋-声子耦合强度正比于自旋涨落大小,反比于系统德拜频率.当自旋-声子耦合强度超过其临界值时,自旋手征束缚态的产生将极大地抑制非相干自旋涨落.     

太赫兹波段双频带手征性超表面的设计

提出一种具有巨旋光性和负折射特性的双频带手征性超表面结构,该手征性超表面由中间介质层和双层共轭卍字形周期排列而成;通过研究面电流密度分布,解释了巨旋光性和负折射率产生的原因;研究了手征性超表面单元结构的连续圆金属贴片半径和介质层厚度对该结构旋光性和负折射特性的影响。数值模拟结果表明:该结构在0.1～2 THz频率范围内有4个谐振频点,在谐振频点附近,平均折射率均为负值,实部幅值最大为-3.7;该结构在谐振频点附近显示了巨旋光性以及双频带的左旋圆偏振波和右旋圆偏振波负折射特性,最大偏振旋转角达到了122°,右旋圆偏振波折射率实部幅值可达-12.74。     

单个铂酞菁分子在正负偏压激发下的电致发光特性研究

本文利用扫描隧道显微镜诱导发光技术,系统地研究了铂酞菁分子在正负偏压激发下的电致发光行为及其相关的电子激发机制. 铂酞菁分子在正负偏压激发下均可以发光,但发光特征有所不同. 在负偏压激发下,观察到了源于中性PtPc分子LUMO→HOMO跃迁的峰位在637 nm处的荧光峰. 荧光强度在三个不同的激发区域呈阶梯状增加. 当激发偏压处于区域(I)时,可以产生较强的荧光,其主导激发机制是载流子注入激发机制;当激发偏压处于区域(II)时,可以产生中等发光强度的荧光,其主导激发机制是非弹性电子散射激发机制;当激发偏压处于区域(III)时,激发电子能量小于荧光光子能量,存在上转换现象,荧光峰非常弱,其激发过程需要自旋三重态作为中继态,并由载流子注入和非弹性电子散射两种机制共同作用产生. 在正偏压激发下,分子的电致发光光谱特征变得更加复杂,具有多个发光峰. 911 nm处的尖锐发光峰起源于PtPc^-阴离子的LUMO+1→LUMO跃迁,其激发主要是由载流子注入激发机制主导.     

Self-assembly and growth of manganese phthalocyanine on an Au（111） surface

Self-assembly and growth of manganese phthalocyanine (MnPc) molecules on an Au(111) surface is investigated by means of low-temperature scanning tunneling microscopy. At the initial stage, MnPc molecules preferentially occupy the step edges and elbow sites on the Au(111) surface, then they are separately adsorbed on the face-centered cubic and hexagonal closely packed regions due to a long-range repulsive molecule—molecule interaction. After the formation of a closely packed monolayer, molecular islands with second and third layers are observed.     

NBN-doped nanographene embedded with five-and seven-membered rings on Au(111) surface

Nanographenes(NGs) can be embedded with predesigned dopants or nonhexagonal rings to tailor the electronic properties and provide ideal platforms to study the unique physical and chemical properties. Here, we report the onsurface synthesis of NBN-doped NG embedded with five-and seven-membered rings(NBN-575-NG) on Au(111) from a oligophenylene precursor preinstalled with a NBN unit and a heptagonal ring. Scanning tunneling microscopy and noncontact atomic force microscopy images elucidate the intramolecular cyclodehydrogenation and the existence of the fiveand seven-membered rings. Scanning tunneling spectroscopy spectra reveal that the NBN-575-NG is a semiconductor,which agrees with the density functional theory calculation results on a freestanding NBN-575-NG with the same structure.This work provides a feasible approach for the on-surface synthesis of novel NGs containing non-hexagonal rings.     

Ag(111)和Au(111)上铋的初始生长行为

半金属铋(Bi)的表面合金具有的Rashba效应,和其具体结构性质有重要关联.本文结合扫描隧道显微镜(STM)和密度泛函理论(DFT),系统地研究了Bi原子在Ag(111)和Au(111)上的不同初始生长行为.在室温Ag(111)上,连续的Ag2Bi合金薄膜会优先在Ag台阶边缘形成;在570 K Ag(111)上,随着...     

Fabrication of sulfur-doped cove-edged graphene nanoribbons on Au(111)

The on-surface synthesis from predesigned organic precursors can yield graphene nanoribbons(GNRs) with atomically precise widths, edge terminations and dopants, which facilitate the tunning of their electronic structures. Here, we report the synthesis of novel sulfur-doped cove-edged GNRs(S-CGNRs) on Au(111) from a specifically designed precursor containing thiophene rings. Scanning tunneling microscopy and non-contact atomic force microscopy measurements elucidate the formation of S-CGNRs through subsequent polymerization and cyclodehydrogenation, which further result in crosslinked branched structures. Scanning tunneling spectroscopy results reveal the conduction band minimum of the S-CGNR locates at 1.2 e V. First-principles calculations show that the S-CGNR possesses an energy bandgap of 1.17 e V,which is evidently smaller than that of an undoped cove-edged GNR(1.7 e V), suggesting effective tuning of the bandgap by introducing sulfur atoms. Further increasing the coverage of precursors close to a monolayer results in the formation of linear-shaped S-CGNRs. The fabrication of S-CGNRs provides one more candidate in the GNR toolbox and promotes the future applications of heteroatom-doped graphene nanostructures.     

Na原子在Si(111)-(7×7)表面的吸附:从二维原子气到纳米团簇阵列

作者利用扫描隧道显微镜 (STM)详细研究了室温下Na原子在Si(111) (7× 7)表面的吸附 .对STM图像及功函数变化的分析表明 ,当Na原子覆盖度小于临界覆盖度 (0 .0 8ML)时 ,Na原子具有类气态的性质并可以在一个吸附能阱中快速移动 .从STM图像可看出这种移动导致的对比度调制 .在临界覆盖度以上 ,Na原子自组装形成团簇阵列 .第一原理模拟计算的结果与作者的实验结论很好吻合 .     

Si(111)-(7×7)表面上Ge量子点的自组织生长

用扫描隧道显微镜研究了Si(111)(7×7)表面上Ge量子点的自组织生长.室温下用固相外延法在硅基底上沉积亚单层的Ge,然后在适当的温度下退火可以聚集形成有序的Ge量子点.由于Ge在Si(111)(7×7)表面选择性的吸附而形成有序的Ge量子点. 关键词： 锗 硅 扫描隧道显微镜 自组织生长     

在Au(111)表面酞菁单分子与钴原子可控金属化反应

本文利用低温扫描隧道显微术和第一性原理计算研究了吸附在Au(111)表面的酞菁分子(H₂Pc)与Co原子在单分子水平上的金属化反应过程. 通过扫描探针的操纵手段,以可控的方式原位实现了单个H₂Pc分子与钴原子反应生成CoPc的金属化酞菁产物,揭示出源于H₂Pc和Co原子的π-d相互作用的中间过程. 结合第一性原理计算和中间产物的图像模拟,进一步阐明了这一氧化还原反应中成键和断键的关键机制,即脱氢和金属化过程并非由Co原子和吡咯环的H作用所致,而与Co原子和吡咯环上的N原子之间的作用有关.     

Cu原子掺杂调控三聚氰胺在Au(111)表面自组装结构

The doping effect of Cu on the self-assembly film of melamine on an Au(111) surface has been investigated with scanning tunneling microscopy (STM). The evaporated Cu adatoms occupy the positions underneath the amino groups and change the hydrogen bonding pattern between the melamine molecules. Accordingly, the self-assembly structure has changed stepwise from a well-defined honeycomb into a track-like and then a triangular structure depending on the amount of Cu adatoms. The interaction between Cu adatom and melamine is moderate thus the Cu adatoms can be released upon mild heating to around 100℃. These findings are different from previous observations of either the coordination assembly or the physically trapped metal adatoms.     

Dissociative adsorption and site specificity in the initial stages of tetraethoxysilane (TEOS) interaction with Si(111)-(7×7)

We report results of a scanning tunneling microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy study on the interaction of tetraethoxysilane (TEOS), a precursor for chemical vapor deposition of silicon dioxide, with Si(111)-(7×7) at room temperature. Under these conditions the interaction of TEOS with the surface is predominantly dissociative. The main adsorption products are ethyl- and triethoxysiloxane groups, which probably evolve in a four-center reaction of TEOS with two neighboring surface dangling bonds. Adsorption of the dissociation products is highly site-selective: triethoxysiloxane groups adsorb on the Si adatoms while ethyl groups react with the rest-atom dangling bonds. Center adatoms are over three times more reactive towards this reaction than corner adatoms. This two-fold selectivity is explained within the concept of local electron donor/acceptor properties.     

Au-CdSe纳米异质结在Au(111)表面上的分散与STM表征

研究单个Au-CdSe纳米异质结在经过表面修饰的Au(111)上的分散并进行STM表征. 发现衬底表面的自组装分子层的顶端功能基团对于形成良好的异质结分散状态非常重要. STM表明,巯基和羧酸基都能与异质结的Au纳米颗粒部分形成强烈的相互作用,从而将异质结有效地抓住,避免了团聚现象,便于异质结形成孤立分散的样品结构. 还可以采用条件适中的氩离子溅射技术来清除样品表面残留的有机物,从而得到较清晰的单个Au-CdSe纳米异质结的STM图像.