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双金属配合物催化甲醇羰基化反应 总被引:2,自引:0,他引:2
铑的配合物用于催化甲醇羰基化反应以制备乙酸及乙酸酐,已被成功地应用于工业生产。然而,由于铑的价格昂贵,非铑型催化剂的研究引起人们极大的兴趣。对于甲醇羰基化反应而言,多种过渡金属的相应配合物都表现出一定的活性[1]。其中两种金属共存的双金属催化剂的性能... 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究 总被引:11,自引:2,他引:11
制备了甲醇气相氧化羰基化催化合成碳酸二甲酯催化剂,在常压固定床反应装置上评价了其反应性能,考察了且剂和载体的影响。结果表明:负载在活性炭载体上的单一金属氯化物催化剂的活性相当低,而双金属氯化物催化剂PdCl2-CuCl2/AC可明显提高碳酸二甲酯的产率。不同的活性炭载体显著地反应活性。碱性助剂K、Mg能大幅度增加碳酸二甲酯的时空收率和对CO的选择性,但必需以乙酸的形式加入,PdCl-CuCl2-C 相似文献
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自70年代初美国采用低压均相溶液法催化甲醇羰基化合成乙酸实现工业化之后,近20年来,世界各国针对这一工艺技术进行丁大量深入的研究与改进。本文就其中催化剂体系的主体金属及其配体或载体选择、反应介质中助催化剂、溶剂与有关添加剂的影响等方面的最新进展和动向,作了综合性介绍和述评。 相似文献
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一种甲醇直接气相羰基化新催化剂 总被引:12,自引:0,他引:12
本世纪70年代Monsanto公司成功开发了甲醇液相羰化RhI催化体系,使甲醇羰化生产醋酸成为重要的工业过程.然而,由于此工艺产物与催化剂分离复杂、铑资源紧缺以及体系中还必须加大量的碘甲烷(或氢碘酸)作促进剂,设备腐蚀严重.80年代以来,甲醇气相羰... 相似文献
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甲醇直接气相羰基化Mo/C催化剂 总被引:12,自引:3,他引:9
为了“优化燃料资源,创建能源化工体系”,开展甲醇下游产品的研究是当今燃料化工的重要内容之一。70年代初美国Monsanto开发的Rh-Ⅰ催化体系使甲醇液相羰基化制醋酸大规模工业化,由于该体系采用昂贵紧缺的金属铑,催化剂需精心回收;并且由于需要大量碘化... 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究Ⅲ. 催化剂的失活再生 总被引:1,自引:0,他引:1
碳酸二甲酯 (DMC)是一种对环境友好的绿色化学品 ,其洁净合成工艺的开发 ,已引起国内外研究者的广泛重视。真田等人[1 ] 对PdCl2 存在下CO和亚硝酸甲酯反应合成DMC过程所用催化剂的失活原因和再生方法进行了研究 ,认为PdCl2 中的Cl被还原消除生成氯甲酸甲酯导致催化剂失活 ,并发现氯甲酸甲酯在DMC合成中可使Pd催化剂再生和提高寿命。DOW公司[2 ] 开发的气相氧化羰基化法催化剂CuCl2-KCl AC易失活 ,该催化剂运行 50~ 1 0 0h后需进行再生。再生时 ,于 1 2 0℃条件下通入 1 0 %HCl N2 混合物 ,再生后… 相似文献
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反应条件对甲醇直接气相羰化反应的影响 总被引:4,自引:1,他引:3
在新研制的Mo C催化剂上 ,对甲醇直接气相羰化反应工艺条件与反应气中H2 的影响进行了研究 ,结果表明此新的Mo C催化剂初活性高 ,稳定性高。优化的工艺条件为 :反应温度 30 0℃ ,甲醇进料浓度 2 3% ,CO空速30 0 0L kgcat h ,此时甲醇转化率达 50 % ,醋酸甲酯选择性达 80 % (mol) ,产物时空收率为 8mol kgcat h ,已接近甲醇在有碘化物促进剂下间接气相羰化的水平。对反应气中H2 的影响研究表明 :H2 促进甲醇甲烷化反应 ,羰化产物选择性随H2 含量增加迅速下降 ,而且甲醇转化率也明显降低 ,H2 的影响是参与甲烷化反应 ,而没有引起催化剂失活 ,除去H2 后 ,催化剂活性很快恢复 ,其影响是可逆的。 相似文献
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甲醇直接气相羰基化Mo/C催化剂表征 总被引:2,自引:1,他引:1
甲醇在无任何促进剂作用下,直接与一氧化碳气相羰基化合成醋酸甲酯是对传统的甲醇必须在碘化物作用下液相羰基化的挑战[1]。作者已报道了负载的硫化物钴钼和硝酸镍两类催化剂用于甲醇的直接气相羰基化具有较好的活性[2,3],最近又发现硫化后再还原的MoC催化剂比硫化的C... 相似文献
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甲醇直接气相羰基化反应动力学 总被引:1,自引:1,他引:0
甲醇直接气相羰基化研究 ,是在无任何促进剂下 ,CO与甲醇直接进行羰基化反应 ,这与目前公认的甲醇必须有碘化物作用下构成催化循环的间接羰化不同 ,在催化理论上有可能提出新的羰基化机理。彭峰等在甲醇直接气相羰基化方面 ,对具有高活性与选择性的非铑非卤素Mo C催化剂体系进行了系列研究 ,并取得了较好的实验结果[1~ 5] 。有碘甲烷参与的甲醇羰基化液相或者气相反应 ,大多数文献认为控制步骤是碘化物中C -I键的解离及CO的插入 ,羰基化反应是由一系列平行和连串反应组成的[6~ 8] 。催化剂类型不同得到的动力学参数也不相同 ,难… 相似文献
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