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采用表面反应改性法制备了MoO3-SiO2(MoSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了Mo-SiO担载的Cu-Ni双金属催化剂。利用IR和TPD研究了CO2在催化剂表面上的吸附性能,并讨论了CO2在Cu-Ni/MoSiO上的表面反应机理。结果表明,CO2在上述催化剂上有良好的化学吸附性能,形成线式吸附态、剪式吸附态和卧式吸附态;CO2卧式吸附态具有良好的表面反应活性,在一定温度下可解离为吸附的C 相似文献
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应用微量吸附量热技术研究了室温H2,CO,O2和C2H4在m(Pd)/m(SiO2)=2%,m(Pd,Cu)/m(SiO2)「n(Pd)/n(Cu)=1/1」=2%,m(Pd,Cu)/m(SiO2)「n(Pd)/n(Cu=1/4」=2%和m(Cu)/m(SiO2)=8%催化剂表面的吸附性能,并考察了O2对C2H4吸附性能的影响,结果表明,Pd-Cu/SiO2具有与Pd/SiO2数量相近的表面Pd原子,加入Cu可使Pd对H2和CO的强吸附位数目相对减少,弱吸附位数目相对增加Pd增加了H2在Cu/SiO2催化剂表面的吸附量,加速了O2在Cu表面的吸附速率,Pd原子和Cu原子在Pd-Cu/SiO2混合均匀且分散良好,乙烯在Pd/SiO2表面吸附有乙川,di-σ和π吸附态。Cu的加入可抑制乙类在Pd表面吸附氧发生氧化反 相似文献
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用阶跃过渡应答技术研究了乙烷氧化脱氢反应的反应物C2H6,O2,产物C2H4和主要副产物CO2在MoO3-V2O5/Al2O3催化剂上的吸附行为。结果表明:C2H6和C2H4在该催化剂上不吸附;氧为慢吸附、不可逆吸附;CO2为可逆吸附,吸附量较小。并发现在无氧的条件下,乙烷能与催化剂表面上的晶格氧反应生成乙烯。这些结果对乙烷氧化脱氢反应机理的探讨有重要意义。 相似文献
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采用程序升温技术以及CO和O2的脉冲吸附方法,研究了Co-Pt(Pd,Rh)/γ-Al2O3催化剂对O2和CO的吸附性能,及催化剂上H2,O2溢流的可能性,并探讨了CO的氧化机理。TPR和TPO-MS的结果表明,微量贵金属的存在不但促进了氧化态样品的还原,而且促进了还原态样品的氧化。 相似文献
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CO_2在Cu-Ni-Mo O_3-SiO_2催化剂上的吸附与反应 总被引:3,自引:3,他引:0
采用表面反应改性法制备了MoO3-SiO2(MoSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了MoSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂。利用IR和TPD研究了CO2在催化剂表面上的吸附性能,并讨论了CO2在Cu-NiMoSiO上的表面反应机理。结果表明,CO2在上述催化剂上有良好的化学吸附性能,形成线式吸附态、剪式吸附态和卧式吸附态;CO2卧式吸附态具有良好的表面反应活性,在一定温度下可解离为吸附的CO和O。这种新生态O具有良好的选择氧化性能 相似文献
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负载型钼基催化剂上甲烷,乙烷无氧芳构化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同载体钼基催化剂上甲烷,乙烷的无氧芳构化反应。在所采用的载体中,HZSM-5具有最佳性能,对甲烷的芳构化反应,Mo/HZSM-5催化剂表现出较高的活性和芳烃选择性;而Mo/Al2O3或Mo/SiO2催化剂则相对较差。对于乙烷的反应,钼物种的存在更有利于甲烷或乙烯的生成,芳烃选择性相对较低。钼物种较强的断键能力可能是使甲烷C-H键活化的原因。 相似文献
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CO2在Cu-Ni/ZrO2-SiO2催化剂上的吸附与反应 总被引:12,自引:3,他引:9
采用表面反应改性法,制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,用IR和TPD技术,研究了CO2在其表面上的化学吸附与反应性能。实验结果表明:在Cu-Ni/ZrSiO催化剂CO2可形成线式吸附态、剪式吸附态和卧式吸附态;催化剂表面金属位M上的剪式吸附态CO2可与邻近的lewis酸位Zr^n+作用,形成CO2卧式吸附态M-(CO)- 相似文献
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MoO3—SiO2表面复合物金属催化剂载体的制备与表征 总被引:4,自引:0,他引:4
采用MoOCl4的盐酸溶液负载于SiO2的表面反应法,制备了负载型和键联型两种MoO3-SiO2(MoSO)表面复合物载体。利用红外光谱法研究了MoSO的表面构造及其化学吸附性能;并利用TPR技术考察了该表面复合物载体对负载金属Pd,Cu氧化物还原过程的影响。 相似文献
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利用红外光谱、程序升温脱附、程序升温表面反应和激光表面反应技术研究了固体NiSO_4表面上CO、H_2和C_2H_4的化学吸附性能及激光促进CO加氢合成乙烯的反应机理。实验结果表明:在硫酸镍固体表面上卧式吸附于S-O-Ni键S位和Ni位的CO是激光合成乙烯的有效吸附态;解离吸附于硫氧双键氧位上的H参与CO加氢反应;激光选择激发表面S-O键,通过能量传递和驰豫使卧式吸附态C=O键活化并与吸附态H反应生成CH_2物种和H_2O,继而邻近的CH_2结合形成产物C_2H_4。 相似文献
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用化学吸附-IR,化学吸附-TPD和微反技术研究了超细Fe-Al-P-O催化剂的化学吸附性能及对乙烷部分氧化反应的催化性能.结果表明,乙烷能够以-CH3中的H原子吸附于催化剂表面P=O键的端氧上形成分子吸附态,并且随着吸附温度的升高,对乙烷的吸附强度逐渐增大;乙烯则主要是以C=C双键吸附在催化剂的Lewis酸位Fe3+上.乙烷部分氧化反应的主要产物为乙烯和COx,但在反应物中引入氢的条件下,乙烷部分氧化反应的性能大为改善,并可生成乙醇和乙醛等含氧化合物. 相似文献
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采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的Rh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧化及其与H2O和CO2的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献,并将实验结果与Ra-man光谱表征结果进行了关联.结果表明,在600°C下将还原后的4%Rh/SiO2催化剂切入CH4:O2:Ar=2:1:45原料气,催化剂床层前部未检测到铑氧化物的Raman谱峰,但可清晰检测到源于CH4解离的碳物种;在700°C和接触时间小于1ms的条件下,催化剂床层的氧化区内已有大量CO和H2生成,在相同的实验条件下,CH4与H2O或CO2重整反应对氧化区内合成气生成的贡献则很小;以CH4:16O2:H218O:He=2:1:2:95为原料气的同位素示踪实验结果表明,在原料气中16O2未完全耗尽的情况下,反应产物中C16O的含量占CO生成总量的92.3%,表明CO主要来自CH4的部分氧化反应.上述结果均表明,在O2存在下Rh/SiO2催化剂上CO和H2可以通过CH4直接解离和部分氧化机理生成. 相似文献
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La2O3对Ni-Cu/MgSiO催化剂的甲烷部分氧化制氢反应性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用等体积浸渍法制备了MgO-SiO2(MgSiO)复合氧化物负载的Ni-Cu双金属催化剂,采用程序升温还原(TPR),X光电子能谱(XPS),红外光谱(IR),程序升温脱附(TPD)及微反技术考察了稀土La2O3的加入对CH4和H2O在Ni-Cu/MgSiO催化剂表面上的吸附及甲烷部分氧化制氢反应性能的影响. 结果表明,加入La2O3使催化剂表面Ni和Cu原子的电子云密度增加,CH4和H2O在催化剂表面上的吸附增强. CH4与O2和H2O在Ni-Cu/MgSiO催化剂上反应的主要产物为H2和CO2. La2O3的加入有利于提高CH4转化率及H2的选择性,并可提高催化剂稳定性及抗积炭能力. 讨论了La2O3的助催化作用机理. 相似文献
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IX Green W Tang M Neurock JT Yates 《Journal of the American Chemical Society》2012,134(33):13569-13572
Chemisorbed acetate species derived from the adsorption of acetic acid have been oxidized on a nano-Au/TiO(2) (~3 nm diameter Au) catalyst at 400 K in the presence of O(2)(g). It was found that partial oxidation occurs to produce gold ketenylidene species, Au(2)═C═C═O. The reactive acetate intermediates are bound at the TiO(2) perimeter sites of the supported Au/TiO(2) catalyst. The ketenylidene species is identified by its measured characteristic stretching frequency ν(CO) = 2040 cm(-1) and by (13)C and (18)O isotopic substitution comparing to calculated frequencies found from density functional theory. The involvement of dual catalytic Ti(4+) and Au perimeter sites is postulated on the basis of the absence of reaction on a similar nano-Au/SiO(2) catalyst. This observation excludes low coordination number Au sites as being active alone in the reaction. Upon raising the temperature to 473 K, the production of CO(2) and H(2)O is observed as both acetate and ketenylidene species are further oxidized by O(2)(g). The results show that partial oxidation of adsorbed acetate to adsorbed ketenylidyne can be cleanly carried out over Au/TiO(2) catalysts by control of temperature. 相似文献
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采用四种不同沉淀剂并流共沉淀制备系列Cu/ZrO2催化剂, 结果表明经过Na2C2O4和NaOH改性沉淀的催化剂在甲醇部分氧化制氢反应中表现出比NaOH, Na2CO3和Na2C2O4-Na2CO3沉淀的催化剂更优越的催化性能, 在533 K可获得92%的氢气产率而CO含量低于1.5%, 并且在110 h寿命测试中保持良好的稳定性. 采用X射线粉末衍射, N2低温吸附, H2-TPR, N2O滴定和X射线光电子能谱对其进行系统表征, 阐述了该改性共沉淀法所得催化剂高性能的本质原因. 相似文献
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CO加氢反应机理一直是许多化学工作者感兴趣的课题.Rh催化剂因其优良的性能而被用于 CO加氢机理研 相似文献
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乙烷部分氧化超细Fe-Mo-O催化剂的研究 总被引:2,自引:2,他引:2
采用溶胶-凝胶法制备了Fe-Mo-O催化剂,用XRD、TEM、BET、IR、TPR、TPD和微反等技术研究了催化剂晶体结构、表面构造、晶格氧活泼性、化学吸附和乙烷部分氧化反应性能。Fe-Mo-O复合氧化物催化剂是由超细微粒组成,微粒粒径约10 nm~20 nm,比表面积为48.1 m2/g。催化剂表面由Lewis碱位(Mo=O键的端氧和Fe-O-Mo键中的桥氧)及Lewis酸位构成。乙烷能以甲基中的H原子吸附在催化剂表面Lewis碱位Mo=O的端氧上形成分子吸附态,其部分氧化产物主要是C2H4和少量的CH3CHO。 相似文献
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Ni整体型催化剂大空速甲烷自热氧化制合成气 总被引:6,自引:0,他引:6
随着石油资源的逐渐减少,天然气将是未来基本化学品的主要碳源.因此,天然气的开发利用已日益受到世界范围的广泛重视.当前,天然气的化工利用主要是用于生产合成气,再由合成气制取大量化学品,如合成氨、甲醇和烃类等.目前,工业上生产合成气主要采用水蒸气催化重整工艺. 相似文献
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以Co和Ni为催化剂活性组分、活性炭为载体,通过饱和浸渍法制得非贵金属催化剂,采用XRD、SEM和TPD对催化剂性能进行表征,考察了该催化剂用于富氢气中CO选择性氧化活性及H2O或/和CO2对催化性能的影响。研究结果表明,催化剂以NiO和高分散的Co3O4为主要物相,催化剂吸附O2的能力随着金属氧化物负载量的增加而增加,且催化剂对O2分子的吸附能力明显强于CO2分子。金属氧化物负载量为35%的催化剂表现出较高的CO选择性氧化活性和选择性,在低于473K时O2氧化选择性达50%以上,此时可将CO浓度降到40×10-6以下,达到燃料电池对氢燃料气的要求。同时,催化剂表现出较强的抗水蒸气和CO2的能力。 相似文献