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甲基单胞菌GYJ3催化环氧丙烷的半连续合成 总被引:3,自引:0,他引:3
利用含有甲烷单加氢酶(MMO)的甲烷氧化细菌整催化丙烷环氧化制取环氧丙烷,其产物抑制和辅酶NADH消耗是反应难以连续进行的主要原因,采用甲烷再生NADH,研究了丙烯和甲烷共氧化和氧物氧丙烷积累对甲基单胞菌GYJ3的环氧化活性的影响,并考察了在具有产物连续收系统的两段式生物反应器中用细菌胞悬浮液半连续生产环氧丙烷的可行性,将再生和环氧化过程分开进行,以减小甲烷和丙烯的竞争抑制,通过连续抽提产物环氧丙烷,克服了产物抑制,该半连续过程分别在不同的温度下共进行了70h,产生环氧丙烷438μmol。 相似文献
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综述了环氧丙烷的合成方法,包括氯醇法、间接氧化法(Halcon法)、丙烯的H_2O_2氧化法及生物催化氧化法,探讨了Halcon过程的反应机理。概述了环氧丙烷的主要用途。参考文献26篇。 相似文献
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过渡金属离子在各种化学及生物氧化中扮演着极为重要的作用,现有的研究表明参与催化氧化的关键活性物种已不再局限于金属氧物种(Mn+O),金属氢氧物种(Mn+—OH)与金属过氧物种(Mn+—OOH)均被发现能够参与各种氧化反应。有些有机化合物也能直接催化有机物的氧化反应,同时,相似的有机物如NADH和辅酶Q一直在生物代谢中发挥着重要作用。但是,现有的研究结果还难以清楚解释生物体系中各种氧化酶在不同的氧化反应中选择特定活性物种的内在原因。因此,了解这些活性物种之间的氧化性能异同性将非常有助于了解酶对它们的选择,进而理解酶的催化氧化机理,为药物设计提供理论基础,同时也有助于设计新的氧化催化剂。本文对在各种均相催化氧化及生物氧化反应中出现的主要活性中间体种类、各中间体的反应性能、反应机理进行了总结,并就现有的实验数据对过渡金属氧物种与氢氧物种的氧化性能相似性及相异性进行了初步评述。 相似文献
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绿色化学理念及技术的创新发展,能够更好与精细化工的各环节结合,提升效率、降低消耗、节约成本、增强竞争力,符合我国低碳发展方向,满足行业的可持续发展需求。本文主要介绍近年来绿色化学技术在精细化工领域的发展现状和应用前景,探讨了生物催化/发酵技术、非贵金属或无金属催化技术、微通道反应技术、新能源驱动的化学反应技术、新型高效分离技术、生产过程的人工智能和自动化等绿色化学关键技术在精细化工研制中的应用实例,为推动绿色化学技术的综合利用和可持续发展提供参考和借鉴。 相似文献
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生命过程是由酶催化的复杂的化学反应过程。据估计,生物体内约存在2—3万种酶,可催化各种反应。不仅从生物体分离的酶可用于催化特定反应,产酶的微生物或动植物细胞也可做为酶源直接用于催化反应。因此,人们把 相似文献
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作为一种重要的化工原料,环氧丙烷年产量近千万吨,然而目前工业上制备环氧丙烷的方法仍然面临着成本高、副产物多以及污染严重等问题。直接氧气氧化法进行丙烯环氧化因为具有原子经济、环保等优点受到了越来越多的关注。但是,催化过程中丙烯的α-H和环氧丙烷都具有很高的活性,使得在高转化率的条件下提升环氧丙烷选择性成为一个巨大的挑战。研究者们发现相较于其他币族金属,Cu基催化剂表现出更优异的丙烯直接环氧化反应性能。本综述总结梳理了近年来关于Cu基催化剂催化丙烯直接环氧化反应的研究成果,聚焦于Cu基催化剂改性方法,并对Cu基催化剂依然存在的问题和挑战进行深入探讨。 相似文献
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含氮杂环及其衍生物的氮氧化方法研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
含氮杂环及其衍生物中的N-氧化反应是合成许多精细化工产品,如日用化学 品、医药、农药的重要反应,但该反应选择性较高,只要求在杂环氮上进行氧化而 不影响分子其它部位,从氮杂环及其衍生物应用不同氧化剂选择性氧化综述了该类 化合物的N-氧化反应。 相似文献
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酶催化反应在立体有机合成中的应用 总被引:2,自引:0,他引:2
讨论了水解酶、交换酶以及氧化还原酶催化的位置、对映和潜手性立体专一的反应,包括酶催化的醇或酯的水解反应、酯交换反应、含羰基的化合物及活泼双键的还原反应、SP ̄3杂化的碳及烯的氧化反应(包括Bayer-Villinger氧化反应)。回顾了酶立体选择性地合成某些重要目标结构的生物催化方法,讨论了酶催化反应的生物合成前景。参考文献18篇。 相似文献
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利用含有甲烷单加氧酶(MMO)的甲基单胞菌Methylomonassp.GYJ3整细胞催化丙烯环氧化制取环氧丙烷时,辅酶NADH的消耗和产物抑制是反应难以连续进行的主要原因.为解决这些问题,通过批式反应考察了丙烯-甲烷共氧化反应合成环氧丙烷的可能性,发现反应气体中甲烷含量为30%时环氧丙烷的产量较高.在搅拌式生物反应器中,通过最佳配比的混合反应气体的连续循环将产物环氧丙烷抽提出来,从而克服了产物抑制.该生物反应器最初的环氧丙烷日产量为268μmol,连续操作12d后,MMO仍保留96%的初始活性. 相似文献
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碳氢键选择氧化是合成化学领域的重要课题,其中烷烃选择性羟化反应更是面临着化学选择性、区域选择性和立体选择性等多重挑战.细胞色素P450酶广泛分布于动植物和微生物体内,是公认的多功能生物氧化催化剂.P450酶对惰性C-H键的选择性氧化具有独特优势,在催化烷烃选择性羟化反应方面拥有巨大潜力.本综述简述了P450单加氧酶及其催化烷烃选择性羟化的反应机理,梳理了来自CYP153家族、CYP52家族和其他家族的天然P450酶催化各类烷烃底物的氧化反应和选择性,讨论了理性设计和定向进化策略在开发烷烃羟化P450突变酶过程中的经典案例,介绍了底物工程、诱饵分子、双功能小分子协同催化等几种化学活化P450酶的策略及其在烷烃羟化上的应用,探讨了P450酶在烷烃选择性羟化方面所面临的挑战和解决途径,并展望了其应用前景. 相似文献
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过氧化氢异丙苯催化氧化丙烯制环氧丙烷 总被引:9,自引:0,他引:9
研究了以钼-醇配合物为催化剂,过氧化氢异丙苯为环氧化剂,乙醇为溶剂的丙烯一步氧化制环氧丙烷的反应,结果表明,用不同的二醇和不同醇/钼比制备的钼醇催化剂具有不同的催化性能和配性,用乙二醇和丙二醇制备的催化剂,催化性能优于丁二醇制备的催化剂,考察了反应条件(温度、压力和时间)对环氧化反应活性的影响,在100℃,0.5MPa的条件下反应2h,过氧化氢异丙苯的转化率为65.0%,环氧丙烷的选择性为70.4 相似文献
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Baeyer-Villiger单加氧酶(BVMO)作为一种重要的生物催化剂,可以催化各种有机酮/醛化合物的Baeyer-Villiger氧化反应,以及一些含硫、硒、硼等杂原子底物的氧化反应.Baeyer-Villiger单加氧酶催化的氧化反应具有选择性高、反应条件温和、高效等优点,已成为不可或缺的有机合成工具,被广泛应用于各种手性化合物的合成中.近年来利用生物信息学分析和基因挖掘技术,从众多微生物中找到了多种新型的BVMO;另外利用蛋白质工程技术对已知的野生型BVMO进行改造,从而扩大底物范围,提高热稳定性和反应活性,改善酶的立体、区域和化学选择性.这些都进一步扩大了Baeyer-Villiger单加氧酶催化氧化反应的应用范围.以不同底物结构的Baeyer Villiger氧化反应为主线,综述了近5年来国内外对野生型以及蛋白质工程改造的BVMO催化氧化反应研究的新进展. 相似文献