超声-光催化降解水中有机污染物

超声-光催化是一项近年发展起来的废水处理的新型高级氧化技术。该技术利用超声的空化效应、自由基效应以及机械效应强化光催化的催化效能,实现超声和光催化对水中有机污染物的协同降解。本文从水中有机污染物的超声-光催化降解机理、降解动力学、影响因素（光催化剂类型和投加量、超声频率和强度、溶液pH值、温度、反应物初始浓度、溶解性气体和离子强度）和反应器类型（悬浮型、固定床型）4个方面介绍了相关研究进展,提出了目前存在的主要问题,并展望了超声-光催化降解水中有机污染物的发展方向。     

基于尖晶石型铁氧体的高级氧化技术在有机废水处理中的应用

随着我国经济的快速发展和城市化进程的加快,自然水体中的有机污染问题愈加严重。基于自由基反应的高级氧化技术(AOPs)可以高效去除水环境中残留的难生物降解的有机污染物,在催化剂的作用下,高级氧化过程方能有效生成强氧化性的自由基来降解有机污染物。尖晶石型铁氧体(MFe₂O₄(M=Zn, Ni, Co, Cu, Mn))被广泛用作高级氧化过程中驱动自由基生成的催化剂,同时强磁性及高稳定性保证其容易在外加磁场的作用下实现回收和再利用。本文主要综述了基于尖晶石型铁氧体的非均相类芬顿技术、光催化技术及过硫酸盐高级氧化技术在有机废水处理方面的研究进展,着重介绍了不同铁氧体磁性纳米材料在上述3种高级氧化技术中催化降解水体中有机污染物的作用机制以及催化性能增强的途径;最后指出尖晶石型铁氧体在高级氧化技术应用中存在的一些问题,并对其后续研究方向进行展望。     

用于降解印染废水中有机污染物的光催化剂的研究进展

纺织工业印染废水的大量排放是造成水体污染物增多的主要因素之一,对人体健康和生态环境的良性循环造成严重威胁。目前,采用的物理吸附法、化学氧化法以及生物分解法等废水处理技术成本高昂、治污不彻底且容易产生二次污染,加快研发经济高效的处理技术对降低水资源消耗、保护环境意义重大。光催化降解法是催化剂受光辐照后在反应体系中产生活性自由基,自由基进一步与有机污染物反应,使其完全降解。由于该方法经济高效,不易造成二次污染,符合绿色环保的发展要求,已成为污染物降解的研究热点。本文主要综述了近10年光催化技术在降解有机污染物领域的具体方法与研究进展,指出无机半导体、金属有机框架和有机小分子材料作为光催化剂存在的弊端,而多孔共轭聚合物兼具优异的光催化降解和吸附性能,具有很好的发展前景。     

难降解有机废水的催化氧化法处理

催化氧化法可通过多种途径来加强传统的化学法处理效果，目前已成为难降解有机废水处理的一项重要新技术。本文介绍了光催化氧化法、均相氧化法、多相氧化法(包括电催化氧化法)以及超临界水氧化技术的国内外研究现状及特点，并对其在有机废水中的应用情况和发展前景作了扼要评述。     

光催化耦合微生物同步降解污染物

由于水体中新兴污染物不断增多,如何运用新型处理技术来弥补传统污水处理方法的缺陷已成为当前的研究热点。光催化耦合微生物同步降解污染物(ICPB)在保留生物法处理废水优点的同时,耦合了光催化高效、迅速的特性,可实现对多种污染物质的有效降解,节约了能源和成本,成为水体污染物有效去除的一个重要研究方向。ICPB体系主要由多孔载体、光催化材料及生物膜构成;其主要的工作原理是通过光激发载体上的光催化材料,将水体中难生物降解的污染物转化为可生物降解的物质,同时在载体内部微生物的代谢作用下,将这些污染物的中间降解产物继续矿化。本文根据光催化耦合微生物同步降解污染物体系中的关键构成,归纳总结了载体种类、光催化材料和负载生物的研究进展,探讨了该方法在去除水体污染物中的实际应用,并展望了其将来发展的方向和趋势。     

宽带隙p区金属氧化物/氢氧化物对苯的光催化降解(英文)

苯具有高毒性和致病性,是空气中常见的一种挥发性有机污染物,对健康和环境危害大.以TiO2为代表的半导体光催化氧化技术是一种理想的环境治理技术,已广泛应用于一般室内挥发性有机物(VOCs)的去除.然而在处理苯等难降解有机污染物时,由于在催化剂表面生成难被降解的聚合物中间产物,往往导致TiO2光催化剂的失活.开发可在常温下使用的降解苯系污染物的高效光催化剂对于推广光催化技术在苯污染治理中的应用具有重大的意义.最近我们研究所开发出一系列宽带隙p区金属氧化物/氢氧化物光催化剂,它们对苯系污染物的光催化降解显示出很好的活性和稳定性,是一类极具应用前景的降解苯系污染物的新型光催化剂.在这篇文章中,我们总结这类宽带隙p区金属氧化物/氢氧化物光催化剂的制备及其光催化降解苯的活性,对其不同于TiO2的光催化机理,及其结构和光催化性能之间的关系进行初步的探讨.     

超声-光催化降解有机污染物的研究进展

超声-光催化联合技术是近年来废水处理的新型高级氧化技术。该技术主要利用超声波和光催化降解联合产生的协同效应来提高有机污染物的降解效率。本文主要就目前国内外超声-光催化降解有机物的降解机理、影响因素(光催化剂的性能及投加量、超声频率、超声强度及声功率、pH、温度、离子强度、污染物的浓度、溶解气体和其它添加物)以及在废水处理方面的应用等方面进行了综述,并介绍了超声-光催化技术存在的主要问题,最后展望了该技术的发展前景。     

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)与Bi系复合光催化材料的制备及在环境中的应用

半导体光催化技术可应用于环境中污染物的降解、转化和矿化以及太阳能的转换,是解决环境污染和能源短缺问题的一条有效途径。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)与Bi系化合物复合材料因具有优异的光催化性能成为新型光催化材料的研究热点。本文论述了目前g-C_3N_4的主要制备方法,g-C_3N_4与Bi系复合材料的种类及其制备过程;同时围绕g-C_3N_4和Bi系复合催化材料在环境净化中的应用,包括对水体中污染物的降解及去除、光致细菌失活和光致水解产氢等,综述了国内外近年来的重要研究进展;以去除水环境中有机污染物为例,详细阐述了水体中有机污染物的光催化降解机理。最后,对g-C_3N_4与Bi系复合光催化材料的开发和应用前景进行了展望。     

钯基氧还原反应电极的构筑及其在水处理领域的研究进展

发展氧气还原反应(ORR)的二电子高效电催化剂一直是燃料电池领域的研究热点,但针对具有二电子还原特征且可应用于水处理领域电极材料的研究还处在起步阶段。本综述介绍了近年来二电子还原特征的贵金属电极材料及其在电催化处理水中污染物的研究进展。在Fe~(2+)存在下,Pd基电极材料催化氧气还原合成H_2O_2,间接催化氧化水中有机污染物,实现有机物的矿化降解和水质的净化;Pd基电极催化还原水中有机污染物、无机盐等,将其转化为低毒性、易处理产物并彻底去除;Pd基催化电极的高效电子传导性能增强了水中重金属离子的氧化/还原转化,实现重金属去除。本综述展望了纳米电极材料在水处理应用的机遇与发展方向。     

高分子聚合物基碳纳米膜的电催化降解污水性能及机理

目前的电催化高级氧化技术普遍使用平板电极,因为传质受阻在降解污染物方面具有降解不彻底的缺点,限制了其在电催化降解污染物的应用.多孔碳纳米膜作为一种新型电极,因其较大的比表面积,提供较多反应活性位点,可以有效地改善传质效率,从而克服此传统技术的缺点,在近年来得到广泛应用.本文首先综述了使用高分子聚合物制备碳纳米膜的方法,主要包括静电纺丝技术(EST)、化学气相沉积法(CVD)和模板法,分别介绍了每种技术的原理和操作方法,并展示每种方法的实际应用的实例.其中静电纺丝技术具有可以制备取向碳纳米纤维并有助于碳纳米纤维改性的优点.其次总结了碳膜电催化降解含抗生素、染料分子和其他有机物的污水的研究进展,对不同条件下电催化降解有机物的效果进行综述,大部分研究均通过在碳纳米膜上添加金属、金属氧化物和金属有机框架(MOF)来使电极的性能得到优化.最后阐述了电化学高级氧化的机理、电极效应及主要的检测自由基的方法,分别从直接氧化和间接氧化两个方面介绍了电化学高级氧化的机理,并通过公式进行具体论证;列举了电催化过程中可能产生的电极效应对有机物降解的影响;检测自由基的方法主要总结了淬灭法和探针法,并阐述了其原理...     

TiO2光催化降解苯和甲苯的动力学研究

利用溶胶-凝胶法制备了粒径约为13nm、晶型为锐钛矿相和金红石相混晶的TiO2光催化剂,并利用此催化剂对挥发性有机污染物苯和甲苯进行了光催化降解研究,对不同的催化剂用量、光源、污染物的初始浓度以及氧气对光催化反应速率的影响进行了研究。结果表明,光催化降解甲苯和苯的反应均符合假一级动力学方程,光强与光催化降解甲苯的反应的速率常数之间呈指数关系,光波长对光催化降解苯的影响也很显著;随着甲苯和苯初始浓度的增加,光催化反应速率常数降低;氧气加快了光催化降解甲苯和苯的速率;对于光催化降解初始浓度为37.6μmol/L的甲苯而言,催化剂的最佳使用量为0.30g,对于光催化降解初始浓度为9.0μmol/L的苯来说,催化剂的最佳用量为0.10g。     

超声技术处理水中有机污染物

超声技术在处理水中有机污染物的应用近年来受到越来越多的关注.与常规处理方法相比,超声处理高效省时.超声技术对众多难处理有机污染物的降解是有效的.本文介绍了超声降解有机污染物原理、影响因素和各种方法,主要包括单独使用超声处理和超声与生物催化剂、化学氧化、吸附等其它技术的联用,综述了近年来利用超声技术处理水中有机污染物的研究进展,对存在问题和发展趋势提出了见解.     

纳米SiC基光催化剂研究进展

工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等, 其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料、从水中制氢、降解污染物等优点,从而在解决能源危机的同时避免环境污染,因此被认为是解决这些问题的最有潜力的技术之一。在各种光催化剂中,碳化硅(SiC)由于其优良的电学性能和光电化学性质,在光催化、光电催化、电催化等领域具有广阔的应用前景。本文首先系统地阐述了各种SiC的合成方法,具体包括模板生长法、溶胶凝胶法、有机前驱物热解法、溶剂热合成法、电弧放电法,碳热还原法和静电纺丝等方法。然后详细地总结了提升SiC光催化活性的各种改性策略,如元素掺杂、构建Z型(S型)体系、负载助催化剂、可见光敏化、构建半导体异质结、负载炭材料、构建纳米结构等。最后重点论述了半导体的光催化机理以及SiC复合物在光催化产氢、污染物降解和CO₂还原等领域的应用研究进展,并提出了前景展望。     

具有可见光增强芬顿活性的Ⅱ型2D/2D Cu_2ZnSnS_4/Bi_2WO_6异质结（英文）

高级氧化工艺(AOPs)是一种处理有机污染物的极具吸引力的技术.大量的前期研究工作集中在通过芬顿反应(Fenton)降解有机污染物.然而,芬顿反应需要在酸性条件下进行,必须在其过程中进行预处理.同时,反应后产生的含铁污泥需要进一步处理以满足排放要求,从而限制了芬顿反应的发展.作为另一种AOPs,光催化技术因反应条件温和、操作简单和选择性好等优点受到广泛关注.研究表明,各种铁基和铜半导体光催化材料形成光-芬顿(Photo-Fenton)系统,可有效解决芬顿反应中高价金属离子/低价金属离子的循环问题.为了充分利用芬顿氧化技术和光催化氧化技术在降解有机污染物方面的各自优势,构建具有宽太阳光谱响应的新型光芬顿催化剂具有重要意义.由于其独特的层状结构和优越的有机物光催化性能, Bi_2WO_6作为结构最为简单的钙钛矿型层状氧化物,其禁带宽度为2.6–2.8 eV,可响应可见光,已成研究最多的光催化材料之一.研究表明,将Bi_2WO_6与合适的助催化剂耦合以构建异质结是提高光生载流子分离效率、拓宽Bi_2WO_6可见光响应范围的一种有效策略.在众多的窄带隙半导体助催化材料中,Cu_2ZnSnS_4作为一种p-型窄带隙半导体,可以响应可见光甚至近红外光.近年来,已经广泛报道了Cu2ZnSnS4可以作为与其他半导体光催化剂进行结合以提高光催化活性的有效助催化剂.在本文中,新型Cu_2ZnSnS_4/Bi_2WO_6(CZTS/BWO)异质结构通过简单的二次溶剂热法构建.异质结的成功形成得到了一系列表征方法的证实,比如XPS和HR-TEM.光催化活性结果表明,制备的CZTS/BWO异质结对有机污染物的降解具有优异的光催化性能,特别是当CZTS相对于异质结中BWO的质量分数为2%时.此外,加入过氧化氢(H_2O_2)可进一步提高染料和抗生素的降解效率.增强的光催化和光芬顿降解性能主要是由于BWO的引入,其提供了更多的活性位点,扩展了太阳光谱响应范围并加速了Cu(Ⅱ)/Cu(Ⅰ)的循环.催化剂的催化活性在经过四次循环实验后并没有显著降低.最终我们合理假设了光催化和光-芬顿催化机理.本项研究可为设计新型光-芬顿催化剂提供新的视角,即共同利用光催化活性和芬顿活性进行废水中残留有机物的净化.     

多金属氧酸盐光催化降解有机污染物研究进展

光催化作为一种高级氧化技术在有机污染物的降解方面得到广泛研究。本文概述了多金属氧酸盐光催化降解有机卤化物、染料、农药等有机污染物的研究进展,介绍了多金属氧酸盐与半导体氧化物、层状双氢氧化物、分子筛与介孔材料、离子交换树脂形成的复合材料,以及与半导体氧化物、聚乙烯醇等形成的复合膜材料的相关研究。     

(羟基)氧化铁催化降解有机污染物的半导体反应学说初论

以(羟基)氧化铁为催化剂催化氧化降解有机污染物已经得到了广泛研究,但由于反应体系的多样性及复杂性,导致其反应机理一直存在争议,主要集中于铁氧化物半导体反应机制的存在与否。本文在总结前人工作的基础上,以不同的氧化铁催化氧化反应体系为线索,结合笔者小组的研究结果,对近年来(羟基)氧化铁催化氧化有机污染物机理的研究进展做进一步的概述和讨论,对(羟基)氧化铁催化氧化降解有机污染物中半导体反应机制的存在做了进一步的明确。     

共价有机框架材料在光催化领域中的应用

共价有机框架(COFs)材料是有机构筑基元通过共价键连接而形成的晶态有机多孔材料. COFs具有孔道结构规整、 及比表面积高等特点, 被广泛地应用于气体储存与分离、 催化、 传感、 储能及光电转化等领域. 将具有可调吸光能力的有机构筑基元引入到COFs中, 可使其展现出强大的光催化潜力. 近年来, COFs在光催化领域中发展迅猛. 本文总结了COFs在光催化产氢、 光催化二氧化碳还原、 光催化有机反应以及光催化污染物降解等方面的研究进展, 并展望了其在光催化领域的应用前景.     

有毒难降解有机污染物的光催化降解

有毒难降解有机污染物的光催化降解在原理、过程和效率等方面仍然存在着巨大的挑战,特别是光催化剂的构效关系、可见光的利用、分子氧的活化和污染物分子矿化分解的机理仍然是今后的研究热点.本文就近年来在半导体光催化和负载型铁离子光催化降解有毒有机污染物的两个重要方面的研究进展进行了评述.     

光热协同效应在催化反应中的应用研究进展

近几年,随着催化研究的逐渐深入,将两种或多种手段耦合,能够明显地改善催化性能,其中光热协同催化是当前新型催化技术研究的焦点.我们介绍了光热协同催化在能源合成领域的应用,尤其在光热催化CO_2转化、污染物降解、制氢和费托合成等反应.研究结果表明,两者的有效结合可以超越单独热催化或光催化所能达到的效果,在某些反应中能够明显提高产物的收率,改善目标产物的选择性以及降低反应的温度.最后还展望了光热协同催化发展的前景,以及目前仍然面临反应机理尚不明确和合适催化剂的筛选等问题.     

基于钨(钼)酸铋半导体复合材料的合成及其在光催化降解中的应用

由于全球的工农业的迅速发展,水污染已成为人类所面临的最大危机。基于半导体光催化法是治理水污染的绿色技术之一,能够有效地降解和去除水中的污染物。在众多光催化材料中,金属氧化物半导体由于其具有低毒性、高稳定性和对水溶液中化学腐蚀的较高的抵抗力等优点,而被科学家们广泛地研究和应用。其中,三元组分的金属氧化物因其具有较窄的禁带宽度和可见光响应性质,在光催化降解领域上的能力已经超过其他的金属化合物。本文系统地介绍了两种典型的三元金属氧化物——钨酸铋和钼酸铋,围绕着基于钨酸铋和钼酸铋的复合型催化剂的制备和在光催化降解废水处理领域中的应用以及发展进行了综述,提出了目前关于钨酸铋和钼酸铋的复合材料的设计、机理研究和改性修饰方法中的所存在的主要问题,并对未来的发展趋势进行了展望。