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相似文献
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1.
CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对催化剂抗积炭性能的影响   总被引:14,自引:0,他引:14  
在CH4,CO2 和O2 催化氧化制合成气反应中 ,积炭是催化剂活性减弱的一个重要因素 .通过向Ni/Al2 O3 添加各种氧化物后 ,催化剂的抗积炭性能得到了提高 .实验结果表明 ,催化剂的抗积炭顺序为 :Ni/CaO Al2 O3 >Ni/MgO Al2 O3 >Ni/TiO2 Al2 O3>Ni/CeO2 Al2 O3 >Ni/La2 O3 Al2 O3 >Ni/Y2 O3 Al2 O3 >Ni/Fe2 O3 Al2 O3 >Ni/Al2 O3 ,并通过CO2 TPD ,O2 TPD ,XPS等方法对催化剂进行表征 ,讨论了抗积炭顺序与催化剂性能的关系 .  相似文献   

2.
3.
傅利勇  吕绍洁 《分子催化》1999,13(5):367-372
在CH4、CO2 催化氧化制合成气反应中, Ni/Al2O3 催化剂在高温下生成NiAl2O4 尖晶石,是导致催化剂失活的一个重要因素. 通过向载体(Al2O3)中添加各种氧化物, 使得催化剂的抗氧化性能得到改善. 并运用TPR、XRD对催化剂进行表征, 发现催化剂的抗氧化性顺序为: Ni/CaO-Al2O3 > Ni/MgO-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3 > Ni/La2O3-Al2O3 > Ni/Y2O3-Al2O3 > Ni/TiO2-Al2O3> Ni/Al2O3> Ni/Fe2O3-Al2O3.  相似文献   

4.
利用XPS考察了甲烷、二氧化碳和氧气制合成气反应前后Ni/γ-Al2O3和Ni-Ce-Mn-Li/γ-Al2O3催化剂表面炭物种.发现反应后Ni/γ-Al2O3催化剂表面积炭有四种类型-表面碳酸盐、污染炭、金属炭化物和非活性炭,而高活性和稳定性Ni-Ce-Mn-Li/γ-Al 2O3催化剂表面积炭仅有两种类型--污染炭和金属炭化物.非活性炭是导致催化剂失活的主要原因之一.积炭动力学研究表明 Ni-Ce-Mn-Li/γ-Al 2O 3催化剂上积炭反应的动力学方程为 r0=A·e(-E)/(RT)·PCH41.1·PO2-0.45·PO2-1.80,该催化剂积炭反应的表观活化能较高,从而抑制积炭反应的进行.  相似文献   

5.
利用XPS考察了甲烷、二氧化碳和氧气制合成气反应前后Ni/γ-Al2O3和Ni-Ce-Mn-Li/γ-Al2O3催化剂表面炭物种.发现反应后Ni/γ-Al2O3催化剂表面积炭有四种类型-表面碳酸盐、污染炭、金属炭化物和非活性炭,而高活性和稳定性Ni-Ce-Mn-Li/γ-Al 2O3催化剂表面积炭仅有两种类型--污染炭和金属炭化物.非活性炭是导致催化剂失活的主要原因之一.积炭动力学研究表明: Ni-Ce-Mn-Li/γ-Al 2O 3催化剂上积炭反应的动力学方程为: r0=A·e(-E)/(RT)·PCH41.1·PO2-0.45·PO2-1.80,该催化剂积炭反应的表观活化能较高,从而抑制积炭反应的进行.  相似文献   

6.
CO2与CH4催化反应合成气研究   总被引:11,自引:0,他引:11  
余长春  丁雪加 《分子催化》1993,7(2):151-155
CO_2与液化天然气(98%为C_3-C_4烃)催化重整制合成气,八十年代初期在当时的西德已建立了工业生装置.近年来,由于石油资源日趋短缺,促进世界各国重视探讨和研究天然气资源利用的新途径.除甲烷氧化偶联制乙烯,甲烷氧化制甲醇和甲醛等直接转化过程已引起广泛的重视外,研究和开发由甲烷制取合成气的新过程也正日益受到人们的关注,其中利用CO_2与甲烷催化重整制合成气,可将造成温室效应,破坏人类生存环境的CO_2气体转化为宝贵的化工原料,所制得的合成气中CO/H_2=1,特别适合做羰基合成和合成有机含氧化合物的原料,近年来对该反应的研究已引起人们的重视.其反应表示如下:  相似文献   

7.
史克英  徐恒泳 《分子催化》1995,9(3):161-164
天然气和二氧化碳转化制合成气的研究Ⅲ.催化剂抗积炭性能史克英,徐恒泳,商永臣,范业梅,徐国林(哈尔滨师范大学化学系,哈尔滨150080)关键词天然气二氧化碳转化,合成气,催化剂,抗积炭性能.在第十届国际催化会议上,催化专家提出了甲烷二氧化碳转化制合成...  相似文献   

8.
碱性助剂的添加对Ni/CaO-Al2O3催化剂性能的影响   总被引:7,自引:1,他引:7  
傅利勇  吕绍洁 《分子催化》2000,14(3):179-183
在CH4、 CO2和O2制合成气的反应中, 通过在Ni/CaO-Al2O3催化剂中添加碱性助剂K2O、 MgO和La2O3, 使催化剂的性能得到了改善. 实验结果表明, MgO和La2O3助剂的添加, 有利于提高催化剂的活性;添加K2O, 却相反. 测得催化剂上积炭量的顺序为: Ni-La2O3/CaO-Al2O3相似文献   

9.
Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应CO2主要来源   总被引:1,自引:0,他引:1  
负载型金属催化上甲烷催化部分氧化剂合成反应机理存在着燃烧-重整机理和直接氧化之争,如果反应按燃烧-重整机理进行,则CO2则是反应的一次产物而CO2是二次产物;如果反应按直接氧化机理进行,则CO是一次产物。本文采用同位素瞬变技术,对Ni/Al2O3催化上甲烷部分氧化制合成气反应中CO2的来源进行了研究,结果表明CO2同CO-样,主要来源于催化剂表面NiO与甲烷分解生成的NixC的反应,这就有力地证明  相似文献   

10.
载体对镍基催化剂CH4/CO2重整制合成气性能的影响   总被引:7,自引:3,他引:7  
李基涛  陈明旦 《分子催化》1999,13(4):277-281
在Ni/MgO、Ni/CaO和Ni/CeO催化剂上,CH4/CO2重整制事成的活性测试表明MgO是一种较好的载体,TPR实验显示,Ni-MgO之间的相互作用比Ni-CaO和Ni-CeO2强,现场CO岐化和CH4解离实验表明, 经剂表面吸附的氢会促进CO歧化和CH4解离积炭。  相似文献   

11.
In the reaction of catalytic oxidation of CH4, CO2 with O2 to synthesis gas, carbon-deposition is an important factor for deactivation. By adding different oxides to Ni/Al2O3 catalyst, its resistance to carbon-deposition was improved. The experimental results indicate that the order of resistance to carbon-deposition is as follows: Ni/CaO-Al2O3>Ni/MgO-Al2O3>Ni/ TiO2-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3>Ni/La2O3-Al2O3>Ni/Y2O3-Al2O3>Ni/Fe2O3-Al2O3>Ni/Al2O3. The catalysts were characterized by CO2-TPD, O2-TPD and XPS methods. Here the relation between the order of resistance to carbon-deposition and performance of catalyst is discussed.  相似文献   

12.
In the reaction of catalytic oxidation of CH4,CO2 with O2 to synthesis gas, carbon-deposition is an important factor for deactivation. By adding different oxides to Ni/AI2O3 catalyst, its resistance to carbon-deposition was improved. The experimental results indicate that the order of resistance to carbon-deposition is as follows: Ni/CaO-AI2O3>Ni/MgO-AI2O3>Ni/ TiO2-AI2O3>Ni/CeO2-AI2O3>Ni/La2O3-AI2O3>Ni/Y2O3-AI2O3>Ni/Fe2O3-AI2O3>Ni/AI2O3. The catalysts were characterized by CO2-TPD, O2-TPD and XPS methods. Here the relation between the order of resistance to carbon-deposition and performance of catalyst is discussed.  相似文献   

13.
Inrecentyears,thereactionofmethane,carbondioxidewithoxygentosynthesisgashasbeenreceivingmore.attentionfromthevieWPointofPrpservingglobalenvironment,becauseCH#andCO,areofgreenhousegasesandtheircontributiontoglobalwarmingisverylargeowingtotheirhugeamountreleasedintheatmosphere'.Inaddition,therearetwoadvantagesinthisprocessobviously,bychangingtheratiooffeed,itcanachievethermalneutralizingandtheCO/H,ratiocanlbebovariedintherangeof0.5~ltofitdifferentindustrialrequirement.Therearehardlyanypapers…  相似文献   

14.
Fe,V助剂对CuO/Al2O3催化剂上CO2加氢合成甲醇的影响   总被引:3,自引:0,他引:3  
在 3 63~ 473 K,0 .1 MPa压力下 ,研究了 Cu-Fe-V2 O5/ Al2 O3催化剂上 CO2 催化加氢反应 ,对这些催化剂进行了 XRD及 TPR表征 ,并对 XRD结果和 TPR的“ROR”(还原 -氧化 -还原 )过程进行分析。结果显示 :在铜基催化剂中加入 Fe、V使其在 5 0 0 K以下的活性和选择性大为提高 ,且明显改善铜物种的分散度 ,影响催化剂表面的酸度。Fe、V浸渍的先后顺序对催化剂的性能亦有影响。Fe、V的加入及不同的浸渍顺序可能对催化剂上 Cu、Fe、V的分布状态及其相互作用有影响。室温下 ,催化剂上活性铜物种含量增加 ,有利于 H2的解离吸附及 CO2 的配位活化。  相似文献   

15.
IntroductionSynthesisgas(HZ CO)isproducedfrommethanemoshybysteamrefonningwhichsuffersfromlimitationssuchasveryhighenergyrequirements,complicatedequipmentandinstallations,highHZ/COproductratioandpoorselectivityforcarbonmonoxide.Recently,manyresearchershave…  相似文献   

16.
本文采用了CO2程度升温脱附(CO2-TPD)、CO2分步热脱附(CO2-STD)、CO2气氛中电导测量和CO2作为甲烷氧化偶联反应(OCM)烯释气等方法,研究了在受主掺杂CaTiO3体系的OCM反应中CO2的作用。受主杂质Li^+,Mg^2+,A^3+掺杂的CaTiO3的分压及吸附温度等因素有关。大部分吸附的CO2与催化剂中的Ca(OH)2作用形成了CO3^-,少部分与催化剂晶格中的活泼氧化物种  相似文献   

17.
氧化锆对铜基甲醇合成催化剂的促进作用(英文)   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用离子掺杂价态补偿原理,在Cu-Zn-Al甲醇合成催化剂中添加适量氧化锆助剂研制Cu-Zn-Al-Zr催化剂的特性。实验结果表明,最佳反应温度为230℃,比Cu-Zn-Al约低10℃。采用XRD、UVDR、FTIR、TPD和TPR等谱学方法对2种催化剂进行表征显示,铜基催化剂的活性位可能是“Cu0-Cu+-O-Zn2/A2O3-ZrO2”,工作态Cu-Zn-Al-Zr催化剂表面上Cu/Cu0的比值、价态稳定性和对CO的吸附量均大于Cu-Zn-Al,这与该催化剂具有较好的低温活性和较高的热稳定性密切相关。  相似文献   

18.
徐杰  王向宇  辛勤  李灿 《催化学报》1998,19(6):522-525
用XRD,TG-DTA-DTG和CO加氢反应装置,对某些难熔氧化物助剂改性的熔铁催化剂的结构、还原和合成醇活性、选择性进行了研究。结果表明,催化剂的氧化态物相主要是Fe3O4,难熔氧化物助剂的加入可使还原温度提高。V2O5助剂有利于提高低温催化活性和C2^+OH选择性,Cr2O3助剂对提高高温活性有利。TiO2助剂的最佳含量约为2.5%。当采用复合助剂时,不仅可提高催化活性和选择性,而且可降低催化  相似文献   

19.
This paper has reviewed llic subject on partial oxidation of methane to synthesis gas, mainly on the catalytic partial oxidation (CPO), involving the research history and the present situation, reaction mechanism, catalvsl types and the application prospect with 21 references.  相似文献   

20.
用等体积浸渍法制备了MoO3 SiO2 (MoSiO)表面复合氧化物负载的Cu Ni K2 O催化剂。利用IR ,TPR ,TPD以及微反技术研究了K2 O助剂对CO2 和CH3OH在Cu Ni MoSiO催化剂表面上吸附和合成DMC(碳酸二甲酯 )反应性能的影响。结果表明 :K2 O助剂的加入 ,使CO2 在催化剂表面吸附强度增加 ,当K2 O含量达Cu Ni总量的 15 %时 ,CO2 在催化剂表面上吸附后生成K2 CO3;CH3OH在催化剂表面上的解离吸附态 (CH3O- H )的吸附强度减弱 ;CO2 和CH3OH在Cu Ni K2 O MoSiO催化剂表面反应主要产物为DMC ,H2 O ,CO和CH2 O。随着K2 O助剂的加入 ,反应转化率在 10 %之前增加 ,之后下降 ,DMC选择性稍有提高。副产物 (CO和CH2 O)的选择性下降。根据实验结果探讨了K2 O对催化剂表面活性中心的电荷分布的影响。  相似文献   

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