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采用溶胶-凝胶法通过分步控制工艺制备了镍离子不同掺杂方式的TiO2薄膜。通过甲基橙的光催化降解动力学来表征其光催化活性。结果表明:镍离子非均匀掺杂在掺杂量0.5%时可以明显增强TiO2的光催化活性,而均匀掺杂提高TiO2的光催化活性较小。光电化学表征结果显示:镍离子非均匀掺杂TiO2薄膜的瞬时光电流信号较强,说明其光生载流子易于生成且分离效果较好;循环伏安曲线表明,光照时Ni非均匀掺杂的TiO2薄膜改变了体系的氧化还原电位,说明了薄膜内建电场的建立。基于半导体的P-N结原理探讨了镍离子非均匀掺杂TiO2薄膜的光催化活性机理。 相似文献
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低温吸附制备Au-TiO2复合薄膜及其光电化学性质 总被引:1,自引:0,他引:1
在低温条件下将预先合成的Au溶胶吸附到TiO2薄膜上以制备纳米Au-TiO2复合薄膜,以超高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)表征Au-TiO2膜,并在UV辐照下测定了Au-TiO2薄膜电极的光电化学性质。纳米Au呈金属态,平均粒径为(4.3±1.2) nm,负载量高,均匀地沉积于TiO2薄膜表面。光电化学测试表明,沉积纳米Au后,TiO2电极的光生电流提高近5倍,光生电压明显向负值增大,说明纳米Au可增强光生载流子的分离效率,促进电荷在电极与溶液界面间的转移。Au-TiO2电极的电荷传递法拉第阻抗(Rct)是TiO2电极的一半,说明负载的纳米Au粒抑制了光生电子-空穴的复合,提高了电极中载流子浓度。 相似文献
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热处理气氛对 TiO2 纳米管阵列薄膜光电催化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用原位阳极氧化法在 Ti 基底上制备了高度有序的 TiO2 纳米管阵列薄膜, 分别在 O2, 空气, Ar 和 H2 气氛中于 500 oC 进行结晶热处理, 考察了热处理气氛对 TiO2 纳米管阵列薄膜光电催化降解亚甲基蓝 (MB) 反应性能的影响. 结果表明, 在这些气氛中热处理得到的锐钛矿晶型的纳米管阵列薄膜对 MB 降解满足一级反应, 其速率常数分别为 4.967, 3.127, 1.989 和 1.625 h-1 (0.5 V). 电化学阻抗分析表明, TiO2 纳米管的光电催化性能受控于光生电荷的传递特性. 在 O2 中热处理, TiO2 纳米管的光吸收及激发性能得以改善, 且电荷传递阻抗降低, 因而其光电催化性能最好. 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备出纯TiO2和不同浓度Sn4+离子掺杂的TiO2光催化剂(TiO2-Snx%, x%代表Sn4+离子掺杂的TiO2样品中Sn4+离子摩尔分数). 利用X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)和表面光电压谱(SPS)确定了TiO2-Snx%催化剂的晶相结构和能带结构, 结果表明: 当Sn4+离子浓度较低时, Sn4+离子进入TiO2晶格, 取代并占据Ti4+离子的位置, 形成取代式掺杂结构(Ti1-xSnxO2), 其掺杂能级在导带下0.38 eV处; 当Sn4+离子浓度较高时, 掺入的Sn4+离子在TiO2表面生成金红石SnO2, 形成TiO2和SnO2复合结构(TiO2/SnO2), SnO2的导带位于TiO2导带下0.33 eV处. 利用瞬态光电压谱和荧光光谱研究了TiO2-Snx%催化剂光生载流子的分离和复合的动力学过程, 结果表明, Sn4+离子掺杂能级和表面SnO2能带存在促进光生载流子的分离, 有效地抑制了光生电子与空穴的复合; 然而, Sn4+离子掺杂能级能更有效地增加光生电子的分离寿命, 提高了光生载流子的分离效率, 从而揭示了TiO2-Snx%催化剂的光催化机理. 相似文献
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在钛基体上采用阳极氧化法制备了TiO2纳米管阵列,采用化学浴方法在TiO2纳米管阵列上修饰了Fe2O3纳米颗粒.利用扫描电镜、X射线衍射和紫外可见漫反射光谱等手段对材料进行了表征,同时测试了材料的光电化学性能及其光催化降解亚甲基蓝染料废水的性能.结果表明,Fe2O3纳米颗粒的修饰将TiO2纳米管阵列的光响应拓宽至可见光区域,提高了光电流,Fe2O3/TiO2纳米管阵列的光电流是未修饰的TiO2纳米管阵列的9倍.而在光催化反应中,亚甲基蓝最高降解率可达80%,比未修饰的TiO2纳米管阵列高出30%. 相似文献
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基于微波水热法和微乳液法合成SnO2/TiO2纳米管复合光催化剂. 通过X射线衍射(XRD)、配有能量色散X射线光谱仪(EDX)的透射电镜(TEM)和电化学手段对光催化剂进行表征. 以甲苯为模型污染物,考察光催化剂在紫外光(UV)和真空远紫外光(VUV)下的性能及失活再生. 结果表明,SnO2/TiO2纳米管复合光催化剂形成三元异质结(锐钛矿相TiO2(A-TiO2)/金红石相TiO2(R-TiO2)、A-TiO2/SnO2和R-TiO2/SnO2异质结),促使光生电子-空穴对的有效分离,提高光催化活性. SnO2/TiO2表现出最佳的光催化性能,UV和VUV条件下的甲苯降解率均达100%,CO2生成速率(k2)均为P25的3倍左右. 但由于UV光照矿化能力不足,中间产物易在催化剂表面累积. 随着UV光照时间的增加,SnO2/TiO2逐渐失活,20 h 后k2由138.5 mg·m-3·h-1下降到76.1 mg·m-3·h-1. 利用VUV再生失活的SnO2/TiO2,过程中产生的·OH、O2-·、O(1D)、O(3P)、O3等活性物质可氧化吸附于催化剂活性位的难降解中间产物,使催化剂得以再生,12 h后k2恢复到143.6 mg·m-3·h-1. UV和VUV的协同效应使UV降解耦合VUV再生成为一种可持续的光催化降解污染物模式. 相似文献
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采用sol-gel法制备了均匀透明的锐钛矿相纳米TiO2薄膜电极. 通过瞬态光电流谱研究了液相电解液中所制备电极内光生载流子的传输特性. 结果表明: 在TiO2/电解液界面处, TiO2颗粒表面存在两种能够捕获光生电子的表面态. 一种是O2吸附所形成的浅能级表面态(So), 能级位于导带下0.5 eV以内, 其捕获光生电子的起始电位约为-0.4 V; 另一种是晶格氧离子形成的深能级表面态(Sc), 能级位于带隙中部, 起电子-空穴对复合中心的作用. 二者对光生电子的捕获效率与电解液pH值及电极电位(U)有关. 高于0.4 V的电位能够显著增大光生载流子的传输速率, 降低TiO2薄膜费米能级(EFn), 有效抑制表面态对光生电子的捕获, 进而提高阳极光电流的大小和稳定性. 相似文献
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采用sol-gel法制备了均匀透明的锐钛矿相纳米TiO2薄膜电极. 通过瞬态光电流谱研究了液相电解液中所制备电极内光生载流子的传输特性. 结果表明: 在TiO2/电解液界面处, TiO2颗粒表面存在两种能够捕获光生电子的表面态. 一种是O2吸附所形成的浅能级表面态(So), 能级位于导带下0.5 eV以内, 其捕获光生电子的起始电位约为-0.4 V; 另一种是晶格氧离子形成的深能级表面态(Sc), 能级位于带隙中部, 起电子-空穴对复合中心的作用. 二者对光生电子的捕获效率与电解液pH值及电极电位(U)有关. 高于0.4 V的电位能够显著增大光生载流子的传输速率, 降低TiO2薄膜费米能级(EFn), 有效抑制表面态对光生电子的捕获, 进而提高阳极光电流的大小和稳定性. 相似文献
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N掺杂TiO_2纳米粒子表面光生电荷特性与光催化活性 总被引:2,自引:0,他引:2
以尿素为氮源,采用水热法制备了不同N掺杂量的TiO2(N-TiO2)光催化剂.利用X射线衍射(XRD),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),X射线光电子能谱(XPS)及荧光(PL)光谱等技术对其进行了系统的表征.以罗丹明B(RhB)和甲基橙(MO)溶液的脱色降解为模型反应,分别考察了N-TiO2光催化剂在紫外和可见光区的光催化活性.利用表面光伏(SPV)和瞬态光伏(TPV)技术研究了N-TiO2纳米粒子表面光生电荷的产生和传输机制,并探讨了光生电荷与光催化活性之间的关系.结果显示,随着N含量的增大,TiO2表面光伏响应阈值红移,可见光部分光电压响应强度逐渐增强,瞬态光伏响应达到最大值的时间亦有着不同程度的延迟.这表明适量的N掺杂能够提高TiO2纳米粒子中光生载流子的分离效率,相应地延长载流子的传输时间,增加光生电荷的寿命,从而促进其光催化活性;而过量的N掺杂则增加了TiO2纳米粒子中光生载流子的复合中心,抑制其光催化活性. 相似文献
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Sn4+掺杂对TiO2纳米颗粒膜光催化降解苯酚活性的影响 总被引:28,自引:0,他引:28
金属离子掺杂能改善TiO2纳米微粒光催化活性,在光降解大气和水污染物的研究中,已引起人们的重视[1,2].实验证明,掺杂物的浓度、掺杂离子的分布、掺杂能级与TiO2能带匹配程度、掺杂离子d电子的组态、电荷的转移和复合等因素对催化剂的光催化活性有直接影响[3].Kamat等[4]曾利用TiO2颗粒与SnO2颗粒混合制膜,使光催化剂活性得到提高.但Sn4+掺杂TiO2用于光催化剂尚少见报道.本文采用等离子体化学气相沉积法(PECVD)[5]制备了Sn4+离子掺杂的TiO2纳米颗粒膜催化剂(TiO2-Sn),考察了其对苯酚的光催化降解活性,讨论了Sn4+离子的掺杂方式及光催化活性提高的机理. 相似文献
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异质结型光催化膜的活性及其机理研究 总被引:11,自引:0,他引:11
采用浸渍提拉法制得TiO2,ZnO,Fe2O3,ZnO/TiO2,TiO2/ZnO,Fe2O3/TiO2和TiO2/Fe2O3石英玻璃基底负载膜.光催化降解亚甲基蓝实验表明,TiO2和ZnO具有良好的光催化活性,Fe2O3活性较差.但形成异质结后,TiO2和Fe2O3的光催化降解能力发生明显的变化.用254nm紫外光光照后,TiO2,ZnO和Fe2O3等3种氧化物膜与水的接触角均有不同程度的降低,TiO2表现出超亲水性,ZnO/TiO2和Fe2O3/TiO2膜与水的接触角小于对应的单纯ZnO和Fe2O3膜与水的接触角,其中Fe2O3/TiO2表面出现超亲水性.瞬态光电导谱的少数载流子寿命的测定表明,异质结势垒电场能有效地增强光生电子-空穴对的分离效率.根据能带理论建立的两组异质结能带模型可合理地解释实验结果. 相似文献
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A.O. Ibhadon G.M. Greenway Y. Yue P. Falaras D. Tsoukleris 《Journal of photochemistry and photobiology. A, Chemistry》2008,197(2-3):321-328
Surface modified titania dioxide composite nanoparticles prepared by hydrogen reduction reaction and a mesoporous TiO2 foam made from a surface modifier and a long chain organic surfactant were characterized by diffractive, spectroscopic and microscopic techniques and studied for their catalytic activity towards the decomposition of an industrial water pollutant, methyl orange. The surface deposition of ruthenium and silicon particles improved the photocatalytic activity of the composite particles resulting in a faster decomposition of the methyl orange compared to commercial TiO2 alone. Modification of TiO2 with RuO2 only offered a marginal benefit over TiO2 while the incorporation of RuO2 and SiO2 into TiO2 resulted in a marked increase in the rate constant and catalytic activity. These results are consistent with the enhanced surface properties of the composite materials resulting from the modification of TiO2 with RuO2 and SiO2. This surface enhancement effects appear synergetic to the charge separation process and hence the photocatalytic results are explained on the basis of a mechanism involving efficient charge transfer across the interfaces of the composites involving photogenerated electron–hole pairs. Results obtained in this study show that the percentage degradation after 1 h of illumination was 47.15% for TiO2 foam, 75.5 and 106.4%, respectively, for TiO2/RuO2 (SiO2 5%, w/w) and TiO2/RuO2(SiO2 10%, w/w) and 34.15% for commercial TiO2. 相似文献
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Deling Yuan Mengting Sun Shoufeng Tang Yating Zhang Zetao Wang Jinbang Qi Yandi Rao Qingrui Zhang 《中国化学快报》2020,31(2):547-550
Constructing a Z-scheme is a significant approach to improve the separation of photogene rated carriers for effective organic pollutant degradation.Herein,a BiVO4/ZnIn2S4(BZ) Z-scheme composite was successfully synthesized,and applied to photodegrade methyl orange(MO) irradiated by a LED lamp.Anchoring the BiVO4 on the ZnIn2S4 nanoparticles promoted the separation of photogenerated electronholes and broadened the light response range.The detailed characterizations,including surface morphology,elements valence state,and photocurrent performance,demonstrated that the enhanced separation of photogenerated carriers was the pivotal reason for the enhanced photocatalysis reaction.Benefiting from the excellent photocatalytic characteristics,the 5% mass ratio of BZ composite presented the highest MO degradation rate of 0.00997 min^-1,which was 1.9 and 10.3 times greater than the virgin ZnIn2S4 and BiVO4,respectively.Furthermore,the BZ hybrid materials indicated a well photo-stability in the four recycling tests. 相似文献
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TiO_2纳米管阵列具有较高的光催化活性,但可见光吸收弱,限制了其太阳能利用和环境应用。窄带隙的钙钛矿(ABO3)型氧化物能够吸收大范围波段的可见光,且稳定性高,但光催化活性低。本文首先采用溶胶-凝胶法合成了LaCoO_3纳米颗粒,然后利用电泳沉积技术将LaCoO_3纳米颗粒修饰于TiO_2纳米管阵列表面,构筑了LaCoO_3-TiO_2纳米管阵列。扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)的表征结果显示溶胶-凝胶法合成的纳米颗粒为LaCoO_3,其尺寸均匀,结晶度高,平均粒径约为100nm。LaCoO_3纳米颗粒与TiO_2纳米管阵列之间的结合力好。紫外可见吸收光谱(DRS)显示,随着电泳沉积时间的延长,LaCoO_3-TiO_2纳米管阵列的吸收带边逐渐红移700nm。可见光下光催化降解甲基橙(MO)的结果表明,电泳沉积15 min制得的LaCoO_3-TiO_2纳米管阵列对MO的光催化效率最高,其降解速率是相同条件下TiO_2纳米管阵列的4倍。光致发光光谱和电化学阻抗谱证实LaCoO_3纳米颗粒的负载有效地促进了光生电荷的分离和传输,可见光光催化活性明显增强。 相似文献
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Conventional titanium dioxide(TiO2) photocatalyst could absorb only ultraviolet light due to its wide bandgap. In this paper, black TiO2 with narrow bandgap was prepared by introducing oxygen vacancies. Meanwhile, nitrogen(N) and sulfur(S) elements were doped to further broaden the visible light response range of TiO2(NS-BT), and then heterostructured N,S-doped black TiO2/g-C3N4(CN/NS-BT) was successfully constructed by easily accessible route. The formation of CN/NS-BT heterojunction structure increased the generation and separation efficiency of photogenerated electron-hole pairs, as well as accelerated the transfer rate of the carriers. The as-prepared CN/NS-BT exhibited excellent photocatalytic performance towards the degradation of Rhodamine B(RhB) under visible light irradiation with satisfactory stability. The apparent reaction rate constant of CN/NS-BT(0.0079) was 15.8-fold higher than that of commercial P25(0.0005). The structure, morphology, chemical composition and optical properties of the as-prepared CN/NS-BT were characterized by various analytical methods, and possible photocatalytic enhancement mechanism was proposed. Overall, CN/NS-BT composites look promising as photocatalytic material for future environmental treatment. 相似文献
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CHEN Ting ZHONG Lei YANG Zhen MOU Zhigang LIU Lei WANG Yan SUN Jianhua LEI Weiwei 《高等学校化学研究》2020,36(6):1083-1090
Limited visible-light absorption and high recombination rate of photogenerated charges are two main drawbacks in g-C3N4-based photocatalysts. To solve these problems, g-C3N4/nitrogen-doped graphene quantum dots (NGQDs)/TiO2 ternary heterojunctions were facilely prepared via a one-step calcining method. The morphology, structure, optical and electrochemical properties of g-C3N4/NGQDs/TiO2 were characterized and explored. The optimal g-C3N4/NGQDs/TiO2 composite exhibits enhanced photocatalytic degradation performance of ciprofloxacin (CIP) compared with the as-prepared g-C3N4, TiO2(P25) and g-C3N4/TiO2 heterojunction under visible light irradiation. The apparent rate constant of the composite is around 6.43, 4.03 and 2.30 times higher than those of g-C3N4, TiO2 and g-C3N4/TiO2, respectively. The enhanced photocatalytic efficiency should be mainly attributed to the improvement of light absorption and charge separation and transfer efficiency, originating from the narrow band gap and high charge carrier mobility. The active species trapping experiments results showed that the h+ and ·O2- were the main active species in the degradation process. A possible photocatalytic reaction mechanism of the g-C3N4/NGQDs/TiO2 composite for the enhanced degradation of CIP under visible light irradiation was also proposed. 相似文献
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采用简易的两步水热法在FTO导电玻璃表面合成碘氧铋/二氧化钛纳米棒(BiOI/TiO2 NRAs)复合材料。通过扫描电子显微镜、X射线单晶衍射仪对该复合材料进行了表征,基于电流-时间法考察了其光电化学行为。 BiOI的负载不仅成功地将TiO2的光吸收范围拓展到可见光区,同时二者结合形成的p-n异质结构有效地促进光生电子空穴分离,增强了光催化能力。 基于该复合材料对双酚A的光催化氧化作用,建立了一种新型检测双酚A的方法。 结果表明,420 nm可见光激发下,利用电流-时间法,在外加偏压为0.0 V时,光电流密度与双酚A浓度在0.0047~14.7 μmol/L范围内呈线性关系,检测限为0.93 nmol/L(S/N=3)。 该传感器具有高的灵敏度、良好的稳定性及重现性,将其应用于塑料制品和牛奶中的双酚A检测,获得令人满意的结果,回收率为98.0%~107.1%。 相似文献