高活性固体碱Na2O/Al2O3-MgO的合成与表征

过量NaOH易引起铝离子流失,造成以Al₂O₃-MgO为载体的催化剂性能不稳定,为此以NH₃为沉淀剂制备了Mg-Al共沉淀物,进而通过Na₂CO₃浸渍、老化、焙烧处置,制备了Na₂O/Al₂O₃-MgO催化剂,借助XRD、SEM、SEM-EDS、TG-DSC、N₂吸附-脱附等手段对其结构及形貌进行表征,以蒜头果油甲酯化率对其活性进行评价,结果表明：采用共沉淀-浸渍的处理方法可以获得类水滑石片层结构的催化剂前驱体,该前驱体主要分解温度在200~500℃之间,经高温煅烧处理后所得催化剂中有Na-Al及Na-Mg-Al氧化物形成。制备高活性Na₂O/Al₂O₃-MgO催化剂的条件为：镁铝离子比n_Mg/n_Al=3∶1~1∶3、老化时间12 h、焙烧温度550℃、焙烧时间5 h。以n_Mg/n_Al=1∶1时制备的催化剂进行验证实验发现,所得催化剂比表面积为30 m²·g^-1、平均孔径为8.8 nm,是一种介孔催化剂,该催化剂在蒜头果油甲酯化实验中表现出高的催化活性,蒜头果油甲酯化率最高达到96.4%。     

生物柴油催化剂KF/Zn-Al固体碱的制备及表征

采用共沉淀、高温焙烧及KF掺杂Zn-Al类水滑石的方法制备了KF/Zn-Al固体碱催化剂。 通过正交试验考察了制备条件对KF/Zn-Al固体碱催化活性的影响,得到的优化条件为：陈化温度353 K、陈化时间16 h、焙烧温度823 K、焙烧时间6 h及m(KF)/m(Zn-Al)=1。 以优化条件下制备的KF/Zn-Al固体碱为催化剂,在n(醇)/n(油)=9、m(催化剂)/m(油)=0.04、反应温度338 K、反应时间0.5 h的条件下,菜籽油转化率可达97.75%。 采用TG DTG、BET、XRD、SEM技术及Hammett指示剂法对催化剂及其前驱体进行了表征。 对催化剂结构及表面性质与其活性之间的关系进行了讨论。     

以钼酸盐阴离子柱撑镁铝水滑石为前驱物的加氢脱硫催化剂 Ⅰ.MoO3/Mg(Al)O中MoO3的化学状态和分散度

 用离子交换法合成了钼酸盐阴离子柱撑镁铝水滑石,并用XRD和XPS考察了焙烧产物MoO3／Mg（Al）O中MoO3的化学状态和分散度．结果表明,MoO3以单分子层分散在复合氧化物Mg（Al）O的表面,其单分子层饱和分散容量为4．77μmol／m2;超过此值后,MoO3和MgO形成体相的钼酸镁．BET测定结果表明,MoO3的存在使得Mg（Al）O的比表面积和孔体积增大．     

以钼酸盐阴离子柱撑镁铝水滑石为前驱物的加氢脱硫催化剂 Ⅱ.MoS2/Mg(Al)O的吸附性能和HDS催化活性

 通过对氧吸附量、吸附热及反应动力学参数的测定,表征了MoS2在Mg（Al）O上的分散状态及能量性质．结果表明,硫化态MoS2和氧化态MoO3一样,以单分子层分散在载体Mg（Al）O的表面,而且两者的分散阈值均为4．77μmol／m2,说明MoO3硫化后仍保持其原来的分散状态．以噻吩为吸附质,MoS2／Mg（Al）O催化剂的吸附热随着MoO3含量的变化而变化：有三种不同的区域,即Q1＝23．2～23．8kJ／mol（w（MoO3）＝6．02％～9．34％）,Q2＝15．5～16．1kJ／mol（w（MoO3）＝11．89％～15．83％）,Q3≈30．0kJ／mol（w（MoO3）＞21．65％）．MoS2／Mg（Al）O催化剂上噻吩HDS反应的活化能随着MoO3含量的变化情况与吸附热的变化情况相似．随着MoO3含量的增加,催化剂的活性线性升高达极大值后又下降．     

制备方法对NiCoPrLa类水滑石及其衍生复合氧化物结构及催化性能的影响

用微波法,水热法和微波水热法合成NiCoPrLa类水滑石,并用XRD,TG,TPO,TPR,TPD和FT-IR等对NiCoPrLa类水滑石的晶相结构、热稳定性及相应的衍生复合氧化物的晶相结构、还原性能、吸附性能和抗积碳性能等进行了表征,同时以乙醇水蒸气重整制氢为探针反应考察了制备方法对NiCoPrLa类水滑石的衍生复合氧化物的初活性和选择性的影响.结果表明,制备方法影响类水滑石的结构和热稳定性,水热法制备的类水滑石结晶度较好,微波水热法制备的类水滑石具有较好热稳定性,其中微波水热法所制备的类水滑石衍生复合氧化物具有较好的催化活性和抗积炭性能,在350℃温度下乙醇转化率达到86%.     

Co-Mg/Al类水滑石衍生复合氧化物上N2O催化分解的研究

恒定二价与三价阳离子比为3((nCo+nMg)/nAl=3), 采用共沉淀法制备不同Co含量的系列类水滑石前驱物CoxMg3-xAl-HT(x=0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3), 经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂CoxMg3-xAlO. 采用XRD、BET、TG-DSC和TPR等表征手段考察了Co含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构等方面的影响, 研究了系列CoxMg3-xAlO催化剂的催化N2O分解性能; 同时探讨了反应条件, 如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响. 结果表明, 所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构；经高温焙烧后形成了以Co-Al尖晶石为主相的复合氧化物, 且Co掺杂有助于尖晶石相的生成； Co含量对材料的热稳定性、比表面、可还原性和催化分解活性有显著的影响；含Co复合氧化物催化材料存在两个还原峰, 还原过程为Co3+→Co2+→Co；Mg有助于提高催化剂的热稳定性；随着Co含量增加, 催化剂比表面下降, 但比表面不是影响催化剂活性的主要因素； 500 ℃焙烧后的Co2.5Mg0.5AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性；提高前驱物的焙烧温度导致催化剂的活性下降；N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小, 而H2O则对催化剂的活性有较大的影响.     

铜锰铝水滑石的合成、表征及衍生复合氧化物酸碱催化活性研究

采用低过饱和共沉淀法合成了铜锰铝不同摩尔投料比的碳酸根型水滑石,通过XRD、IR、TG-DTA等手段对样品进行测试和表征。X-衍射结果显示,其M2 /M3 摩尔投料比为2-4得到的水滑石为较满意构型。红外的结果进一步证实了碳酸根离子柱撑CuMnA l水滑石的成功合成,热重-差热分析结果显示随M2 /M3 比的增加,水滑石热稳定性减弱。经焙烧后,发现其复合氧化物催化活性随着Cu含量的增加而增大,随着Mn含量的增加对乙醛的选择性增大,可达到91.6%。     

锌镁铝类水滑石负载碘氧化铋的制备与表征

采用水热法将碘氧化铋(BiOI)负载到锌镁铝类水滑石(ZnMgAl-HTLCs)上制备得到BiOI/ZnMgAl-HTLCs可见光催化剂。 通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)等技术手段考察了BiOI负载质量分数、反应温度、反应时间及加料顺序等因素对BiOI/ZnMgAl-HTLCs光催化剂结构及形貌的影响。 结果表明,在制备BiOI/ZnMgAl-HTLCs材料中先加入锌镁铝类水滑石,负载质量分数为40%的BiOI,反应温度为140 ℃,反应时间为24 h,可以得到结晶度高和形貌较好的BiOI/ZnMgAl-HTLCs。     

介孔镁铝复合氧化物的成孔机理及其结构特征

采用自行创制的成核/晶化隔离法,通过调变晶化时间制备了不同粒径的层状前体——镁铝水滑石,并将其于500℃焙烧,制得了孔径分布窄、具有介孔结构特征的镁铝复合氧化物,且该双金属复合氧化物的晶相结构是兼有MgO晶相和层状结构的复相结构.     

水滑石无机阴离子交换剂的合成与表征

采用水热法制成了镁铝碳酸盐型、镁铝硝酸盐型、镁铝盐酸盐型、镁铝羟基型等插层镁铝类水滑石,比较了层间含不同阴离子类水滑石的结构差异和高温热处理后的结构稳定性.通过离子交换方式以镁铝羟基型为基材插层组装无机阴离子基团MoO42-、WO42-、CO32-和NO3-制得不同的阴离子插层类水滑石.通过XRD、TEM、XPS和热分析方法对镁铝类水滑石和阴离子插层类水滑石进行了表征.     

Al2O3-ZrO2复合膜的制备与表征

以异丙醇铝和氧氯化锆为原料,用溶胶-凝胶法在Al₂O₃中空纤维上制备了Al₂O₃-ZrO₂复合膜。应用TG、DTA、XRD、SEM等测试手段对复合膜的热稳定性、结构、形貌进行了表征。结果表明复合膜的热稳定性比单一由氧化铝或氧化锆制成的膜有显著的提高,在1100℃之前,复合膜以t-ZrO₂存在,1200℃时,出现了m-ZrO₂和α-Al₂O₃相。扫描电镜分析表明,膜表面完整、无缺陷。气体渗透实验进一步表明所得膜具有一定的气体选择性,0.3MPa和0.5MPa下对氮气和氩气的分离因子α分别为1.191和1.185,和氮气与氩气的理论分离因子(α=1.194)相当,说明气体通过膜的扩散以Knudsen扩散传质为主。用等温氮气吸附实验测定了非担载膜的孔径大小和分布,最可几孔径约为4.3nm。     

Activity of bifunctional Pt-Dy/Al2O3 catalysts in hydrocarbon reactions

The conversions ofn-hexane and methylcyclopentane on Pt–Dy/Al₂O₃ containing different amounts of Dy have been investigated in a pulsed microcatalytic reactor. The poisoning effect of thiophene on the activity of Pt–Dy/Al₂O₃ for n-hexane conversion has been studied. The influence of Dy over Pt–Dy/Al₂O₃ is also discussed.     

Au/Al2O3纳米复合薄膜的制备和表征

用溶胶-凝胶法制备了Au/Al₂O₃纳米复合薄膜。利用X-射线衍射、X-射线光电子能谱、原子力显微镜以及紫外-可见光谱对薄膜的微观结构、表面形貌及光学性能进行了表征,研究表明:Au/Al₂O₃纳米复合薄膜是由纳米微晶组成的颗粒膜, 复合薄膜均匀、致密、无裂纹,Au以纳米晶核形式镶嵌于Al₂O₃基体中,纳米Au晶核的粒径为23～26nm;复合薄膜在可见光区有较强的吸收,吸收峰位置与烧结温度有关,吸收强度随烧结温度和金添加量增大而增大。     

系列硅铝比纳米薄层ZSM-5分子筛的合成和表征

以自制不对称双子季铵盐表面活性剂为模板, 在水热合成体系中控制合成系列硅铝比纳米薄层ZSM-5分子筛.采用X射线衍射(XRD)、N₂吸附-脱附、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)和²⁷Al魔角旋转核磁共振(²⁷Al MAS-NMR)对合成的样品进行了表征. 详细研究了晶化温度、晶化时间、结构导向剂(SDA)用量、碱度等对合成的影响和纳米薄层ZSM-5分子筛的形成过程. 结果表明: 分子筛硅铝比越高, 结构导向剂用量越大, 所需的晶化时间越短; 晶化温度越高, 晶化时间越短; 且不同硅铝比纳米薄层ZSM-5分子筛的形貌规整度、比表面积和介孔/微孔孔容比例随着硅铝比而变化.     

轻质高强度C/Al2O3复合气凝胶的制备及表征

采用溶胶-凝胶法和CO2超临界干燥工艺制备RF/Al2O3复合气凝胶,再经高温热处理过程得到轻质高强度C/Al2O3复合气凝胶,研究了不同热处理温度对气凝胶结构的影响,利用氮气吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等手段对气凝胶的结构和性能进行了分析并且测试了不同热处理温度样品的压缩强度。实验结果表明:C/Al2O3复合气凝胶具有均匀的三维网络结构且成块性好,随着热处理温度的升高,气凝胶比表面积和强度均先增大后减小,当1 400℃时,C/Al2O3复合气凝胶比表面积最高,为831 m2.g-1,压缩强度最大,为9.5 MPa。     

Ti∶Al2O3纳米粉体的共沉淀法合成及表征

本文采用共沉淀法合成了Ti∶Al2O3纳米粉体。利用热重/差热(TG/DTA)/X射线衍射(XRD)/红外光谱(FTIR)/扫描电镜(SEM)以及能谱(EDS)等分析方法对合成的Ti∶Al2O3纳米粉体进行了表征。结果分析表明:前驱体在1200℃下,保温1 h可以得到纯的α-Al2O3晶相;粉体的粒径均匀、分散性好,平均粒径在25~50 nm之间。     

The Al2O3-Fe2O3 Mixed Oxidic System, II. Catalytic Decomposition of N2O

N₂O decomposition was examined over a series of Al₂O₃-Fe₂O₃ mixed oxidic solids with composition ranging from 0 to 100% of Fe₂O₃. The catalytic activity of the solids runs parallel to the number of atoms of iron in the Al_2−x Fe_xO₃ solid solution phase. Two compensation effects are present. The first corresponds to catalysts rich in alumina, and the second one to catalysts rich in hematite. This revised version was published online in June 2006 with corrections to the Cover Date.     

The Al2O3-Fe2O3 Mixed Oxidic System, I. Preparation and Characterization

A series of Al₂O₃-Fe₂O₃ mixed oxidic solids with composition ranging from 0 to 100% of Fe₂O₃ were prepared and examined for structural characteristics. XRD diagrams showed the presence of α-Al₂O₃ and hematite phases. The analysis of M?ssbauer spectra revealed the existence of two iron containing phases. The specific surface area of the mixture decreases by the addition of iron and depends on the crystal phases of the mixture. This revised version was published online in June 2006 with corrections to the Cover Date.