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Cu-ZSM-5分子筛表面铜离子的价态研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以吸附CO红外光谱结合TPR谱详细表征了经真空自还原及用不同还原剂还原的CuZSM-5分子筛样品,考察了表面铜离子的价态分布情况及其影响因素。得知铜在Cu-ZSM-5表面是分步还原的。用不同方法进行氧化和还原时的难易程度不同。研究了用不同方法进行氧化还原时铜的价态转变条件和铜离子在不同价态间氧化还原循环的可逆性。Cu2+与Cu+间的氧化还原循环完全可逆,而Cu0与Cu+间的氧化还原循环不完全可逆。Cu0氧化为Cu+比Cu+氧化为Cu2+容易进行,探讨了Cu+在Cu-ZSM-5分子筛中不同位置的分布情况及铜在不同条件下的氧化还原机理。 相似文献
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NO在Cu-ZSM-5分子筛上程序升温脱附研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文用等温动态吸附和程序升温脱附技术研究了NO与Cu-ZSM-5的相互作用,并根据还原预处理样品上NO吸、脱附循环的研究探讨了全过程样品所经历的氧化还原循环,在25℃等温吸附时,NO与Cu ̄+和/或Cu ̄0反应产生了N_2、N_2O和Cu ̄(2+)以及超晶格氧,同时在Cu ̄+上有许多可逆吸附的NO.NO吸附在Cu ̄(2+)上是稳定的,升高温度时,NO分为三种状态脱附,分别位于约100,180和400℃.后两种可能以Cu ̄(2+)-NO_2和Cu ̄(2+)-NO_3为中间态.第三种NO脱附同时伴随着O_2脱附,对于还原预处理的样品,吸附和脱附的一个循环总体上会使样品部分氧化。 相似文献
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Cu,Pd-ZSM-5上NO分解和CO氧化的催化作用 总被引:4,自引:0,他引:4
双交换Cu,pd-ZSM-5催化剂(Cu交换度为105%,Pd交换度分别为3.4%和33%)对CO氧化反应有活性增强作用,对NO分解反应不存在增强效应.双交换催化剂在于交换程序不同,而表面物种不同,活性组分的分布状态不同,因而有不同的活性.先交换Cu,400℃焙烧后再交换pd的Cu-Pd-ZSM-5催化剂,对上述两类反应的活性存双组分催化剂中均为最高.H_2-TPR谱表明,共交换的Cu-Pd-ZSM-5中尚有部分CuCl+占据了部分交换位置,而使CO氧化活性稍有下降.N_2-DTA和H_2-TPR谱结果表明,Pd交换到Cu-ZSM-5中后,抑制了吸附水和水合铜化合物的形成,由此提高了在200—300℃时氧的吸附量.后者的大小和CO氧化活性有顺变关系.N_2-DTA谱中340—445℃的放热峰可能分别表征了和NO分解活性有关的铜氧桥或把氧桥的形成,该放热峰的峰温愈低,峰面积愈大,则NO分解活性愈高. 相似文献
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CuY和Cu-ZSM-5催化剂上NO直接分解活性及活性中心的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了CuY,Cu-ZSM-5分子筛制备条件对NO直接分解活性的影响.结果表明,在不同酸碱度下交换的CuY分子筛,在pH=9时活性较好,而Cu-ZSM-5型在pH=7时较好.随交换度提高,Cu-ZSM-5活性上升,而CuY交换度达45%后活性趋于平稳:用DTA,TPD,XPS及IR等技术,对活性中心进行了研究,表明钢是以水合离子形式与分子筛中Na+进行交换.Cu-ZSM-5的活性位单一,CuY上则有两种NO吸附位.经400℃焙烧后,铜优先占据Y的β笼,此即活性位.未经焙烧的样品中铜主要以Cu2+存在.400℃抽空处理产生Cu+.讨论了NO在含铜样品表面的反应过程. 相似文献
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在不同条件下用各种硅改性剂对ZSM-5沸石分子筛进行改性,并将其用于催化乙苯歧化生成对二乙苯的反应。实验结果表明,在合适条件下用SiCl4对ZSM-5改性后,可以获得高性能形选催化剂。硅改性可以有效地消除催化剂外表面酸中心,并能对分子筛孔道进行微调。根据反应结果和反应物在催化剂中的扩散系数判断,当改性后催化剂的孔道半径与NaZSM-5沸石孔道半径相近时,其催化选择性最佳。 相似文献
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Cu-ZSM-5上Cu+位置的CO吸附红外光谱表征 总被引:3,自引:0,他引:3
本文以CO为探针分子系统考察了不同铜交换度的Cu-ZSM-5经不同条件预处理后吸附CO的红外光谱特征,实验结果表明;在真加热条件下,Cu^2^+一定程度地自动还原为Cu^+甚至Cu^0;Cu-ZSM-5中存在着两种Cu^+离子位(S1和S1),两种位置上Cu^+的氧化还原性质不同,S1位的Cu^+容易被氧化和还原,在热力学性质上,S1位的Cu^+-CO表面体比S1位的更稳定;室温下,S1位的Cu^ 相似文献
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A novel intumnescent flame melamine salt of dipentaerythriol phosphate (MDP),was prepared from dipentaerythritol (DPE) polyphosphoric acid,and melamine.The flammability,combustion behavior,and thermal degradation and stability of PP-MDP were characterized.When MDP loading was 20 wt%,LOI values of the composites reached up to 27%,and UL94 rating,V-2.PP-MDP containing 1 wt% Cu-ZSM-5 presented the highest LOI value of 30.5% and UL94 rating,V-0,and released lest heat during cone test.TG data showed that the ... 相似文献
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CoAPSO—5分子筛的合成与性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用水热晶化法合成了CoAPSO-5分子筛,用X射线衍射,电子探针,红外光谱以及吸附吡啶的红外光谱等方法对其结构和表面性质进行了研究,并用甲苯甲醇烷基化反应考察了其催化性能,结果表明,CoAPSO-5为中强酸性分子筛,具有较高的甲苯甲醇烷基化活性和对二甲苯选择性,对二苯收率高于20%,且烷基化活性和对二甲茉选择性出现了“同向效应”。 相似文献
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通过原位监测Cu-ZSM-5分子筛的振动红外光谱随温度及不同处理条件的变化情况,观察到[Cu-O-Cu]2+物种的形成过程,即两个Cu(OH)+在脱水过程中经二聚形成[Cu-O-Cu]2+.低交换度样品开始产生[Cu-O-Cu]2+物种所需脱水温度较高,通过观察不同处理条件对[Cu-O-Cu]2+的影响,说明Cu2+是通过脱出[Cu-O-Cu]2+中的超晶格氧而被还原为Cu+,较高温度时[Cu-O-Cu]2+中的超晶格氧能与气相中的氧达到某种平衡.超晶格氧的脱出性能是影响Cu-ZSM-5分子筛上铜价态变化的重要因素. 相似文献