半Heusler型拓扑绝缘体LaPtBi能带调控的研究

采用基于密度泛函理论的全势能线性缀加平面波的方法, 研究了化学替代和施加等体积单轴(拉、压)应力两种方式对半Heusler型拓扑绝缘体LaPtBi能带的影响. 计算结果表明, 通过在LaPtBi合金中用Sc元素替换La, 或者用Pd替换Pt, 都可以使得原本受立方对称性保护的Γ₈能带在费米能级附近打开一带隙; 而对于施加等体积单轴应力来扭曲立方晶格的方式, 在使得Γ₈ 能带打开的同时, 还可以实现对费米能级位置有规律地调控, 使 LaPtBi合金最终成为真正意义上的体材料是绝缘性而表面是金属性的拓扑绝缘体.     

半Heusler型Na_(1-x)Cs_xAlGe(0≤x≤1)合金能带反转结构的研究

采用第一性原理的计算方法,研究了全部由轻元素构成的半Heusler型NaAlGe合金中,掺杂元素对合金拓扑能带结构的影响.发现利用同族的Cs元素掺杂替换Na元素,能够诱导Na1-x Csx AlGe合金的能带结构由原本正常带序(0 x0.125)转换为反转带序(0.125 x 1).基于对这一现象的深入讨论,我们提出在几乎没有自旋-轨道耦合作用的材料中,掺杂元素(Cs)是通过其离子半径的不同,进而影响晶格参数变化导致另外两种近邻原子间杂化作用发生变化,来诱导拓扑反带结构形成的.     

Li(Na)AuS体系拓扑绝缘体材料的能带结构

在拓扑领域中发现可以通过大数据搜索拓扑绝缘体,使得此领域对材料的探索转变为对材料性质的研究.半Heusler合金体系是非平庸拓扑绝缘体材料的重要载体.通过全势线性缀加平面波方法计算Li(Na)AuS体系拓扑绝缘体材料的能带结构.采用各种关联泛函计算LiAuS的平衡晶格常数,发现得到的能带图均为具有反带结构的拓扑绝缘体,...     

Ga2基Heusler合金Ga2XCr(X = Mn,Fe, Co,Ni, Cu)的四方畸变、电子结构、磁性及声子谱的第一性原理计算

运用基于密度泛函理论的第一性原理的方法, 对Ga₂基Heusler合金Ga₂XCr (X = Mn, Fe, Co, Ni, Cu)的四方畸变、电子结构、磁性及声子谱特性进行了系统的研究. 结果表明, 在保持体积不变的四方畸变中, 五种合金的磁矩主要由Cr元素提供; Ga₂FeCr, Ga₂CoCr和Ga₂CuCr保持稳定的立方相, 而在Ga₂MnCr和Ga₂NiCr 中观察到能量更低的四方相, 且其能量最低点对应的c/a分别位于1.28和1.11处, 而对应的能量差ΔE 分别为-8.26 meV和-6.14 meV. 电子结构显示, Ga₂MnCr和Ga₂ NiCr的费米能级附近存在尖锐的电子态密度峰, 导致3d电子能级杂化向宽能量范围扩展, 以消除体系的高能量不稳态, 这个过程导致结构转变的发生. 基于适度的畸变度和能量差, 本文认为Ga₂MnCr有存在铁磁马氏体相变的可能, 其声学支虚频的出现, 也进一步表明体系有声子模软化的行为.     

第一性原理研究反Heusler合金Ti2RuSn的Y位Rh掺杂效应

本文基于第一性原理计算方法,通过对具有半金属性的反Heusler合金Ti2RuSn的Y位进行多d电子掺杂,来探究其掺杂前后的相关特性及掺杂机理,以便寻求半金属性更稳定的Heusler合金材料,为后续相关理论研究及实验提供一定参考。在掺杂过程中随着Rh元素掺杂浓度的增加,反Heusler合金Ti2RuSn的磁性呈线性增加,由未掺前的2μB增加到全掺时的3μB,同时其半金属性并未受到破坏且其带隙在逐渐变宽。在掺杂浓度为75%时,掺杂体的带隙宽度由未掺前的0.45 eV展宽到0.54 eV,同时费米面被调节到带隙中部靠上位置,这说明化合物Ti2Ru0.75Rh0.75Sn较未掺杂前具有相对稳定的半金属性。为分析掺杂体系的稳定性,我们计算了它们的相对形成能,结果表明,在掺杂浓度范围内,体系的形成能都为负值,并且掺杂浓度越高,其值越低。这说明反Heusler合金Ti2RuSn容易受到掺杂元素Rh的影响,并且大浓度的Rh掺杂可以有效地调节反Heusler合金Ti2RuSn的电子结构及能带结构,得到稳定性更好,使用性能及实用性更高的Heusler合金化合物。     

反Heusler合金Ti_2Ru_(1-x)Fe_xSn半金属磁性的第一性原理研究

本文基于第一性原理,通过对反Heusler合金Ti_2RuSn的Y位进行Fe元素掺杂,来探究其掺杂前后的相关特性及掺杂机理,以便寻求半金属性更稳定的Heusler合金材料,为后续相关理论研究及实验提供一定参考.在掺杂过程中随着Fe元素掺杂浓度的增加,反Heusler合金Ti_2RuSn的半金属性并未受到破坏,其带隙反而随掺杂浓度逐渐变宽,从未掺前的0.451 eV展宽到了全掺杂的0.711 eV.为分析掺杂体系的稳定性,我们计算了它们相对于理想反Heusler合金Ti_2RuSn块体的形成能,结果表明,对反Heusler合金Ti_2RuSn的Y位进行Fe元素掺杂可以展宽其带隙,并且掺杂浓度越低,体系相对较容易形成.     

Full-Heusler合金X2YGa(X=Co,Fe,Ni;Y=V,Cr,Mn)的电子结构、磁性及半金属特性的第一性原理研究

利用基于密度泛函理论的全势线性缀加平面波方法,结合广义梯度近似,对full-Heusler X₂YGa(X=Co,Fe,Ni;Y=V,Cr,Mn)合金的电子结构、磁性及半金属特性进行了研究,并讨论了自旋-轨道耦合作用对它们的影响.计算结果表明,自旋-轨道耦合作用对full-Heusler X₂YGa(X=Co,Fe,Ni;Y=V,Cr,Mn)合金的电子结构,磁性与半金属特性的影响很小. 当未考虑自旋-轨道耦合作用时,Co₂VGa,Co₂CrGa,和Fe₂CrGa合金为半金属或准半金属铁磁体,加入自旋-轨道耦合作用后体系的自旋极化率将降低1%左右, 它们依然保持很高的自旋极化率.Fe₂MnGa,Co₂MnGa,Ni₂CrGa和Ni₂MnGa合金为一般铁磁体,Fe₂VGa和Ni₂VGa合金为顺磁体. 关键词： 半金属特性 自旋-轨道耦合 Heusler合金 全势线性缀加平面波方法(FLAPW)     

拓扑绝缘体Bi_2Se_3中层堆垛效应的第一性原理研究

运用第一性原理方法,研究了拓扑绝缘体Bi_2Se_3块体和薄膜中的层堆垛对其结构、电子态、拓扑态和自旋劈裂的影响.发现不同的堆垛会引起Bi_2Se_3层间的相互作用,改变系统的中心对称性.块体的ABC和AAA堆垛都具有中心对称性和相似的能带结构.ABA堆垛破坏了体系的中心对称性,能带发生很大改变,并且产生了很大的能带自旋劈裂.用能带反转的方法判定体系的拓扑相,在不同堆垛的Bi_2Se_3块体中,考虑自旋轨道耦合时都发生了能带反转,因而具有不同堆垛的Bi2Se3仍是拓扑绝缘体.进一步研究了Bi_2Se_3薄膜中的堆垛效应,发现非中心对称的ABA堆垛在Bi_2Se_3薄膜中引起明显的自旋劈裂,并且提出和验证了用应变调控自旋劈裂的方法.     

半哈斯勒化合物XYZ(X=Li,Na, K; Y=Ag,Au; Z=S,Se, Te)拓扑性质的第一性原理研究

利用密度泛函理论和k·p模型方法对半哈斯勒化合物XYZ(X=Li,Na,K;Y=Ag,Au;Z=S,Se,Te)进行了研究．半哈斯勒化合物XYZ可以看作是由Xⁿ⁺离子填充到闪锌矿YZ^n-晶格组成．它们的s态电子形成双重简并Γ₆⁽(2))能带，p-d杂化态形成双重简并Γ₇⁽(2))能带和四重简并Γ₈⁽(4))能带．当s型的Γ₆⁽(2))能带高于Γ₇⁽(2))和Γ₈⁽(4))能带时，化合物为普通绝缘体．然而，当s型Γ₆⁽(2))能带低于Γ₇⁽(2))和Γ₈⁽(4))能带时，化合物是拓扑非平庸绝缘体(如NaAuS)或半金属(如NaAuTe)，这还要取决于负或正...     

XPO4(X=Lu, Y)电子结构的第一性原理研究

基于密度泛函理论(DFT)第一性原理对LuPO₄和YPO₄两种磷酸盐晶体的电子结构进行计算模拟.结果表明:LuPO₄的带隙为5.639 eV,YPO₄的带隙为4.884 eV.通过对态密度的分析得知LuPO₄的导带主要贡献来自Lu的5d态电子,费米能级附近价带主要由Lu的4f态和O的2p态电子贡献. YPO₄的导带主要贡献来自Y的4d态电子,价带顶的主要贡献来自于O的2p态电子.通过电荷密度和布局分析得知了材料内部原子间的电荷转移情况,进而对原子间成键情况进行了分析与讨论.     

Heusler合金Co2MnAl(100)表面电子结构、磁性和自旋极化的第一性原理研究

基于第一性原理计算方法系统地研究了L2₁和B2结构下的Heusler合金Co₂MnAl(100)表面原子的原子弛豫、电子结构、磁性和自旋极化行为. L2₁和B2结构的Co₂MnAl(100)表面由于Co–Mn和Co–Al的成键差异, 使得不同原子分别发生不同程度的伸缩. 与块体相比, Co和Mn原子的自旋磁矩由于表面效应而明显增大, 电子结构计算显示L2₁结构块体中的带隙被表面态破坏, 表面效应使得两种结构的CoCo端面自旋极化率降低, 但MnAl端面并未受到显著影响, 呈现了较大的自旋极化, 预测其在隧道结中可能具有很好的应用潜力.     

Co2YSn(Y=Ti,Zr)电子结构和轨道磁性的第一性原理研究

基于密度泛函理论(DFT)采用第一性原理的全势能线性缀加平面波(FLAPW)的能带计算方法研究了强磁性Heusler合金Co2TiSn和Co2ZrSn的电子能带结构,在计算中考虑了自旋-轨道藕合(SOC)的修正.计算结果表明两种合金在费米面附近的能带结构是一个d-d电子杂化作用形成的能带.分析计算结果发现Co原子对磁矩有主要的贡献,两种Heusler合金的磁矩是由于Co原子3d eg的自旋劈裂形成的,3deg的自旋向下分量是合金的电子态密度(DOS)的主要来源.由能带计算得到Co2TiSn和Co2ZrSn的自旋磁矩分别为1.97μB和1.96μB,其中Co原子在上述两种合金中的自旋磁矩分别是1.01μB和1.02μB,轨道磁矩分别为0.041μB和0.051μB.     

四元Heusler合金VFeScP/Ag(100)异质结的结构、磁性以及电子性质

基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了四元Heusler合金VFeScP/Ag(100)异质结的ScP-Ag、VFe-Ag、FeFe-Ag、VV-Ag、ScSc-Ag和PP-Ag这6种原子端面的结构、原子磁性、态密度和自旋极化。结果表明,由于界面原子复杂的相互作用,界面原子层呈现不同程度不平整,从而可能加剧界面层的电子散射。与块体相比,界面原子的配位数变化引起的d电子局域性和磁直接交互的共同作用,导致了的界面原子复杂的磁行为。电子态密度研究发现,原来块体中的高自旋极化率已经被破坏。最大的自旋极化率出现在ScSc-Ag异质结构中,约为53%,预测在自旋阀中有一定的应用潜力。     

本征磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4电子结构的压力应变调控

由于MnBi2Te4电子结构具有对晶格常数的改变相当敏感的特性,本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对MnBi2Te4反铁磁块体的电子结构施加等体积应变调控.研究发现体系能带结构在材料等体积拉伸和压缩作用下变化灵敏,体系出现绝缘体-金属相变.特别地,当施加特定应变后导带和价带在Γ处出现交叉,体系呈零带隙状态.在此应...     

Heusler合金CO2CrGa(100)的表面结构、磁性和自旋极化

基于第一性原理计算,我们系统地呈现了三元合金Co2CrGa(100)表面的原子弛豫、磁性、电子结构以及表面原子极化行为.结果显示,由于Co-Ga和Co-Cr成键的差异,表面的Co和Cr原子分别向内层收缩和向外部真空层伸展.与块体相比较,表面Co和Cr原子的自旋磁矩由于局域性的提升而明显增大.在研究的Co2CrGa(100)不同原子端面中,可以观察到块体中的半金属带隙在CoCo和GaGa原子端面被大量的表面态所破坏,仅仅在CrGa和CrCr原子覆盖的端面,检测到100％的理想极化,预测其在隧道结中可能具有较佳的应用潜力.     

RE2O3 (RE = Lu, Y, Sc)的氧空位第一性原理计算研究

本研究选择三个电子结构类似的稀土倍半氧化物RE₂O₃(RE=Lu, Y,Sc),建立适当的模型通过第一性原理计算,研究氧空位对体系的电子结构的影响.本研究以密度泛函理论(DFT)为基础,利用PBE泛函加U值修正计算了纯稀土倍半氧化物的能带结构.计算结果表明三种基体材料RE₂O₃的能带结构相似.在引入氧空位后,其增加的缺陷能级数目不同,依次为:Sc₂O₃2O₃2O₃.     

Ti掺杂对高熵合金FeCrVMoTix(x=0-1)结构和力学性能的影响

采用第一性原理方法研究了Ti对高熵合金FeCrVMoTi_x结构、弹性和塑性的影响.分别用混合焓、原子尺寸差、价电子浓度、相对熵效应和结合能评价FeCrVMoTi_x结构的稳定性,研究发现BCC型的FeCrVMoTi_x在x=0.0-0.9范围内都是结构稳定的.另外,弹性和塑性的计算发现,块体模量随Ti的增加而线性减小.剪切模量和杨氏模量首先随x的增加而变大,然后达到最大值,最后随x的进一步增加而快速减小. Ti的掺杂有助于提高FeCrVMoTi_x的屈服强度和抗拉强度,其中FeCrVMoTi_0.57的拉伸性能最好.热力学的计算表明压强能够抑制FeCrVMoTi_0.57的体膨胀系数,并增强其德拜温度.     

Bi2Te3(111)和Al2O3(0001)衬底对Bi(111)双原子层的电子结构及拓扑性质的影响

晶体铋沿(111)面方向的双原子层及薄膜具有新奇的拓扑性质.在实验生长或者实际应用中,其必然与衬底接触.本文采用紧束缚近似方法与第一性原理计算研究了Bi双原子层及其与Bi₂Te₃和Al₂O₃衬底形成的异质结的电子结构.计算结果表明, Bi双层是具有0.2 eV的半导体.当其与具有拓扑表面态的Bi₂Te₃形成异质结时,两者电子态之间有很强的杂化,不利于Bi(111)双层拓扑电子态的观测.将其放在绝缘体Al₂O₃(0001)时,导带与价带与衬底电子态杂化较小,并且展现出巨大的Rashba自旋劈裂.这是由于衬底诱导Bi(111)双原子层中心反演对称性破缺和自旋-轨道耦合共同作用的结果.进一步采用紧束缚近似计算得到的结果发现,衬底Al₂O₃(0001)对Bi(111)双层的作用等效于一个约为0.5—0.6 V/?(1?=0.1 nm)的外电场.此外, Bi(111)双原子层与衬...     

Heusler合金Co2CrGa(1 0 0)的表面结构、磁性和自旋极化

基于第一性原理计算,我们系统地呈现了三元合金Co2CrGa (100)表面的原子弛豫、磁性、电子结构以及表面原子极化行为。结果显示,由于Co-Ga和Co-Cr成键的差异,表面的Co和Cr原子分别向内层收缩和向外部真空层伸展。与块体相比较,表面Co和Cr原子的自旋磁矩由于局域性的提升而明显增大。在研究的Co2CrGa(100)不同原子端面中,可以观察到块体中的半金属带隙在CoCo和GaGa原子端面被大量的表面态所破坏,仅仅在CrGa和CrCr原子覆盖的端面,检测到100%的理想极化,预测其在隧道结中可能具有较佳的应用潜力。