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银硫团簇离子的形成与光解 总被引:2,自引:0,他引:2
银硫团簇离子的形成与光解于忠德,高振,张南,朱起鹤,孔繁敖(中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室,北京100080)本文首次报道用激光溅射方法产生了银硫团簇离子,并研究了部分团簇离子的紫外激光解离规律。由于银与铜都是具有满壳层d电子结构的... 相似文献
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铜硫团簇离子的形成与光解 总被引:1,自引:0,他引:1
本文首次报导用激光溅射方法产生了铜硫团簇离子Cll。S:,并对其进行了紫外激光解离,得出了团簇离子的组成及光解规律.与以前关于过渡金属与非金属的二元团簇研究结果[‘-‘]有所不同,铜是具有满壳层d电子结构的过渡金属元素,这使得无论是所产生的团簇的组份,还是其光解规律,都表现出了明显的特点.本文在分析铜硫团簇离子的形成和光解规律的基础上,初步讨论了团簇的结构特征以及过渡金属满壳层d电子结构对团簇的形成与结构的影响.实验是在本实验室自制的串级飞行时间质谱仪上进行的,有关仪器的详情参见文献问.所用样品为:… 相似文献
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银硫二元团簇[Ag·(Ag2S)n] +(n=1,2)的从头算研究 总被引:7,自引:3,他引:4
用abinitio分子轨道限制和密度泛函方法对团簇「Ag.(Ag2S)n」^+(n=1,2)的各种可能的几何构型分别进行了全优化,得到其稳定的几何构型和电子结构,并对这两种团簇可为硫敏化中主自由电子深陷阱的存在形式作出合理解释。 相似文献
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徐灿 《高等学校化学学报》1997,18(6):943-946
利用XeCl准分子激光烧蚀多种硅氧多孔结构材料,在负离子通道测得丰富的「(SiO2)nX」^-负离子团簇,并讨论了多孔网结构和表面活性基团的分布对激光能量的吸收,传输及团簇产生的重要作用。 相似文献
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用密度泛函方法对铅硫二元团簇Pb5S4+的结构和性能进行了理论研究。结果表明,具 有C,对称性的笼状结构的异构体最稳定。根据计算所推测的该团簇的性质与实验结果下一致。 相似文献
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用串级飞行时间质谱仪结合激光直接溅射的方法产生了铜/硒二元团簇正负离子,正离子主要系列为(Cu2Se)nCu+和(Cu2Se)n+,负离子主要系列为(Cu2Se)nCuSe-和(Cu2Se)nSe-;研究了团簇正离子的紫外光解.结果表明,光解产物主要是一级谱中丰度较大的一些离子.用密度泛函方法(DFT)对Cu3Se-,Cu3Se2+的稳定构型及光解通道进行了理论计算,解释了实验中观察到的现象. 相似文献
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通过比较激光烧蚀E1/E2 (代表Ge/Sn, Ge/Pb和Sn/Pb) 和Co/E (E为Ge、Sn、Pb)混合样品形成的二元团簇负离子飞行时间质谱分布和谱峰的相对强度及形成的幻数团簇离子峰,发现E1/E2二元团簇离子中原子量大的锗分族元素在团簇离子中占主要组分,而原子量小的元素则少量掺杂,其组成和分布特点说明其结构和性质与纯E团簇离子相似,可能的结构为该类负离子团簇所有原子都在笼结构的骨架上;对于二元团簇离子GeSn9-、GePb9-和SnPb9-其结构可能是双帽反四棱柱构型,只是每个原子均为骨架的一部分.而对激光烧蚀过渡金属钴与锗分族元素的混合物的研究发现,反应形成了丰富的Co/E二元合金团簇负离子,分析发现该类簇离子为钴内包覆于E(锗分族元素)笼状结构.幻数离子CoGe10-、CoSn10-和CoPb10-可能具有双帽四角反棱柱结构,而CoPb12-可能具有二十面体构型,钴原子均为笼状结构的中心. 相似文献
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A home-made magnetic-bottle time-of-flight anion photoelectron spectrometer(PES)for the investigation of binary metal cluster geometry and electron structure is described. The photoelectron spectrometer is installed near the first space focus of home-made reflectron time of flight mass spectrometer(RTOFMS),coupled with laser ablation,pulse supersonic molecular carrier gas cluster source. The magnetic-bottle photoelectron spectrometer's resolution is about 0. 1 eV for 1 eV photoelectrons. The adiabatic electron affinity energies of neutral clusters and some features relative to their excited states can be obtained from the spectra,i. e. ,from the anion's spectra,not only the features of the anion but also the neutral clusters' features can be investigated. The detailed design,construction,and operation of the new apparatus are presented. And studied PbM-(M = Cu,Ag,Au)binary metal cluster anions,the results give clear diagram about their structures and the bond interactions. The adiabatic electron affinity energies obtained by the photoelectron spectrometer agree well with the calculated results using relativistic density functional theory(DFT)method. It show that this anion photoelectron spectrometer can be well used in studying binary metal cluster anions in the experiment condition. 相似文献
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Magic number cluster ion Mn5+ and abundant Mn/O cluster ions havc been formed by 532nm laser ablation of MnCO3 solid sample with time-of-flight mass spectroscopy detection. The experimental results show that Mn5+ was formed in the cooler dilute tail region of the plume produced by laser ablation, while Mn/O cluster ions were mainly formed in the hotter dense preceding portion of the plume, they all were produced by postablation cluster growth in the ablation plume. Pentagonal with D(5h) symmetry is the possible structure of Mn5+, which is supported by our ab initio calculation. 相似文献
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金-硫团簇负离子组成特征的探讨 总被引:3,自引:0,他引:3
报导了金/硫靶在静态二次离子质谱实验条件下形成的组成通式为Au1-15S0-5的团簇负离子.其中,Aun组成系列具有典型的奇数优势,属于金的一元团簇负离子.其余组成系列(Au1-15S1-5)则属于金 硫二元团簇负离子.研究发现,金 硫团簇负离子具有以下与组成密切相关的特征: (1)它们继承了金一元团簇负离子的奇数优势;(2)它们中硫原子数仅限于5,而金原子数则在较大范围变化;(3)它们完全没有多数其它金属与非金属(包括硫)二元团簇正/负离子共有的MenNn型组成优势;(4)它们以上组成特征及其它细节恰似碳 磷这样的典型非金属二元团簇正/负离子.基于这样的组成特征可提出,金 硫团簇负离子在构成上包含着相对完整的金一元团簇组件,在形成机制上源于金一元团簇与硫一元团簇(或称为:限于五原子的多硫单元)之间的再团簇化.关于再团簇化机制中的相互作用问题,即两类团簇间是依靠末端原子交叉成键还是依赖两类团簇中异种原子之间静电诱导力等“非共价键”作用的问题,则有待于今后研究证实. 相似文献
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用abinitio分子轨道方法(RHF,UHF)和密度泛函(DFT)方法研究了团簇V2S2^+、V3S4^+的各种可能的几何构型和电子结构,所得理论能较好地解释有关实验结果。 相似文献
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Ag/Se二元团簇的形成以及Ag与Se团簇反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用飞行时间质谱仪研究了激光直接溅射Ag/Se混合样品产生的二元团簇以及团簇正离子的光解行为;并用串级溅射反应装置研究了Ag和Se正负离子产物.在直接溅射产生的Ag/Se二元团簇中,正离子主要系列是:[(Ag2Se)nAg+],[(Ag2Se)nAg3+];负离子主要系列是:[(Ag2Se)nAgSe-],[(Ag2Se)nAgSe2-],[(Ag2Se)nSe-].团簇正离子的光解结果表明,同样条件下Ag/Se二元团簇正离子光解比率比Ag/S大.在Ag和Se样品串级溅射实验中,主要得到AgSen+(n=4~9)和AgSenSe-(n=4~7)系列的产物,在AgSen+系列中,n=4,6时丰度较大.这表明串级溅射反应和直接溅射二元混合样品两种过程中成簇机理是不同的. 相似文献
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用同步辐射光源和光电离质谱研究了分子束中ArHClvanderWaals(vdW)团簇的光电离过程.测量结果表明,分子束中的ArHCl的浓匠与气源压力近似满足如下关系式:a(ArHCl)%=179×10-8.首次给出了ArHCl团簇的光电高效率曲线,并测得ArHCl 的出现势为12.52±0.03eV。根据实验测量的HCl和ArHCl的电高能,计算出Ar-HCl 的解高能为022±0.03eV.用Gaussian-94w量化程序计算出解高能约为0.16eV.实验表明当团簇内的Ar电离时,ArHCl 质谱峰强度明显低于预计的强度,是由于体系电离后发生了电荷转移及解离过程. 相似文献