激光烧蚀-吸收光谱测量铀同位素比实验研究

铀同位素比(~(235)U/~(238)U)高精度测量在核能安全领域具有重要的研究意义和应用价值,本文基于高灵敏度可调谐吸收光谱技术,结合脉冲激光烧蚀产生等离子体的样品处理方式,实现了固体材料中~(235)U和~(238)U铀同位素比的高精度测量.实验测量选择l=394.4884 nm/394.4930 nm (vacuum)作为~(235)U/~(238)U分析线,详细研究了缓冲气体及其压力对激光烧蚀等离子体中铀原子存在时间的影响.结果表明氦气作为缓冲气体更有利于铀原子吸收光谱测量.实验获得了测量铀原子吸收光谱的最佳测量条件,并测量了~(235)U含量分别为4.95%, 4.10%, 3.00%, 1.10%和0.25%的五种样品,获得了~(235)U和~(238)U的高分辨率吸收光谱信号.不同含量样品吸收光谱测量与统计分析表明, ~(235)U吸收信号的线性度良好,拟合相关系数为0.989,检测限为0.033%(3s),吸收光谱测量重现性优于固定波长法.激光烧蚀结合可调谐吸收光谱技术适用于铀同位素比测量分析,在核燃料的同位素快速分析方面有很大的应用潜力.     

基体分离/MC-ICP-MS测定树皮表层235U/238U同位素比率

分别从日本广岛和京都采集了香樟树(Cinnamomum camphora)树皮样品共12份,用X射线能谱仪研究了树皮表层基体元素组成,并用扫描电镜观察了树皮表层微观形貌.将树皮表层样品进行干灰化法处理后,采用DOWEX(R)1-X8型阴离子交换树脂分离基体元素,然后用多接收器电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)测定了树皮表层235U/238U同位素比率.研究结果表明:树皮表层主要基体元素为Al,Ca,Fe,K,Mg,Si和C,O,S;采用不同浓度硝酸淋洗DOWEX(R) 1-X8型阴离子交换树脂可实现树皮表层痕量U与基体元素的有效分离.与京都树皮表层相比,广岛树皮表层不仅U含量显著偏高(P=0.012),而且部分样品235U/238U同位素比率亦略高于其自然丰度比.     

基于页岩气返排液中污染气体浓度及扩散模型研究

针对页岩气开发过程中污染气体浓度与扩散分布不确定性问题,利用自主设计并搭建的开放光路傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统,对返排液中污染气体进行浓度反演,并通过返排液流速及污染源大小,计算出污染源源强.结合现场环境,建立参考坐标,对高斯扩散模型进行数学推导,构建污染源面源扩散模型并进行仿真分析.结果表明:源强、距离、风速、大气稳定度影响气体浓度扩散.对返排液进行80 h连续测量,确定主要污染气体浓度及面源源强.实验结果表明:返排液排放的主要污染气体为丙烷、戊烷、丙烯、一氧化碳、二氧化硫;对应的最大浓度分别4.689, 25.494, 30.324, 0.656, 4.620 mg/m³.最大面源源强分别为1.9872,10.9750, 12.8513, 0.2707, 1.9064 g/s.结合风速及日间环境情况,选取大气稳定度,将源强代入面源扩散模型,进行污染气体扩散浓度构建,实现对不同污染气体不同位置上浓度分布的实时监测.相对于传统测量方法,利用FTIR方法并结合面源扩散模型,不仅能够实现对污染源的非接触远距离在线测量,还能对污染气体分布进行安全区域划分.     

模拟全血基体中铅及其同位素的富集与分离研究

利用富集分离方法,克服高浓度基体对铅浓度及铅同位素测定的影响。应用专利方法对模拟全血基体中的铅进行富集分离,用ICP-MS测定富集分离前后的铅浓度、基体浓度及铅同位素比值。富集分离后的铅回收率均在99%以上,对Na和K等主要离子的去除率约为80%;各个铅同位素的浓度值随着基体浓度的增大而减小(p<0.001),但铅各同位素的比值则与基体浓度无关;当基体浓度>62.5μg.mL-1时,各个铅同位素强度会随着测定次数的增加而迅速衰减。富集分离专利方法对复杂基体中痕量铅的回收率高,对杂质离子的去除率较好;明显消除了高浓度基体对ICP-MS进样系统的堵塞现象,操作简便、成本低、引入污染少,可以提高各个铅同位素浓度测定的准确度和精密度,且对铅同位素比值测定准确度无明显影响。     

飞秒激光分离同位素的模拟实验研究

利用飞秒激光与铜镍材料作用,在不同条件下得到了铜镍材料的分离,分离比可达30%.分析认为,激光等离子体中的自生轴向磁场和环形磁场在同位素的分离过程中可能起着相反的作用,二者相互竞争.不同的磁场构形将对同位素分离产生不同的结果,因此,通过控制不同的激光等离子体相互作用过程可以实现对激光分离同位素的控制 关键词： 飞秒激光等离子体 同位素 铜镍 自生磁场     

被动差分吸收光谱法测量气体浓度时Ring效应的影响及修正研究

基于散射光、利用痕量气体指纹吸收特性反演气体浓度的方法称为被动差分吸收光谱法(passive DDAS).因其具体结构简单,易于平台搭载等优点近年来获得了长足发展.被动DOAS中利用太阳散射光作为光源解析大气污染气体柱浓度时,会受到太阳弗朗和费光谱的"填充线"即Ring效应的强烈影响,尤其是对浓度很低的痕量气体,致使不易获取其浓度、影响其测量精度.文章以反演大气中NO2气体为例,介绍了稳定天气条件下Ring效应造成的影响、分析了Ring效应影响与太阳天顶角的关系,提出了根据不同太阳天顶角选取不同Ring光谱参与拟合的修正方法,并且利用该处理方法反演了在3天稳定天气条件下不同仰角下的斜柱浓度.实验证明该修正方法的可行性.     

UF6振动激发态分子的振动-振动驰豫

将振动态能量碰撞转移较成熟的长程力理论应用到大质量分子体系,采用准经典计算方法建立²³⁵UF₆和²³⁸UF₆同位素分子的碰撞理论;对²³⁵UF₆和²³⁸UF₆同位素间分子间v₃振动能量近共振碰撞转移过程进行研究;得到共振函数随能量差、共振转移概率和共振转移速率随温度的变化,发现它们随温度的增大而减小,说明碰撞分子的平动会降低其共振转移概率和速率,为控制²³⁵UF₆和²³⁸UF₆同位素分子间振动-振动转移引起的选择性损失这个激光光化学法分离铀同位素的关键问题提供理论依据,为实际分离铀同位素提供参考.     

工业园区边界污染气体定量分析及来源研究

工业园区中边界污染气体的浓度不仅受工业园区无组织污染源的排放影响,也受园区道路机动车尾气的扩散影响。利用AG-FTIR-DA3000型开放光程傅里叶变换红外光谱(Open-FTIR)测量系统,对厂区边界污染气体进行实时在线测量,确定污染气体厂界实测浓度。同时,针对机动车尾气扩散影响厂区边界污染气体浓度的问题,通过AG-FTIR-DX4000型便携式傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统,确定不同排放标准下机动车尾气污染源浓度。利用便携式FTIR测量结果、风速风向、大气稳定度、车流量等变量因素建立参考坐标,给出了高斯扩散的数理模型。并结合Open-FTIR,对Open-FTIR的测量路径进行积分计算并构建点线源扩散模型,从而建立各种排放标准的烟团线源扩散表。将Open-FTIR实测浓度与构建的点线源扩散模型模拟浓度相结合,分析工业园区边界污染气体的来源。结果表明：厂区边界污染气体主要包括一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醛、丙烯、甲醇、丙醛、异丁烯、甲醛、二氧化硫,其中一氧化碳、甲烷、乙烯浓度受机动车尾气的扩散影响。早晚高峰期时,机动车尾气的扩散对边界污染气体浓度影响较大;非高峰期,在1:00时与...     

从环境样品中分离氩气和氪气用于放射性惰性气体探测

放射性惰性气体同位素⁸⁵Kr(半衰期为10.8年)、³⁹Ar(半衰期为269年)和⁸¹Kr(半衰期为22.9万年)是理想的环境示踪剂,基于激光技术的原子阱痕量分析方法(Atom trap trace analysis, ATTA)可以实现对空气、地下水等环境样品中这几种同位素的有效探测. 在进行ATTA测量之前,需要将样品中的氪气和氩气有效分离出来. 利用低温蒸馏、海绵钛化学吸附和气相色谱分离等技术,可以从1~10 L气体样品中分别提取出90%以上的氪气和98%以上的氩气,从而满足ATTA测量的样品要求. 通过对包括两个野外地下水样品等一系列样品进行分离实验,验证了气体分离装置的可靠性能.     

我国快堆技术发展和核能可持续应用

 一、前言
快中子堆(简称快堆)是主要以平均中子能量0.08～0.1MeV 的快中子引起裂变链式反应的反应堆。快中子堆的主要特点是,在堆运行时,新产生的易裂变核燃料,如钚,能多于消耗掉的易裂变核燃料钚或235U,即增殖比大于1,易裂变核燃料得到增殖,因此又称为快中子增殖反应堆。运行中真正消耗的是天然铀中不易裂变,且丰度占99.2%以上的238U。快堆的乏燃料(即运行后出堆的燃料)经后处理,所得钚返回堆内再烧,多余的钚则用于装载新的快堆。如此封闭并无限次循环则对铀资源的利用率可从单单发展压水堆的1%左右提高到60%～70%。     

差分吸收光谱法监测NO2浓度技术研究

差分吸收光谱(DOAS)是利用气体分子对光谱具有特殊吸收这一特性来测量气体浓度的一种测量技术.本文介绍了DOAS法的基本测量原理,分析了DOAS的数据处理方法,并用DOAS法进行了不同情况时NO2气体浓度测量的实验研究.     

提高在线同位素分离器分离效率的实验研究

描述了兰州在线同位素分离器的最新进展.利用FEBIAD离子源(受迫电子引起的弧放电源)开展了中、低能在线实验.在线同位素分离器的质量分辨本领达到500—700;Kr和Xe的离线分离总效率分别达到3.1%和4.5%;¹⁰⁴In,¹⁰⁴Ag,¹⁰⁴Gd的在线分离总效率达到1%—2%;Hg的在线分离总效率达到5%.成功地实现了对In,Ag,Gd,Hg,Rn,At等一系列元素的同位素分离.     

一种低温气体分离回收方法研究

介绍了一种适合于分离氦气中微量Kr、Xe、H2及其同位素的方法。对比了不同分离方法的特点,并最终采用低温分凝法来分离混合气体。设计了分离的流程及温度、压力等物理参数,通过分析和计算,确定了在合适温度下,可以分离提取出混合气体中的杂质气体,实现最终尾气中杂质气体所要求的浓度指标。并得出最终混合气体杂质浓度只与进气压力和冷冻温度有关的结论。     

方形自聚焦透镜折射率分析

利用MATLAB 偏微分方程工具箱(PDE)实现方形玻璃纤维边界条件下离子扩散的有限元解法,给出一般步骤,对离子交换制备方形自聚焦透镜过程进行计算机模拟.运用分离变量法求解方形玻璃纤维中Tl+离子浓度定解方程,由离子浓度与折射率的线性关系,得到了方形自聚焦透镜折射率分布的数学表达式,计算出折射率分布图以及理论值.与实验值校验表明,相对误差小于0.33%.     

贫铀球壳中D-T中子诱发的铀反应率的测量与分析

为校验次临界能源堆的概念设计,在R19.4/30.0 cm的贫铀球壳装置上采用活化法开展14 MeV中子学积分实验.布放6片贫铀活化片于球壳中与入射D离子束90°方向上的不同位置处活化,用HPGe探测器测量238U(n,γ)反应、238U(n,f)及235U(n,f)反应和238U(n,2n)各反应产物发射的特征γ射线,得到了相应的反应率.238U(n,γ)反应率的不确定度为3.6％-3.7％,238U(n,D和235U(n,f)反应率的不确定度为5.1％-5.9％,238U(n,2n)反应率的不确定为4.3％-4.7％.用MCNP5程序在ENDF66c数据库下进行模拟计算,238U(n,γ)反应率的计算值/实验值(C/E)为0.972-1.034,238U(n,f)和235U(n,f)反应率的C/E为0.983-1.058,238U(n,2n)反应率的C/E为0.979-1.019.     

基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO_2的稳定同位素比值

长期监测大气中CO_2及其稳定同位素不仅可以获得CO_2源和汇信息,还可以确定不同排放源对大气中CO_2的贡献.傅里叶变换红外光谱技术是目前大气中痕量气体柱浓度高精度遥测的一种重要方法.本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪采集的近红外太阳吸收光谱反演出大气中CO_2的稳定同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2.在选择的~(13)CO_2的三个光谱窗口和~(12)CO_2的两个光谱窗口光谱拟合残差都很小,光谱拟合质量高.实验观测期间CO_2同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2的反演误差平均值分别为(1.18±0.27)%和(0.89±0.25)%;利用Allan方差计算出观测系统的碳同位素比值δ~(13)C的测量精度为0.041‰.获得了2015年9月18日至2016年9月24日一年内大气中碳同位素比值δ~(13)C的长时间序列.结果表明,在整个测量期间δ~(13)C在-7.58‰--11.66‰范围内变化,平均值为(-9.5±0.57)‰;δ~(13)C有着明显的季节变化,冬季最小,夏季最大.分析了取暖导致的化石燃料燃烧排放增多是冬季大气中CO_2重同位素~(13)CO_2贫化的原因.观测结果显示了高分辨率傅里叶变换红外光谱仪具有准确和高精度观测大气中CO_2的稳定同位素和同位素比值δ~(13)C的能力.     

积分中值定理在放射性氙样品γ谱效率刻度技术中的应用

在实验室HPGe探测器测量分析氙气样品过程中需要用到相对方法进行分析, 然而由于放射性氙同位素半衰期较短, 制作相应的标准气体比较难, 给谱仪系统刻度带来困难.针对该问题, 提出使用混合面源模拟刻度四种氙同位素气体源的效率, 并提出将积分中值定理应用到面源刻度实验过程, 大大简化了中间流程, 提高了测量的准确性.利用氙分离纯化系统在高氡环境下采集样品, 获得了天然放射性¹³³Xe气体γ谱, 通过计算得到其活度浓度. 积分中值位置处的混合面源刻度结果和气体源刻度结果一致, 说明本文提出的面源刻度技术及积分中值定理的思想在HPGe 探测器效率刻度测量分析中是有效可行的. 关键词： 面源 无源效率刻度软件 效率刻度     

基于紫外吸收的烟气中NO和NO2成分浓度的同时测量

利用高分辨率光栅单色仪测量到的不同浓度的NO和NO2混合气体综合紫外吸收光学厚度,将光学厚度中的快变离散吸收与NO浓度相关,将慢变连续吸收与NO2浓度相关,同时反演NO和NO2的摩尔浓度。研究结果表明:(1)当气体总压接近一个大气压时,NO2反映出很强的转换为N2O4的倾向,转化率R最大值约为22.5%,远大于低气压下的R值,导致NO2吸收截面主要取决于N2O4的吸收特性,表现为慢变的连续吸收特征;(2)离散吸收截面随NO分压增大产生谱线增宽现象,吸收截面在增宽区域的积分值和NO浓度的线性相关性优于吸收截面峰值。测量和反演结果表明:当NO2分压在17～100Pa范围变化时,NO2摩尔浓度反演的平均相对误差为11.7%。当NO分压在63.8～181.62Pa范围变化时,基于积分法的NO浓度反演的最大相对误差为16.9%,平均相对误差为9.6%,而基于峰值法的NO浓度反演的最大相对误差为38.2%,平均相对误差为14.4%。因此,积分法反演较峰值反演具有更好的线性度和更高的精确度。利用上述测量技术,采用相对简单的测试装备,实现了NO和NO2多种成分浓度的同时测量。     

235U(n,f)裂变的三通道理论研究

将裂变的多通道模型和无规颈断裂模型相结合,系统地计算了0≤En≤6.0MeV中子诱发²³⁵U裂变的碎片质量分布和平均总动能分布.通过最小二乘法与实验数据拟合,得到了²³⁵U(n,f)裂变的三个通道道概率随中子能量变化的规律.理论计算结果与实验数据符合得较好.     

氢及其同位素在溴化丁基橡胶中渗透的分子模拟

使用分子动力学(MD)和巨正则蒙特卡罗(GCMC)的方法,对H_2,D_2,T_2在溴化丁基橡胶(BIIR)中的扩散和溶解行为进行了计算模拟,运用自由体积理论探讨了气体分子在聚合物内的扩散机理,并得出气体的运动轨迹。结果表明:对氢及其同位素而言,质量越小,运动速度越快,扩散系数越大,溶解度系数比较接近,渗透系数的模拟值与实验值基本吻合,为提高材料的阻隔性能提供了一定理论基础,同时预测出硫化溴化丁基橡胶对氚水也有较好的阻隔性能。