差分吸收光谱法同时测量SO_2,NO_2及颗粒物浓度的模拟

雾霾天气已经影响到了人们的日常生活,对雾霾成分进行测量非常重要,雾霾的主要构成成分为SO_2和NO_2及颗粒物。目前对气体及颗粒物浓度进行同时测量的研究还很少,用差分吸收光谱法(DOAS)对同时测量气体及颗粒污染物浓度进行了探索性研究。通过对多组不同配比的SO_2,NO_2及颗粒物组成成分的吸收光谱进行了模拟,由DOAS方法反演了各组分的浓度。模拟单一组分时,气体浓度从100变化至1 000ppm,SO_2浓度反演误差不大于0.17%,NO_2误差不大于0.64%,颗粒尺寸从100变化至500nm,浓度反演误差不大于2.08%。模拟气体多组分时,SO_2浓度与NO_2浓度比在1∶10到5∶1的范围内时,误差均较小,SO_2误差不超过8%,NO_2误差不超过5%,然SO_2与NO_2浓度之比大于10,NO_2的反演误差高于10%。模拟同时测量SO_2,NO_2及颗粒物浓度时,气体浓度的反演误差均在10%以内,而颗粒物浓度的反演误差对系统的信噪比依赖较大,当信噪比在40dB以上时,误差在10%以内,而信噪比低于30dB时,误差高于20%。通过上述研究结果表明,差分吸收光谱法能很好地同时测量多种气体及颗粒物浓度,用来测量分析雾霾成分。然测量环境气体吸收差异过大时,强吸收气体对弱吸收气体影响很大,信噪比较低时,颗粒浓度反演的误差也大为增加,需要更好的滤波及去噪方法。     

基于微型光纤光谱仪的DOAS系统对大气中NO2,SO2和O3的监测研究

提出了将基于微型光纤光谱仪的DOAS系统用于空气中NO2、O3和SO2的监测,并对系统的性能包括探测器的偏置、暗电流、噪声和线性以及光谱仪的的光谱分辨率和杂散光进行了测试.在2006年3月合肥郊区用该系统对NO2、O3和SO2进行了连续观测,测量结果与购买的商用仪器DOAS2000（美国热电公司）的测量结果具有很好的相关性.结果显示该系统灵敏、简单易操作、并具有高时间分辨率的优点,非常适用于NO2、O3和SO2的连续观测.     

内陆河道表层水体反射光谱的走航观测研究

现场水体光谱观测是水体光学性质、水色遥感反演建模等研究不可或缺的基础性工作之一.常规的倾斜观测方法受其较为严格的观测几何条件限制,需要依据船体位置、太阳方位等不断调整观测角度,特别是针对河道水体光谱观测时,还须考虑河道走向、岸线遮蔽物等情况,因此,只能设置若干站点进行离散样点的观测,难以在岸线环境较为复杂的河道水体开展...     

基于DOAS的低浓度SO_2在线监测技术研究

传统的差分吸收光谱(DOAS)算法对于短光程、低浓度的气体测量存在较大的误差。为了提高测量精度,将基于差分吸收光谱技术的浓度反演算法应用于烟气SO_2的在线监测中。在DOAS算法的基础上,设计了基于最小二乘法的SO_2浓度计算方法,同时为了节约测量成本,使用短光程和低精度光谱仪进行测量,对低浓度SO_2气体进行了光谱测量和浓度反演实验。实验结果表明,在低浓度0~10-6的量程内,测量值的绝对误差在2/106左右,相对误差在5%以内,测量结果较稳定。该算法在短光程下对低浓度的SO_2气体具有较高的测量精度,可以准确、快速地实现SO_2气体的在线测量。     

SO_2和NO_2在γ-Al_2O_3(110)表面吸附的第一性原理计算

采用基于平面波基组的Vienna Ab-initio Simulations Package (VASP)程序研究了SO_2和NO_2在γ-Al_2O_3(110)表面和羟基化γ-Al_2O_3(110)表面的吸附,获得了SO_2和NO_2吸附的不同构型和结构参数.对吸附能,电荷转移,差分电荷密度和投影态密度等进行分析和讨论.对比发现,在γ-Al_2O_3(110)表面SO_2的吸附能力强于NO_2.SO_2或NO_2在非羟基化γ-Al_2O_3(110)表面吸附时O原子的2p轨道和Al原子的3s3p轨道作用形成O-Al键,且SO_2吸附时键结强度高于NO_2.NO_2吸附时费米能级以下有部分反键态,削弱了与γ-Al_2O_3(110)表面相互作用.在羟基化γ-Al_2O_3(110)表面SO_2或NO_2的吸附能力会低于非羟基化表面,但是SO_2的吸附能力依旧强于NO_2.计算结果说明SO_2与γ-Al_2O_3(110)表面的相互作用强于NO_2.以上研究,将有助于理解SO_2和NO_2在γ-Al_2O_3的反应性,为进一步研究它们的非均相转化和在灰霾形成中的促进作用奠定基础.     

北京机动车限行期间苯和甲苯的DOAS测量

基于差分光学吸收光谱(DOAS)技术在北京机动车限行期间8月7日到28日对苯和甲苯进行连续监测,获取苯、甲苯的变化特征,分析交通排放苯、甲苯和车流量关系. 监测结果表明,整个交通管制期间,监测点苯与甲苯相关系数为0.8,且二者比值为0.43～0.50,充分证明苯系物具有同源性. 限车时段苯的浓度下降11.4%,甲苯下降12.8%,而车流量下降11.8%,因此苯和甲苯是北京机动车排放的主要来源.     

NO,NO_2超精细LMR谱的观测

采用内腔CO激光磁共振光谱方法和微机数据采样系统,观测到了NO,NO_2分子的超精细激光磁共振(LMR)谱,简述了测量原理,给出了实验结果。     

基于走航观测的长江口邻近海域悬浮颗粒物高频变化研究

基于2018年5月27日—31日长江口邻近海域的海洋科学综合调查,利用船载走航式表观光谱观测系统进行了定点及连续光谱测量,结合快速多参数水质仪和声学多普勒流速剖面仪同步观测结果,研究了悬浮颗粒物(SPM)的高频变化特征及其影响因素。研究结果表明,长江口邻近海域SPM浓度存在高频变化特征,且受潮汐作用影响显著。在退潮周期内,其浓度在定点站位内有明显的先上升后下降过程,且浓度高值与高流速相对应。断面走航观测显示,SPM在短时间内变化特征存在明显的空间差异。在水深较浅的区域中局地再悬浮过程的作用明显,且SPM浓度与流速之间有着良好的对应关系,而在水深较深、离岸较远的区域中SPM浓度的变化则可能与长江冲淡水过程相关。     

邯郸市大气NO_2浓度的测量与分析

NO2是大气污染的主要气体之一,其浓度的快速监测对相应地区环境改善具有重要的指导意义。本文以NO2浓度极低时的地面天顶光作为参考光谱,其它时刻天顶光作为样品光谱,利用差分吸收光谱(Differential Optical Absorption Spectroscopy,DOAS)法,对2014年2月5日邯郸市大气中NO2浓度及其变化进行了实时监测,并分析了浓度变化的原因。本文采用的NO2浓度监测方法具有实验搭建简单、耗费较低、精度较高等优点,具备较强的实用性。     

基于车载差分吸收光谱技术的唐山SO2和NOx污染分布及排放研究

二氧化硫(SO₂)和氮氧化物(NO_x)作为大气中重要的一次排放物,人为活动造成SO₂, NO_x的过度排放会对生态环境和人体健康产生巨大危害,2018年环境保护部就规定了“2+26”城市需要执行大气污染物的特别排放限值,如：燃煤锅炉排放限值规定的二氧化硫、氮氧化物均为200μg·m^-3,因此了解这些城市中SO₂和NO_x的分布与排放对大气污染防控管制具有重要意义。唐山市作为“2+26”城市中大气污染最为严重的重工业城市之一,近年来实施了多项大气污染防治措施,但空气质量问题仍然严峻。2021年2月26至3月1日,使用基于车载差分吸收光谱技术的移动污染气体监测系统对于唐山市区开展了走航观测实验,获取了走航路径上NO_x和SO₂的空间立体分布以及走航区域的排放通量。实验结果表明唐山市一环存在多处NO₂高值区域,均位于车辆较为集中的立交和路口处。工业园的走航中部分企业存在高NO     

机载成像差分吸收光谱技术测量区域NO2二维分布研究

本文主要介绍了一种快速测量区域大气痕量气体二维分布的方法——机载成像差分吸收光谱(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)技术. 该技术基于成像光谱仪, 利用DOAS算法, 对痕量气体大范围分布快速扫描成像, 可实现污染源扩散趋势的可视化观测, 应用于污染源定位、污染源排放率监测、污染物传输演化等研究. 文中详细介绍了研制的机载成像DOAS系统, 并利用该系统开展飞行实验, 快速获取了飞行轨迹上空的NO₂浓度分布. 实验中针对重点关注区域进行扫描测量, 成功获取了高分辨率的NO₂二维分布图, 分析了污染扩散趋势, 并结合风场数据, 估算污染点源的NO₂排放率为1570 kg/h.     

在SO42-/ZrO2上苯与丙烯的烷基化反应

制备了SO42 -/ZrO2 催化剂并采用X射线衍射、红外光谱仪测定、Py IR测定等技术对其进行了表征 .反应在自制高压流动床 (具有控温和冷凝 )装置上进行 ,原料以苯∶丙烯为 8∶1的比例配置于贮罐中 ,4 .0MPaN2 恒压 ,压入计量器后 ,用 8.0MPaN2 恒压 .反应后收集的液相产物由气相色谱 质谱 (GC MS)分析 ,产物分析在SE 5 4型毛细管色谱议上进行 .考察了苯与丙烯气相流动烷基化反应以及制备条件对催化活性的影响 ,结果表明 ,适当条件下制得的SO42 -/ZrO2 催化剂可用于合成异丙苯反应 ,并有高的丙烷转化率 (99.2 % )和高的异丙苯选择性(93.3% ) .     

利用链式反应同步氧化烟气中NO和SO2的研究

燃煤烟气中NO和SO2的氧化对于提高其脱除效率和改良脱除产物有重要意义。基于大气化学的研究成果,本文提出了利用链式反应同步氧化烟气中NO和SO2的设想。阐述了该方法的反应机理,数值实验研究了在烟气条件下该链式反应发生的可能性以及反应温度对NO和SO2氧化率的影响,提出了利用低成本的添加剂引发链式反应的方法,并分析了选择添加剂的原则。     

BaCeO3 钙钛矿型氧化物的储氮和抗硫性能研究

采用改进的溶胶 凝胶法制备了钙钛矿结构的BaCeO3 样品 ,在此基础上再用浸渍法制备了Pt/BaCeO3 、Rh/BaCeO3 、Pt Rh/BaCeO3 样品 ,并用机械混合γ Al2 O3 ,再浸渍贵金属的方法制备了Pt/BaCeO3 /γ Al2 O3 、Rh/BaCeO3 /γ Al2 O3 、Pt Rh/BaCeO3 /γ Al2 O3 样品 .储氮量 (NSC)结果表明 :对未加γ Al2 O3 的BaCeO3 来说 ,贵金属的加入反而使NSC减小 .加入贵金属催化剂的储氮量 (NSC)大小为 :Pt的最大 ,Rh的次之 ,Pt Rh的最小 .γ Al2 O3 的加入对BaCeO3 吸收NO和O2 没有影响 .而对于BaCeO3 /γ Al2 O3 样品 ,贵金属的加入使NSC值提高了 3倍以上 .讨论了贵金属加入到BaCeO3 /γ Al2 O3 样品中显著提高样品储氮能力的原因 .结合XRD结果表明 ,钙钛矿BaCeO3 相是Ba -Ce -O样品主要的NOx 储存活性中心 .NSC结果还表明 ,BaCeO3 和Pt/BaCeO3 催化剂在SO2 为≤ 0 .0 0 6 %时具有较好的抗硫性能 .而Pt/BaCeO3 /γ Al2 O3 催化剂不但具有较好的储氮能力而且具有更好的抗硫性能 .     

NO2 在第二电子吸收带的光解

运用单光子激光诱导荧光方法 ,研究了NO2 分子在第二吸收带的光解反应动力学 .首次报道了NO2(B2 B2 态 )光解初生态产物NO自由基的v″ =1,2的转动分布 .发现了NO自由基v″ =1的明显双模式分布 .进而提出了可能有两种竞争机理控制该反应     

基于车载多轴差分吸收光谱技术对城市NO2污染分布和排放评估研究

二氧化氮（NO₂）在大气光化学中发挥着重要作用,不仅参与了对流层臭氧（O₃）的催化生成,同时也能促进生成二次气溶胶。NO₂作为交通运输和工业过程中的重要排放产物,通常也被视为一种评估人为污染源排放的指示物,因此,开展城市NO₂分布与排放研究对于城市大气污染管控与治理具有重要意义。2018年1月和2月期间,基于车载多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）对衡水市区开展了4次走航观测实验,获取了衡水市区环城路上对流层NO₂垂直柱浓度（VCD）的空间分布,其浓度范围为0.89×1015~56.33×1015 molecule·cm-2,均值在22.42×1015~30.20×1015 molecule·cm-2。观测结果表明衡水市NO₂污染源主要分布在城外东南方向的工业聚集区,以及市区环城路东部的立交桥路段;而城市西部和北部则较为干净,当风场来自该区域会对污染源区起到一定的清洁作用,可使源区NO₂浓度降低20%以上。航测期间进行了站点对比观测,综合两者的观测结果评估了衡水市东部污染区域的相对贡献,其NO₂含量比西部洁净区域高出了30.1%~61.9%、贡献值高7.89×1015~13.32×1015 molecule·cm-2。将NO₂城市分布与WRF模式模拟的气象数据相结合,可计算出目标区域的NO₂本地排放通量为0.86×1024 molecule·s-1,该结果相对较低,一方面说明衡水市区相对于其他研究区域,其NO₂污染源并非在集中在市区内部;另一方面是因为本次实验研究区域的面积仅有50 km2,远小于其他研究的城市区域范围。对于实验测得的衡水市区输出总通量,其中96.16%来源于外部传输,3.84%为本地排放造成,进一步证明了衡水市NO₂主要污染源位于城外。通过实验期间衡水市区的后向轨迹气团与OMI卫星的NO₂平均结果可看出,衡水市除城市东部和东南部的本地污染源外,也受到了北部的保定、廊坊和西北部的石家庄等地的污染传输影响。总体来看,车载多轴差分吸收光谱技术对于城市NO₂等污染气体的源区确认、污染贡献评估和排放通量计算方面有较出色的应用前景。     

Magneto-electrogyration in cubic Sr(NO3)2, Ba(NO3)2, and Pb(NO3)2

The simultaneous application of electric and magnetic fields on single crystals of Sr-, Ba-and Pb-dinitrate yields an additional term to the pure electrogyration and Faraday effect. The symmetric part of the fourth-rank tensor of this magneto-electrogyration has been completely determined with the aid of a high-resolution computer-aided polarimetric device. In Pb(NO₃)₂ a maximum magneto-electrogyration of about 10% of the magnitude of electrogyration is observed when a magnetic field of 1000 kA/m (1.2 Tesla) is applied along [111]. The effects in Sr(NO₃)₂ and Ba(NO₃)₂ are much smaller. Index of refraction, electrogyration, Faraday effect, and the new magneto-electrogyration obey the same sequence: Pb(NO₃)₂ > Ba(NO₃)₂ > Sr(NO₃)₂.