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相似文献
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1.
马丙丽  淳远  须沁华  董家騄 《催化学报》2005,26(11):956-960
 采用三甲基氯硅烷并通过控制水的添加量对硅铝比分别为25, 42和101的HZSM-5沸石进行外表面修饰,制得三种两亲性沸石样品. 水的添加量对沸石催化剂的两亲性有显著影响. 红外光谱和低温氮吸附等测试结果表明,两亲性沸石样品具有与各自母体沸石相似的酸性及略小的比表面积. 在环己烯水合及乙酸异戊酯水解的相界面反应中,两亲性沸石分布于水-油两相界面,并表现出明显高于各自母体沸石的催化活性. 硅铝比为42的两亲性HZSM-5样品表现出最佳的相界面催化性能. 相对于环己烯水合反应,两亲性HZSM-5沸石更适用于乙酸异戊酯水解的相界面催化反应.  相似文献   

2.
采用三甲基氯硅烷对HZSM-5沸石样品进行外表面修饰,制得两亲性沸石样品,该类两亲性沸石能分布于水、油两相界面处.改性后样品的红外光谱中末端硅羟基峰的强度明显降低,并出现CH3基团的C_H伸缩振动吸收峰,证实部分亲水性表面硅羟基被亲油性硅烷基团取代.这类两亲性样品在不加共溶剂及静置条件下,对环己烯水合相界面催化反应的催化活性远远高于改性前的HZSM-5沸石.由于该相界面反应是以孔道内为主的反应,三甲基氯硅烷经改性制备出的亲油性HZSM-5沸石也呈现出较高的活性.  相似文献   

3.
以三甲基氯硅烷((CH3)3SiC1)为改性剂,采用化学气相沉积法对HZSM-5沸石外表面进行修饰,再通过控制后处理抽空温度,制得两亲性沸石样品.在沉积过程中,改性剂与沸石外表面末端硅羟基作用形成亲油性基团,使得样品主要呈现出亲油性;经423~523K抽空处理后,沉积的(CH3)3Si基团发生Si-C键断裂而脱附出1~2个甲基,样品表现出两亲性能.该改性过程对HZSM-5沸石的孔道大小和内表面性质影响很小.在乙酸异戊酯相界面催化水解反应中,该两亲性沸石分布于水/油两相界面,表现出明显高于亲水性母体HZSM-5沸石的催化活性.  相似文献   

4.
两亲性TS-1沸石的制备及其相界面催化反应性能的研究   总被引:6,自引:0,他引:6  
周炜  孟凡磊  须沁华  董家騄  淳远 《化学学报》2004,62(15):1425-1429,FJ03
采用三甲基氯硅烷和正十八烷基三氯硅烷对TS-1沸石样品进行表面修饰,制备出了两亲性含钛沸石样品.这类两亲性含钛沸石能分布于水、油两相界面处.改性后样品的骨架未遭破坏,其中钛仍然保持了四配位骨架钛的状态,但其晶貌发生了某些改变.这类两亲性样品在不加共溶剂及静置的反应条件下,对1-辛烯和双氧水的相界面环氧化催化反应表现出优良的催化活性.尤其是三甲基氯硅烷改性后的TS-1沸石,在相界面催化反应中,具有比改性前高得多的活性.我们还发现,在该相界面催化反应条件中,相界面的面积和催化剂用量是两个最重要的影响因素,当相界面面积(cm^2)与催化剂用量(mg)的比例控制在0.15左右时,两亲性TS-1沸石的催化活性达到最高值.  相似文献   

5.
采用三甲基氯硅烷(TMS)和正十八烷基三氯硅烷(OTS)对Ti-V-β沸石样品进行表面修饰,制备出了两亲性TMS-Ti-V-β和OTS-Ti-V-β沸石,通过XRD,FTIR,UV-Vis,SEM和低温氮气吸附-脱附等手段对样品进行了表征。同改性前样品相比,两亲性Ti-V-β沸石骨架未遭破坏,只是晶貌发生了一些改变。其BET比表面积和BJH孔容均稍有下降(Ti-V-β为428 m2·g-1和0.54 cm3·g-1, TMS-Ti-V-β为382 m2·g-1和0.40 cm3·g-1, OTS-Ti-V-β为290 m2·g-1和0.28 cm3·g-1)。这类两亲性沸石能分布于水、油两相界面处,在不加共溶剂及静置的反应条件下,对环己烯水化的相界面反应表现出优良的催化活性( 环己烯的水合率和环己醇的选择性分别为: Ti-V-β 0.61%和76%、OTS-Ti-V-β 2.01%和90%、TMS-Ti-V-β 7.35%和95%)。可以看出,三甲基氯硅烷改性后的TMS-Ti-V-β沸石在相界面催化反应中,具有比改性前高得多的活性。  相似文献   

6.
新型两亲性含钛β沸石的制备与表征   总被引:3,自引:0,他引:3  
周炜  须沁华  董家騄  淳远 《化学学报》2003,61(10):1533-1536
将Ti-β沸石经过正十八烷基三氯硅烷改性制得两亲性含钛β沸石,并通过 XRD,FT-IR,UV-vis和N_2吸附-脱附等手段对其进行了表征。同改性前样品相比, 制备出的两亲性含钛β沸石保持了原来的晶体结构,其BET比表面积和BJH孔容均稍 有下降。FT-IR和UV-vis结果说明该沸石骨架在存在四配位钛,从而有可能成为催 化烯烃环氧化反应的活性中心。由于外表面阔别分覆盖有憎水性的硅烷基团而其它 部分吃不开现亲水性,该两亲性含钛沸石分布于水/油两相界面处,因此该催化剂 可以应用于不添加共溶剂 的相界面催化反应。  相似文献   

7.
采用化学液相沉积法,经异丁基三乙氧基硅烷修饰并用高温水蒸气处理得到了改性HY沸石.采用X射线衍射、低温N2吸附和脉冲式质量分析技术研究了改性样品骨架结构、比表面积、孔结构参数和吸附性质的变化,并考察了HY沸石及其改性后样品对萘与叔丁醇烷基化制备2,6-二叔丁基萘(2,6-DTBN)反应的催化性能.结果表明,改性后HY沸石的骨架结构基本不变,但比表面积增大,平均孔径缩小,孔口尺寸得到了一定调变.在改性后HY沸石催化剂上萘与叔丁醇烷基化反应活性下降,但催化剂择形性能明显提高,其2,6-DTBN/2,7-DTBN比可以达到6.62。  相似文献   

8.
采用液相沉积法, 用铜的无机与有机酸盐对β, Y,丝光沸石进行表面修饰, 以萘的异丙基化反应评价HY,Hb,HM,HMCM-22以及改性沸石的催化反应性能. 用129Xe NMR研究铜在沸石表面的分散状态, 并与改性沸石的催化性能相关联, 探讨影响催化剂活性与选择性的原因. 催化剂的反应性评价结果表明, 催化剂的反应活性顺序为HY > Hb > HMCM-22 > HM. Cu改性使HY和Hβ的催化性能明显改善,CuHβ系列的萘转化率最高达60%,β,β'-选择性达70%,CuHY系列则分别为97%和69%. 己酸铜和辛酸铜对β,Y沸石具有良好的表面与孔口修饰作用. 129Xe NMR研究结果证明CuHβ沸石中的两种孔道对Xe来说是畅通的,处于不同吸附位的Xe之间存在快速化学交换,微孔中存在Cu2+的强吸附位点,Cu2+离子也是反应的活性位点,且Cu2+和Cu+共存于孔道中,与通过量子化学计算的结论相吻合.  相似文献   

9.
用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对Ti-Co-β沸石表面进行修饰,制得了两亲性CTAB-Ti-Co-β沸石。通过XRD、IR、DRSUV-Vis、TG-DTA、SEM和XPS等技术对样品进行了表征。结果表明:所制得的CTAB-Ti-Co-β沸石具有BEA拓扑结构,很高的结晶度,Ti和Co两种杂原子已进入沸石骨架。CTAB-Ti-Co-β沸石同时具有亲水和亲油性,对环己烯水合反应具有较高的催化活性,环己烯的转化率和环己醇的选择性分别高达20.6%和99.7%。  相似文献   

10.
用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对Ti-Co-β沸石表面进行修饰,制得了两亲性CTAB-Ti-Co-β沸石。通过XRD、IR、DRS-UV-Vis、TG-DTA、SEM和XPS等技术对样品进行了表征。结果表明:所制得的CTAB-Ti-Co-β沸石具有BEA拓扑结构,很高的结晶度,Ti和Co两种杂原子已进入沸石骨架。CTAB-Ti-Co-β沸石同时具有亲水和亲油性,对环己烯水合反应具有较高的催化活性,环己烯的转化率和环己醇的选择性分别高达20.6%和99.7%。  相似文献   

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