浸渍/共沉淀法对BaO改性单Pd催化剂净化甲醇汽油车尾气性能的影响(英文)

采用浸渍和共沉淀两种方法分别制备了Ba O改性的Pd/CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3催化剂。运用N2吸附-脱附,X射线衍射(XRD),H2程序升温还原(H2-TPR),NH3程序升温脱附(NH3-TPD),透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征,并考察其对甲醇,CO,C3H8和NO的催化性能。活性测试结果表明,Ba O的引入可明显改善Pd催化剂对甲醇,CO,C3H8和NO的催化活性,且浸渍法最佳,起燃温度(T50)分别降低了43,31,45和35℃。XRD,H2-TPR及XPS结果表明,浸渍法引入Ba O主要通过表面改性方式,强化Pd-Ce界面间的相互作用,改善催化剂的还原性能,进而提高催化剂的低温活性;而共沉淀法则是通过结构改性方式增加CeO2晶格缺陷,加速活性氧物种的流动,Ce3+浓度的增加是促使CO氧化活性显著提高的主要原因。     

BaO对蒽醌氢化制过氧化氢Pd/Al2O3催化剂性能的影响

采用湿浸渍法制备了用于蒽醌氢化生产H2O2的含BaO的Pd/δ,θ-Al2O3系列催化剂,利用X射线衍射、扫描电镜、氮气物理吸附、氢-氧滴定和电子探针等技术手段考察了不同BaO含量对Pd/δ,θ-Al2O3催化剂性能的影响.结果表明,适量BaO的添加能抑制Al2O3的高温烧结,增大载体的比表面积,提高催化剂上金属Pd的分散度,减小Pd层厚度以及提高催化剂表面的Pd浓度,从而提高了催化剂的氢化活性.在钯负载量相同时,添加3%的BaO可使催化剂的活性提高25%左右.     

稀土对甲醇车尾气净化银催化剂性能影响的研究

甲醇作为燃料汽油的代用品已引起人们的重视 ,但甲醇车尾气中含有多种含氧化合物 ,通常的三效净化催化剂已不能满足其净化要求 .已知甲醇车在怠速时排气温度仅为 80℃ (二冲程 )或 1 2 0℃ (四冲程 ) ,该温度下甲醇在催化剂作用下通常易生成醛、酯等含氧中间产物 ,因而此时排污最为严重[1] .目前提出的甲醇燃料车尾气净化催化剂的低温起燃活性及深度氧化选择性均未达到使用要求 ,如 Pd,Pt具有良好的甲醇低温转化活性 ,但深度氧化活性差 ;Ag催化剂具有良好的甲醇低温深度氧化选择性 ,但低温转化活性差 [2～ 7] .将稀土元素 La和 Ce应用于汽…     

超声辅助合成铈锆铝氧化物及其负载Pd催化剂对乙醇汽油车尾气的净化性能

在共沉淀法的基础上辅助以超声制备了铈锆铝复合氧化物(CZA),采用比表面分析仪、X射线衍射、程序升温还原、储氧量和X射线光电子能谱对材料进行了表征.结果表明,超声振荡有助于小而均匀的孔生成,有利于Pd物种的分散;超声振荡还能提高CZA的储氧量,使材料的表面组成与体相组成趋于一致.催化活性测试表明,材料经过超声处理的Pd-CZA净化乙醇汽油车尾气时,可以将氧气的完全利用窗口从0~0.64%拓宽至0~1.16%;并且使乙醇、C₃H₈和CO起燃温度分别下降了30,28和24℃.此外,Pd物种与CZA-U的相互作用有利于NO与C₃H₈和C₂H₅OH的反应.     

Ag对Pd/CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3催化氧化甲醇性能的影响

采用等体积共浸渍法制备了一系列Pd-Ag/CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3催化剂。运用N2吸附-脱附,X射线衍射(XRD),H2程序升温还原(H2-TPR),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征,并考察其对甲醇的催化氧化性能。活性测试结果表明,Ag的添加可显著改善Pd催化剂对甲醇的催化氧化活性,T50、T90以及ΔT分别为125℃,150℃和25℃,具有较好的应用前景。H2-TPR表明,引入Ag可明显改善催化剂的还原性能,使表面易还原氧物种量增多,还原速率加快;UV-Vis DRS及XPS表明,Pd、Ag金属之间以及金属与载体之间存在电子效应,这种效应促使金属与载体界面产生大量具有活性的氧物种,不仅提高了催化剂的低温活性,还提高了催化剂的氧化速率。     

甲醇燃料车尾气净化催化剂的研究Ⅲ甲醇深度氧化用Ag-Pd/γ-Al2O3催化剂中Ag与Pd的协同作用

以银氨络离子和氯钯酸铵为前驱体制备了５％Ａｇ－０．１％Ｐｄ／γ－Ａ２ｌＯ３催化剂，其低温深度氧化性能明显优于Ａｇ或Ｐｄ单组分催化剂；Ｔ５０和Ｔ９５（ＣＨ３ＯＨ）分别为１２５℃和１７０℃。且不受Ｏ２及ＣＯ的阻抑。Ｏ２－ＴＰＯ的结果表明，随着在Ａｇ组分中加入Ｐｄ及Ｐｄ加入量的增加，Ｏ２的低温脱附峰逐渐减弱至消失；中温脱附峰则向低温位移；高温脱附峰峰面积逐渐增大，峰温比单组分钯的氧脱附峰高。Ｐｄ与Ａｇ的     

甲醇燃料车尾气净化催化剂的研究Ⅱ.负载钯催化剂对甲醇低温深度氧化性能的研究

利用色谱微反联用技术对负载钯催化剂上甲醇、甲醛的深度氧化进行了较全面的研究。结果表明：Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３催化剂对甲醇氧化具有很高的转化效率和一定的深度氧化活性。以（ＮＨ４）２ＰｄＣｌ４为浸渍液、还原气氛下焙烧所得的０．１％Ｐｄ／γＡｌ２Ｏ３性能最好，当进气Ｏ２／ＣＨ３ＯＨ比为６、并无ＣＯ存在时，其Ｔ５０、Ｔ９５分别为９０℃、２００℃，生成甲醛的最高转化率为１７％左右。另外，反应原料气组分如Ｏ２、ＣＯ等也将严重影响Ｐｄ／γＡｌ２Ｏ３对甲醇氧化的活性及选择性。     

甲醇燃料车尾气净化催化剂的研究Ⅲ.甲醇深度氧化用Ag-Pd/γ-Al_2O_3催化剂中Ag与Pd的协同作用

以银氨络离子和氯钯酸铵为前驱体制备了５％Ａｇ０１％Ｐｄ／γＡｌ２Ｏ３催化剂，其低温深度氧化性能明显优于Ａｇ或Ｐｄ单组分催化剂；Ｔ５０和Ｔ９５（ＣＨ３ＯＨ）分别为１２５℃和１７０℃，且不受Ｏ２及ＣＯ的阻抑．Ｏ２ＴＰＤ的结果表明，随着在Ａｇ组分中加入Ｐｄ及Ｐｄ加入量的增加，Ｏ２的低温脱附峰（Ｔｐ＜２００℃）逐渐减弱至消失；中温脱附峰（２５０℃＜Ｔｐ＜４００℃）则向低温位移；高温脱附峰（Ｔｐ＞５００℃）峰面积逐渐增大，峰温比单组分钯的氧脱附峰高．Ｐｄ与Ａｇ的相互作用（电荷转移）是造成上述现象的原因．     

Pd改性K/MnOx-ZrO2催化剂上CO加氢制甲醇和异丁醇

 采用H2和CO吸附、FT-IR和TPR等表征手段对不同Pd含量的Pd-K/MnOx-ZrO2催化剂进行了研究,并考察了其对CO加氢制甲醇和异丁醇反应的催化性能. 结果表明, Pd的加入促进了锰的还原和氧空位的生成,有利于异丁醇的生成; Pd的加入改变了催化剂表面的吸附行为. Pd-K/MnOx-ZrO2催化剂表面有较高的H2和CO吸附量,有利于甲醇与异丁醇合成速率的提高. 当Pd的添加量超过1.5%时, Pd的分散度降低,粒径变大,致使甲醇与异丁醇的合成速率降低.     

柴油机尾气净化催化剂的最新研究进展

柴油机尾气排放的污染物已经引起了严重的环境污染问题,催化净化技术是柴油机尾气污染治理必不可少和最有效的处理技术之一,而高效催化剂的研制和开发是催化净化技术的核心.本文以柴油机尾气中最难处理的两种污染物NOx和碳烟颗粒(PM)的催化处理技术为主线,综述了NOx的催化还原(选择性催化还原(SCR)和贮存还原(NSR))催化剂、碳烟的催化燃烧催化剂、NOx和碳烟颗粒同时消除的催化剂及柴油机尾气四效催化剂的最新研究进展,并总结性地提出了目前该研究方向存在的主要问题和发展方向.     

NOx储存-还原催化剂Pt-Pd/BaO/TiAlO的制备及其抗硫性能

采用共沉淀-浸渍法制备了新型催化剂Pt-Pd/BaO/TiAlO,通过对催化剂进行NOx吸附储存实验、有硫(SO2)和无硫情况下的NOx储存-还原循环实验以及程序升温脱附、程序升温还原、N2吸附-脱附和X射线衍射等表征分析,考察了该催化剂的储存NOx性能以及抗硫性能.结果表明,在Pt-Pd/BaO/TiAlO中,复合氧化物TiAlO为储存NOx的组分兼载体,Ti和Al原子比为1∶2时,储存NOx能力最大;BaO(4%)作为助剂不但增加了催化剂的热稳定性,还提高了其储存NOx的能力.与Pt/BaO/γ-Al2O3相比,Pt-Pd/BaO/TiAlO具有良好的抗硫性能.Pt-Pd/BaO/TiAlO上吸附形成的硫化物稳定性较差,易被还原脱除,这是其抗硫性能良好的原因之一.     

单一金属氧化物同时催化去除碳颗粒和NOx

制备了系列金属氧化物催化剂, 研究了富氧条件下单一金属氧化物同时催化去除碳颗粒和NOx的活性, 考察了碳颗粒与催化剂之间的接触方式对催化活性的影响, 并分析了碳颗粒和NOx催化同时去除的路径. 结果表明, Cr、Mn、Co和Ni金属氧化物催化剂对碳颗粒和NOx同时去除具有较高的催化活性, 并且在催化剂与碳颗粒之间“松散接触”方式下依然具有较高的活性; 其同时催化去除碳颗粒和NOx的路径为, 催化剂催化NO氧化成NO2, NO2促进碳颗粒氧化去除, 而碳颗粒氧化的中间物CO还原NO, 促进NOx还原去除.     

氧化铈对Pd催化剂氧化活性和热稳定性的影响

氧化铈对Pd催化剂氧化活性和热稳定性的影响;钯催化剂;催化氧化     

CeO2掺杂的Mn/Al催化剂的物化、表面及催化性能

Pure and CeO2-doped Mn/Al mixed oxides were prepared by the wet impregnation method using finely powdered alumina, manganese, and cerium nitrates. The physicochemical, surface, and catalytic properties of the thermally treated solids (at 500, 800, and 900 ℃) were investigated using XRD, nitrogen adsorption at -196 ℃, and hydrogen peroxide decomposition in an aqueous solution at 30 - 50 ℃. The Mn oxidation state changed from Mn4 to Mn2 on increasing the calcination temperature. There were two unique features associated with CeO2 that are of interest. The first was that it favored the dispersion of manganese oxides deposited on the γ-Al2O3 catalyst calcined at 500 ℃. The second was that it enhanced the formation of Mn3O4 species from Mn2O3 deposited initially on the alumina support calcined at 800 and 900 ℃. Consequently, the specific surface area of the Mn/Al mixed oxides calcined at 500 ℃ was increased by increasing the amount of dopant added. An opposite effect was observed by increasing the calcination temperature from 500 to 900 ℃. The doping followed by calcination at different temperatures brought about an increase in the catalytic activity of mixed oxides. Pretreatments did not modify the mechanism of the catalyzed reaction but changed the number of catalytically active sites without changing the nature of these sites.     

Enhancement of azo dyes removal efficiency by using LDH/Tris/Pd catalyst: Kinetic studies

LDH/Tris/Pd (CaAl‐layered double hydroxide/tris (hydroxymethyl)aminomethane/palladium) was synthesized and appraised for its catalytic activity towards the degradation of two selected azo dyes. The decolorization of azo dyes, acid red 18 (AR 18) and reactive yellow 15 (RY 15), requires considerably small amounts of synthesized catalyst. Kinetic studies show that the catalytic decolorization of these azo dyes follows the first order kinetic model. The reported method is simple and applicable; in addition, the stable catalyst can efficiently decolorize model azo dyes with good recyclability. Therefore, LDH/Tris/Pd can be accepted as the possible component for the utilization in wastewater treatment.     

Thermodynamic Evaluation of Non-Equilibrium Compositions and Activity of Multicomponent Catalysts in Redox Reactions

The analysis of structural state and energetic properties of active catalyst component in oxide copper-containing catalytic system has been performed on the basis of comparing the data of thermochemical, X-ray diffraction and catalytic activity determinations. The analysis of thermochemical data obtained makes it possible to evaluate changes in lattice energy and the nearest coordination sphere energetic parameters of copper cations during the formation of solid solutions. The high degree of correlation of catalytic properties and the formation enthalpy of solid solutions can be explained by the fact that alongside with the factors influencing the catalytic activity it is the strength of cation—cation interaction that is the most important.This revised version was published online in November 2005 with corrections to the Cover Date.     

钙钛矿SrFe1-xMnxO3催化剂:共沉淀法制备及催化甲烷燃烧的性能

通过共沉淀法制备了SrFe1-xMnxO3钙钛矿催化剂。用XRD、TPR和TG-DSC技术对催化剂进行了物理性能表征,以甲烷催化燃烧为目标反应表征其催化性能,通过BET模型计算了其比表面积,通过阿伦尼乌斯方程计算了反应的表观活化能。结果表明用共沉淀法制备钙钛矿催化剂经700℃焙烧4 h后可以形成完整的钙钛矿晶型,样品都具有高的催化性能,但随着锰离子的掺杂,催化剂活性明显提高,其中SrMnO3催化剂具有较高甲烷催化燃烧活性,起燃温度T10%为435℃,至457℃甲烷完全转化。