瞬态吸收光谱茜素超快动力学研究

激发态质子转移是光物理学、光化学和光生物过程中最基本的化学反应之一.激发态分子内质子转移(excited-state intramolecular proton transfer,ESIPT)通常是指有机分子受到激发,到达激发态后,质子在激发态势能面上从质子供体基团转移到质子受体基团并形成含有分子内氢键多元环的过程,一...     

VUV超短脉冲的产生及其在超快动力学中的应用

真空紫外超短脉冲激光具有波长短、单光子能量高、脉宽小等特点,在飞秒化学以及超快动力学等方面具有相当广泛的应用前景.由于直接利用受激辐射获得真空紫外超短脉冲是相当困难,因此利用非线性频率转换技术,超短脉冲与惰性气体相互作用,将红外、可见或紫外光波段的超短脉冲转换到真空紫外波段是目前获得紫外超短脉冲最快捷有效的方式.围绕真空紫外超短脉冲的产生及其在超短动力学中应用展开,介绍了产生真空紫外超短脉冲的高斯谐波、空心光纤四波混频和光丝四波混频的方法,对其优缺点作了评述,并对真空紫外超短脉冲激光在超快动力学过程中的应用进行了简单的总结.     

假根羽藻外周天线三聚体超快荧光动力学研究

通过对稳态、瞬态吸收谱以及瞬态荧光发射谱的测量分析得出：在三聚体内存在以下六个特征叶绿素分子Chl b628、Chl b646、Chl b654,657652、Chl a666664、Chl a677,680674、Chl a683682(下标为吸收峰,上标为发射峰).在波长为655 nm、666 nm、680 nm、683 nm时分别采用时间相干单光子技术(TCSPC)记录其荧光动力学谱.根据荧光产生的物理学机制,对这些荧光动力学谱的分析采用的是分子同时接受能量与耗散能量的指数模型,得出在离体的外周天线三聚体内,Chl b654,657652、Chl a666664、Chl a677,680674和Chla683682分子在接受Chlb628分子的传能时,大部分经过了Chlb646分子,传能时间发生在97~157ps的时间间隔内,可见Chlb646分子在外周天线三聚体中是连接Chlb和Chla传能的主要分子;Chl b654,657652…→Chl a666664…→Chl a677,680674…→Chl a683682分子依次传能的时间在10 ps左右,这种传递过程可归结为是处于激发态分子首先经过内转换后再将能量以Frster共振机制的形式传给了其它分子;大量小于1 ps 的传能过程是叶绿素分子之间以激子共振的方式进行直接传能;Chl b654,657652、Chl a666664、Chl a677,680674和Chl a683682分子以时间常量分别为1.44 ns, 1.43 ns, 636 ps, 713 ps发射荧光回到基态.     

半导体光放大器亚皮秒量级超快动态特性的研究

通过考虑脉冲频谱的增益色散，提出了一个分析亚皮秒光脉冲在半导体光放大器(SOA)中传输的新思路.分别对超快光脉冲在时域和频域内进行离散化，建立了一个更为合理的传输数值模型.基于该模型，观察到了脉冲频谱的明显漂移，并探讨了漂移量与脉冲载波波长、脉冲能量、脉冲宽度、SOA长度和注入电流等外部条件之间的关系，从理论上解释了文献没有证实的实验结果.同时，基于交叉增益调制原理，利用双光束结构，描述了载流子加热、光谱烧孔效应和双光子吸收等非线性效应引起的增益压缩.理论分析的结果为改善SOA的动态特性提供了指导. 关键词： 半导体光放大器 超快非线性效应 增益色散性     

半导体超晶格和微结构

本文结合国家科学基金重大项目“半导体超晶格和微结构”的一部分研究工作（超晶格材料的生长技术，量子阶，超晶格的光学声子模，能带类型和超晶格类型的双重转变，隧穿的研究，光调制反射谱的机理），对有关的基础知识和所取得的成果作扼要的介绍。     

“超快光学”专题征稿

征稿范围:包括但不限于阿秒物理、超快成像、超快光谱、超快诊断、材料超快动力学、原子分子超快动力学、超快太赫兹光子学等研究领域。时间安排:全文投稿截止时间为2021年5月30日;专题出版时间:2021年第8期。     

“超快光学”专题征稿

征稿范围:包括但不限于阿秒物理、超快成像、超快光谱、超快诊断、材料超快动力学、原子分子超快动力学、超快太赫兹光子学等研究领域。时间安排:全文投稿截止时间为2021年5月30日;专题出版时间:2021年第8期。     

表观遗传修饰核酸碱基的超快激发态动力学研究

核酸碱基的表观遗传修饰是生命体实现表观遗传功能的重要组成部分,可以直接参与调控细胞分化、基因表达等重要的生理过程。然而,核酸碱基的光稳定性会受表观遗传修饰的影响,相应的碱基可能成为紫外线诱导皮肤癌产生的重要突变位点。因此,研究表观遗传修饰对核酸碱基的光物理与光化学性质的影响具有十分重要的意义。本文综述了近年来本课题组利用超快时间光谱技术结合高精度的量子化学理论计算对一系列表观遗传修饰的核酸碱基激发态动力学性质的研究。研究表明,表观遗传修饰对碱基激发态性质的影响主要分为三个方面：显著增长ππ^∗1态的寿命、引入分子内电荷转移态、有效促进单重态到三重态系间窜跃。     

光系统ⅡChl分子能量传递超快光谱动力学

利用ICCD飞秒扫描成象和飞秒时间分辨光谱装置实验研究了高等植物捕光天线LHCⅡ三聚体和PSⅡ颗粒复合物的超快光谱动力学,经过吸收光谱和发射光谱分析,确定在LHCⅡ三聚体中至少存在7种Chl分子光谱特性,分别是Chlb658.7653/656、Chla665.2662.0、Chla/b671.1670/671、Chla677.1675.0、Chla682.9680/681、Chla689.1685.0和Chla695.6695.0.采用光强1013光子/cm2/脉冲激励浓度为30μg/mL的捕光天线LHCⅡ三聚体,在650nm到705nm谱段逐点探测分析处理,产生了2组短寿命组分210fs、520fs和5.2ps、36.7ps及2个长寿命组分1.8ns、2ns.最快的3个寿命210fs、520fs和5.2ps反映了三聚体Chlb分子向Chla分子的激发能传递过程;寿命36.7ps反映了Chla分子向相邻单体Chla分子的激发能传递过程;最长的2个寿命1.8ns和2ns是在三聚体中Chla分子通过中间体Chla分子辐射荧光,分别跃迁回基态的过程.获得的6个寿命组分有把激发能传递时间与Chla/b分子发射光谱相结合的特点.经拟合处理解析PSⅡ颗粒复合物光谱,得到3个组分谱,其峰值分别为686.8nm、692.2nm和694.9nm,与LHCⅡ比较分析,说明天然构型的PSⅡ有很强的吸收光能和有效传递光能的本领.     

光系统ⅡChl分子能量传递超快光谱动力学

利用ICCD飞秒扫描成象和飞秒时间分辨光谱装置实验研究了高等植物捕光天线LHCⅡ三聚体和PSⅡ颗粒复合物的超快光谱动力学,经过吸收光谱和发射光谱分析,确定在LHCⅡ三聚体中至少存在7种Chl分子光谱特性,分别是Chlb_653/656^658.7、Chla_662.0^665.2、Chla/b_670/671^677.1、Chla_675.0^677.1、Chla_680/681^682.9、Chla_685.0^689.1和Chla_695.0^695.6.采用光强1013光子/cm²/脉冲激励浓度为30μg/mL的捕光天线LHCⅡ三聚体,在650nm到705nm谱段逐点探测分析处理,产生了2组短寿命组分210fs、520fs和5.2ps、36.7ps及2个长寿命组分1.8ns、2ns.最快的3个寿命210fs、520fs和5.2ps反映了三聚体Chlb分子向Chla分子的激发能传递过程;寿命36.7ps反映了Chla分子向相邻单体Chla分子的激发能传递过程;最长的2个寿命1.8ns和2ns是在三聚体中Chla分子通过中间体Chla分子辐射荧光,分别跃迁回基态的过程.获得的6个寿命组分有把激发能传递时间与Chla/b分子发射光谱相结合的特点.经拟合处理解析PSⅡ颗粒复合物光谱,得到3个组分谱,其峰值分别为686.8nm、692.2nm和694.9nm,与LHCⅡ比较分析,说明天然构型的PSⅡ有很强的吸收光能和有效传递光能的本领.     

飞秒激光脉冲作用下氧化镁的烧蚀及其超快动力学过程

研究了双面抛光氧化镁单晶（111）表面800 nm飞秒激光单脉冲烧蚀阈值和激光脉宽的依赖关系.利用泵浦-探针技术,测量不同能量和脉宽作用下飞秒激光烧蚀的时间分辨反射率的演化.通过扫描电镜观察其烧蚀形貌,发现大量的沿氧化镁［100］晶向开裂的裂纹.讨论了表面裂纹的形成机理,并解释了飞秒激光烧蚀氧化镁的超快动力学过程.     

CdTe/CdS核壳结构量子点超快载流子动力学

在水相合成CdTe以及CdTe/CdS核壳结构量子点基础上, 利用基于抽运-探测技术的瞬态差分透射技术研究了CdTe量子点以及不同CdS壳层厚度的CdTe/CdS量子点的最低激子能态的超快激发与弛豫动力学. 研究表明:相比于CdTe,CdTe/CdS量子点的电子空穴由于空间分离,其所需的激发时间要长于电子空穴空间重叠态所需要的激发时间.随着壳层厚度的增加, 量子点表面的钝化有效地减少了表面态相关弛豫机理,并延长相对应的弛豫时间.     

锐钛矿和金红石二氧化钛中光生载流子的超快动力学：电声相互作用研究

本文结合玻尔兹曼输运方程和电声散射速率计算研究锐钛矿和金红石二氧化钛中光生载流子的超快动力学过程. 其中,动力学模拟所需的结构参数均通过第一性原理计算获得. 结果表明,由于存在强Fr?hlich型电声耦合,纵光学声子模对两个晶相的能量弛豫过程均有十分显著的影响,但是两个晶相的弛豫机理却表现出明显的差异. 对于单条导带内的弛豫过程,锐钛矿和金红石的能量弛豫时间分别为24.0 fs和11.8 fs,前者约为后者的二倍. 这一差异来源于两个晶相中不同的电子扩散分布以及不同的声学模散射贡献. 对于涉及多条导带的弛豫过程,预测的锐钛矿和金红石的总体弛豫时间分别为47 fs和57 fs,其相对大小与单条导带的情况相反. 分析表明金红石相弛豫较慢是因为存在多个速率控制步骤. 这些发现为调控电子动力学以及设计高效的二氧化钛器件提供了有价值的信息.     

四维超快电子衍射及显微成像：机遇与挑战

随着近年来超快电子衍射和电子显微镜的发展,一个崭新的结构动力学时代即将到来,这对中国和世界都是一个令人激动的时刻,同时也意味着巨大的机遇。本文将介绍该项新技术的最新进展,以及从物理、化学到生物方面的最新突破。各种机遇和挑战也将会在报告中提到。     

用超快电子衍射技术研究Al薄膜的超快动力学行为

超快电子衍射（UED）技术因其同时具有亚皮秒的时间分辨和亚毫埃的空间分辨能力,成为研究物质瞬态结构变化,特别是研究晶格材料超快动力学的有力工具.应用国内首台自行研制的UED系统,我们实时测量了超快激光脉冲激发下,20 nm金属Al多晶薄膜产生的相干声子和晶格热运动.实验结果显示,在晶格热运动加剧的同时,热应力的作用使晶格产生了相干振荡,并最终膨胀达到新的平衡位置.实验中测得的振荡周期以及晶格上升的温度与理论计算的结果符合较好,展示了UED技术在超快晶格动力学研究方面的广阔应用前景 关键词： 超快电子衍射 相干声子 晶格热运动     

阿秒脉冲的发展及其在原子分子超快动力学中的应用

在过去20年里,激光技术的发展使阿秒科学成为一个新的研究领域,可为量子少体超快演化过程的研究提供新视角.当前实验室中制备的阿秒脉冲以孤立脉冲或脉冲串的形式被广泛应用于实验研究中,其超快变化的光场允许人们操控和跟踪电子在原子尺度的运动,实现对亚飞秒时间尺度电子动力学的实时追踪.本综述聚焦于阿秒科学的重要组成部分,即原子分子超快动力学研究的进展.首先介绍阿秒脉冲的产生和发展,主要包括高次谐波原理和孤立阿秒脉冲分离方法;然后系统地介绍阿秒脉冲在原子分子超快动力学研究中的应用,包括光电离时间延迟、阿秒电荷迁移和非绝热分子动力学等方面;最后对阿秒脉冲在原子分子超快动力学研究中的应用进行总结和展望.     

分子超快动力学研究的重要进展

实时跟踪能量和电荷在分子体系内的转移,观察化学键的生成和断裂过程,追踪分子结构的重新排列和化学反应一直是物理学家和化学家的梦想。当飞秒激光脉冲出现后,使得科学家的梦想得以实现。随之而诞生的分子超快动力学是分子反应动力学研究领域的热点和焦点之一,也在光物理、光化学、光生物学的研究中占据重要地位。     

dc-ac驱动的半导体超晶格相干带内动力学非微扰方案

在非微扰方案下，通过对由静电场和含时电场驱动的光洙发半导体超晶格的带内相干动力学的数值研究，我们发现ＴＨｚ发射的模的时间积分信号可用来观察动力学局域化和光助传导。     

SrCoO2.5材料的超快应变动力学

光激发引起的物质晶格结构的动态变化是一个复杂的超快动力学过程.本文利用Thomsen模型与超快X射线衍射模拟相结合,研究了SrCoO2.5晶格中应力产生和传播的过程,发现不同厚度的SrCoO2.5样品在受激光照射加热后,其衍射峰会出现连续位移或分裂的现象,当样品厚度增大时,其受到激光的激发会较薄样品更不均匀,因此厚样品...