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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究——Ⅲ.铜的添加量对催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
采用溶胶-凝胶法,在800℃下焙烧制备了不同镧添加量的载体,再用浸渍法制得用于非均相合成碳酸二苯酯的催化剂,通过XRD,SEM和TEM对载体及催化剂活性的影响。结果表明,当镧添加量为9.32%时,催化剂及载体的各种性能都较好。 相似文献
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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究Ⅱ. 焙烧温度对催化剂性能影响 总被引:6,自引:0,他引:6
在不同焙烧温度下制备了非均相催化一步合成碳酸二苯酯所需的催化剂载体并用XRD、SEM及TEM技术对催化剂进行了表征,结果发现,载体的主要物相基本相同,皆为La0.3Mn0.5PbO,但当焙烧温度为800℃时,所得载体的粒径及孔容较好。最后通过合成实验对催化剂的催化性能进行了研究,结果发现,载体的焙烧温度为800℃时碳酸二苯酯的收率可达到5.62%,选择性可达到95.7%。此外还就柠檬酸的添加量对催化剂的催化性能的影响进行了初步的探讨。 相似文献
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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究 I.载体制备方法对催化剂性能的影响 总被引:6,自引:0,他引:6
采用溶胶-凝胶法、共沉淀法和冷冻干燥法,制备了LaxMnyPbzO复合型氧化物载体,并以PbCl2或Na2PbCl4的水溶液为浸渍液,通过浸渍方法制固相催化剂,用于一步俣成碳酸二苯酯,用XRD,TEM及SEM对载体及催化剂进行了表征,结果表明,三种载体的主要物相皆为La0.3Mn0.5PbO,溶胶-凝胶法制得的载体及催化剂的粒径分布较好,空隙率较大,活性组分分散度较高;溶胶-凝胶法制得的催化剂的催化性能较好,碳酸二苯酯选择属于选择性可高于99.5%。 相似文献
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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究 Ⅰ.载体制备方法对催化剂性能的影响 总被引:20,自引:0,他引:20
采用溶胶-凝胶法、共沉淀法和冷冻干燥法,制备了LaxMnyPbz\r\nO复合型金属氧化物载体,并以PdCl2或Na2PdCl4的水溶液为浸渍液,通\r\n过浸渍方法制得固相催化剂,用于一步合成碳酸二苯酯.用XRD,TEM及\r\nSEM对载体及催化剂进行了表征.结果表明,三种载体的主要物相皆为\r\nLa0.3Mn0.5PbO,溶胶-凝胶法制得的载体及催化剂的粒径分布较好\r\n,空隙率较大,活性组分分散度较高;溶胶-凝胶法制得的催化剂的催\r\n化性能较好,碳酸二苯酯选择性可高于99.5%. 相似文献
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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究 Ⅳ.活性组分及其负载方法对催化剂性能的影响 总被引:11,自引:0,他引:11
采用浸渍法、沉淀法、混烧法和溶胶-凝胶法制备了非均相催化一步合成碳酸二苯酯(DPC)所需的催化剂,对活性组分不同负载方法所得催化剂的比表面积和形貌进行了观测,并通过DPC合成实验评价了催化剂的催化性能.结果表明,沉淀法所得催化剂的形貌及催化性能都比较好.为了进一步寻找制备催化剂的适宜条件,就沉淀法所用的沉淀剂、活性物质及助剂对催化剂性能的影响进行了探讨.结果表明,以NaOH为沉淀剂,以Na2PdCl4为活性物质,以Sn为助活性组分,其效果较好,DPC的选择性和收率分别可达93%和7.2%.此外,还对反应后催化剂活性组分的流失及催化剂的活性进行了初步探讨. 相似文献
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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究 Ⅶ.Pd-Sn催化剂的失活与再生 总被引:5,自引:0,他引:5
用MS-GC对Pd-Sn催化剂再生洗涤液进行了分析,用XPS和等离子光谱对催化剂活性组分Pd含量进行了检测,以了解催化剂在使用过程中表面的积碳、表面活性元素价态的变化及活性组分流失的情况.结果表明,原料苯酚过多的吸附及Sn在催化剂表面上的富集而引起活性组分Pd浓度的相对下降,是造成催化剂失活的主要原因.再生实验结果表明,用浓度为23%的丙酮洗涤液在60℃下进行洗涤,在300℃进行干燥,所得再生催化剂的活性较高.此外,Ce的添加有利于延长催化剂的使用寿命. 相似文献
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用XPS,IR和Cahn微量天平技术研究了Fe2O3/γ-Al2O3,Fe2O3-La2O3/γ-Al2O3和Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂的表面吸附性能。结果表明,部分镧履盖了催化剂表面,这部分镧优先堵盖CO的桥式吸附位,同时由于部分镧的覆盖,减少了CO和H2的化学吸附量,但大大促进了(CO+H2)的共吸附,提高了催化剂的再吸附能力。 相似文献
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催化剂添加量对褐煤焦水蒸气气化反应性的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
在固定床反应器中研究了碱金属K和碱土金属Ca对褐煤焦水蒸气气化的催化效果,考察了煤焦的气化反应性随催化剂添加量的关系,并采用扫描电子显微镜结合X射线能谱分析仪(SEM EDX)和XRD技术分析了煤焦和焦样气化残渣的晶相组成和表面形态。实验结果表明,K的催化活性比Ca的高,煤焦的气化反应性随K和Ca添加量的增大而提高,K和Ca的负荷饱和度均为10%。添加K和Ca催化剂的原煤制焦后,K和Ca分布在煤焦的表面。原煤焦气化残渣中主要含钙铝黄长石。添加K的煤焦及其气化残渣中主要含钙铝黄长石和Ca3Si2O7,XRD没有检测到含K的晶体。当Ca的添加量从5%升高到10%时,煤焦表面有大量的CaO存在,但由于CaO发生团聚使其分散度降低。Ca添加量为10%的煤焦气化残渣中除了钙橄榄石和钙铝黄长石,还有未与矿物质反应的CaO和Ca(OH)2。 相似文献
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用脉冲热重差热法及程序升温脱附法研究了添加氧化镧对镍催化剂催化一氧化碳甲烷化反应的影响。结果表明,氧化镧对氧化镍的还原温度没有显著影响。它使无载体的镍催化剂的金属镍表面积稍有降低,但可使Ni/γ-Al_2O_3的镍表面积增加。氧化镧使吸附在镍上的一氧化碳发生解离和岐化反应能力增加,但使氢在镍上的吸附强度减弱。由这两种作用的综合结果,使得添加氧化镧之后的镍催化剂对一氧化碳甲烷化催化反应的转化频率没有显著变化。 相似文献
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镧改性铁催化剂的研究Ⅱ.镧改性铁催化剂的碳化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用穆斯堡尔谱和Cahn微量天平技术研究了Fe2O3/γ-Al2O3,Fe2O3-La2O3/γ-Al2O3和Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂的碳化性能。结果表明:铁碳化物的生成与催化剂活性组分同载体的相互作用有关。La2O3改性后的Fe2O3/La2O3/γ-Al2O3催化剂,由于活性组分与载体之间存在强相互作用,在F-T反应过程中没有检测到铁碳化物相。同时,La2O3的添加提高了催化 相似文献
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ZrO2添加方法对CuO-ZnO-ZrO2催化剂性能的影响 总被引:2,自引:1,他引:2
研究了ZrO2的两种加入法所得CuO-ZnO-ZrO2催化剂对CO2加H2合成CH3OH反应催化活性的影响,得到催化剂的最佳含量组成及各种操作条件下的活性规律。采用BET、XRD、TPR、XPS等手段对催化剂表面晶相组成、活性组分存在状态进行了探讨。 相似文献
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酯交换法合成碳酸二苯酯用氧化铅-氧化锌催化剂的研究 总被引:15,自引:0,他引:15
制备了一种用于苯酚与碳酸二甲酯酯交换合成碳酸二苯酯的新型氧化铅-氧化锌多相催化剂.研究了制备方法、焙烧温度、不同母体和母体配比对催化剂催化性能的影响.应用XRD,TPR和原子吸收光谱对催化剂结构进行了表征,发现Pb3O4是主活性物相,ZnO为助催化剂,并以非晶态或微晶态存在于催化剂体系中.当焙烧温度为500℃,n(Pb)/n(Zn)≈2时,催化剂的活性最高,碳酸二苯酯产率可达45.6%.考察了催化剂的重复使用效果,并对失活原因进行了探讨. 相似文献
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将丙氨酸水杨醛Schiff碱铬(III)配合物嫁接到了介孔分子筛MCM-41上,并利用FTIR、UV-Vis、XRD、N2吸附和元素分析对所制备的非均相配合物结构进行了表征.以30%的H2O2为氧化剂,考察其对苯乙烯环氧化反应的催化性能.结果表明,均相配合物非均相化后,其催化活性明显提高.在较优的反应条件下,苯乙烯转化率可达75.5%,此时苯基环氧乙烷的选择性为68.5%,且该非均相催化剂重复使用四次后仍保持较高的催化活性. 相似文献