四氟化碳分子电离解离过程中的异构化动力学

采用离子动量成像谱仪研究了能量为1.0 ke V的电子束碰撞条件下CF₄分子的解离动力学.实验上,对解离离子的三维动量进行了成像测量,通过离子飞行时间关联谱识别了CF₄²⁺异构化生成F₂⁺分子的两个通道:F₂⁺+CF₂⁺与CF⁺+F₂⁺+F,得到了两个通道的离子动能及动能释放分布.对于其中的三体解离通道,我们进一步采用Dalitz图与Newton图等三体动力学分析方法对解离碎片的动量关联进行了分析.该通道以两个带电离子的背对背出射为主,中性的F原子作为旁观者只得到极小的反冲动量.     

甲烷分子电子碰撞电离和解离的实验研究

本文利用反应显微成像技术(reaction microscope)研究了54 eV电子入射甲烷分子导致的电离解离过程,详细分析了电离解离产生的CH⁺₂,CH⁺,C⁺离子碎片的动能分布情况.实验结果表明,该入射能量下产生CH⁺₂,CH⁺,C⁺离子碎片主要贡献来自2a₁内价轨道电子的直接电离过程产生的离子态(2a< 关键词： 反应显微成像谱仪 电离解离 能量沉积 动能分布     

反应显微成像谱仪动量及能量分辨因素分析

在对反应显微成像谱仪的工作原理作简要介绍的基础上,全面分析了各种可能影响动量分辨的因素,并结合反应显微成像谱仪的技术参数分别对反冲离子动量分辨以及电子动量与能量分辨进行了详细计算和讨论,确定了反应显微成像谱仪的动量及能量分辨,并为进一步提高分辨提供了重要依据. 关键词： 动量分辨 能量分辨 反应显微成像谱仪 动量成像原理     

氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶. 本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱, 发现了两个主要碎片离子C₂Cl₃⁺和 C₂Cl₂⁺. 对应的解离机理分别为单个C-Cl键断裂直接生产氯自由基C₂Cl₄⁺→C₂Cl₃⁺ +Cl 和两个C—Cl 键断裂C₂Cl₄⁺→C₂Cl₂⁺+2Cl: 利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂Cl₃⁺ 和C₂Cl₂⁺ 离子的速度影像. 分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合, 说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道. 通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.     

利用速度成像技术研究碘乙烷多光子电离解离动力学

卤代烷烃会破坏臭氧层,而碘乙烷（C₂H₅I）是卤代烷烃中重要代表物质之一.采用离子速度成像技术、飞秒激光技术和飞行时间质谱技术,探究了C₂H₅I的多光子电离解离动力学.通过分析C₂H₅I在强场作用下多光子电离解离得到的解离通道、碎片的动能、角度分布和各向异性参数等信息来研究碘乙烷离子（C₂H₅I⁺）C–I键裂解机理.根据飞行时间质谱实验,C₂H₅I在飞秒激光脉冲作用下发生多光子电离解离得到的碎片有C₂H₅⁺,I⁺,CH₂I⁺,C₂H₂⁺,C₂H₃⁺,C₂H₄⁺等.与C–I键相关的碎片为C₂H₅⁺和I⁺,解离机制分别对应于C₂H₅I⁺→C₂H₅⁺+I和C₂H₅I⁺→C₂H₅+I⁺.同时,采用离子速度成像技术研究C₂H₅I⁺的C–I键裂解产生的C₂H₅⁺和I⁺的速度影像,得出两者的速度分布和动能分布,分析结果表明C–I键裂解产生C₂H₅⁺和I⁺的过程都存在高能通道和低能通道.进一步分析解离碎片离子的角度分布发现C₂H₅⁺解离时各向异性参数接近于0,可能对应于慢速的振动预解离过程.I⁺在解离时各向异性参数较高,可能源于排斥势能面上的快速解离过程.最后采用密度泛函理论计算了C₂H₅I分子电离前后构型变化、离子态的能级强度及谐振强度,对C₂H₅I⁺的解离机制做了更进一步的分析和讨论.     

50-keV/u Ne8+离子碰撞导致的C3H42+三体解离机制

利用反应显微成像谱仪开展了50-keV/u Ne⁸⁺离子与C₃H₄分子碰撞实验,研究了丙二烯(CH₂CCH₂)和丙炔(CH₃CCH)两种同分异构分子形成C₃H₄²⁺二价离子并解离产生H⁺C₃H₂⁺H的过程.实验获得了H⁺和C₃H₂⁺的动量,进而通过动量守恒得到第3个碎片的动量.通过分析3个碎片的动能及解离的动能释放鉴别出未被探测的碎片为中性H原子的事件.借助Dalitz图、Newton图以及碎片产物的角分布等分析了该通道的动力学机制.结果表明,次序解离是该解离通道的主要机制,在碎裂过程中二价母体离子先解离成H⁺和C₃H₃⁺,中间体的...     

氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学

大气臭氧层因吸收太阳紫外光, 是人类必不可少的保护伞. 氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶之一. 本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm 飞秒光作用下的多光子电离解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了三氟三氯乙烷在该波长飞秒激光作用下发生多光子电离解离产生的碎片质谱. 通过荷质比对碎片质谱进行了详细的标定和分析. 在质谱上未发现母体离子, 所有观察到的离子都是由于激光脉冲作用下产生的碎片. 三个最主要的碎片离子是CFCl₂⁺, CF₂Cl⁺, C₂F₃Cl₂⁺. 通过飞行时间质谱标定, 发现并归属了多个解离通道. 三个主要的解离机理分别为: 1) C-Cl键断裂直接生产氯自由基的通道C₂F₃Cl₃⁺→C₂F₃Cl₂⁺+Cl; 2) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CFCl₂⁺+CF₂Cl; 3) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CF₂Cl⁺+CFCl₂. 利用离子速度成像技术对这三个主要通道产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂F₃Cl₂⁺, CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺离子的速度影像. 由C--Cl键断裂产生的碎片离子C₂F₃Cl₂^{+}的速度分布由两个高斯分布曲线拟合, 而由C--C键断裂产生的碎片离子CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺可以用一个高斯曲线拟合. 通过影像分析得到了解离碎片的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 结合高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.深入认识氟利昂的解离动力学可为进一步控制破坏臭氧层提供理论参考和实验依据.     

纳秒强激光中丙酮团簇增强的多价电离现象

利用脉宽为25 ns的脉冲Nd: YAG 532 nm的激光，在10¹⁰—10¹¹ W/cm²的强度下，用飞行时间质谱对丙酮团簇的激光电离过程进行了研究. 观察到了较强的O^q+(q=2—4)和C^q+(q=1—4)高价离子信号，这些高价离子 C⁴⁺，C³⁺，C²⁺，O⁴⁺，O³⁺，O²⁺的最大概然平动能分别为240 eV，70 eV，30 eV，90 eV，80 eV，40 eV. 高价离子的强度和平动能随激光强度的增大而增大. 我们提出一个多光子电离引发，逆韧致吸收加热-电子碰撞电离模型来解释高价离子的产生. 关键词： 丙酮 团簇 库仑爆炸 高价离子     

CS2团簇增强的激光多价电离现象的质谱研究

利用脉宽为25ns的脉冲Nd: YAG 532 nm的激光，在8×10¹⁰W/cm²的强度下，用飞行时间质谱对CS₂的激光电离过程进行了研究.观察到了较强的C²⁺和S²⁺高价离子信号，这些高价离子C²⁺，S²⁺的最可几平动能高达144 eV，112 eV.不同进样方式，激光延迟以及束源压力的实验结果表明，这些高价离子可能来源于CS₂团簇的库仑爆炸过程.多光子电离引发，逆韧致吸收加热-电子碰撞电离模型可能是高价离子产生的机理. 关键词： 2')" href="#">CS₂ 团簇 高价离子 激光电离     

线型离子阱中钙离子库仑晶体结构和运动轨迹模拟

离子阱中囚禁的离子在满足库仑耦合条件下,会形成库仑晶体,其结构分布和运动轨迹由离子阱的参数和离子种类决定.本文采用分子动力学模拟软件LAMMPS和(py)LIon程序包,仿真了⁴⁰Ca⁺在线型离子阱中库仑晶体的形成过程,以及不同位置离子的微运动和宏运动轨迹.另外,本文还对混入少量同位素离子(⁴⁴Ca⁺)和氢化钙离子(CaH⁺)后的⁴⁰Ca⁺晶体结构进行了仿真,并对混入前后形成的库仑晶体结构变化进行对比和分析,期望能对离子阱实验中形成的暗离子进行识别和处理.     

潘宁源放电的全三维电磁粒子模拟/蒙特卡罗碰撞数值算法研究

深入研究潘宁放电的物理机制, 研制了全三维高品质算法粒子模拟软件(PIC), 设计并添加了相应物理情景的蒙特卡罗碰撞模块(MCC), 并对电子、氢分子离子(H₂⁺)、氢正离子(H⁺)、氢三正离子(H₃⁺)同时进行了跟踪, 成功研制了全三维电磁PIC/MCC数值算法. 结合国内研究较热的潘宁放电模型, 对该算法进行模拟验证. 模拟结果显示: 采用有效的滤波算法能抑制电磁数值噪声, 电子能量呈麦克斯韦分布, 由于电子的径向漂移和加速导致离子源顶端H₂⁺产量较大. 关键词： 潘宁离子源 高品质算法 粒子模拟/蒙特卡罗     

36Krq+(q=1,2)与H和He碰撞的电荷剥离截面

采用二体碰撞近似和托马斯-费密近似方法计算了多电荷离子₃₆Kr^q+的势函数和电子动量分布,以及它与中性原子H和He碰撞的电荷剥离截面. 关键词：     

稀土掺杂碱土金属硫化物晶体中的载流子俘获中心

研究了典型红外激励发光材料XS:Ra,Sm(X=Sr,Ca;Ra=Ce,Eu)的激励发光过程中电子与空穴的俘获中心及其转移过程,通过激发前后的红外吸收光谱的差异及吸收差与光激励谱的细微结构说明,电子俘获中心并不是Sm³⁺离子,但与Sm³⁺离子处于相邻的空间位置关系,Sm³⁺离子在载流子俘获与复合的过程中也没有发生价态或数量的变化,进一步的EPR谱研究表明Eu²⁺离子的价态在激发前后也没有发生变化。与共价性强的Ⅲ-Ⅴ族半导体晶体不同的是,在这类离子性较强的晶体中,载流子被杂质所引起的晶格缺陷而非杂质本身俘获。在多种发光中心的情况下,不同的激发波长可以使空穴束缚在不同的发光中心附近,随后产生不同的光激励发光。     

266nm激光下三乙胺分子多光子电离质谱研究

利用YAG激光器输出的四倍频激光对三乙胺分子的共振增强双光子电离过程进行了研究,获得了三乙胺分子的飞行时间质谱,母体离子及碎片离子信号达29种之多.对碎片离子（C₂H₅）₂N⁺CH₄（86⁺）异常漂移做了分析,发现了异常漂移是由于离子信号强度过强时,86⁺之前的25种离子对其25次瞬间减速效应强于之后的3种离子对其3次瞬间加速效应造成的.     

高离化态Cu18+离子的双电子复合及共振转移激发过程的理论研究

在准相对论理论框架下计算了Cu¹⁸⁺离子的双电子复合截面，分析了组态相互作用对截面的影响.基于这些数据，在冲量近似下，通过对靶原子中电子动量分布的卷积，进一步得到了Cu¹⁸⁺与H₂碰撞过程中的共振转移激发截面，并与已有的实验结果作了比较，符合得很好.A 关键词： 双电子复合 共振转移激发     

嵌入L-盐酸组氨酸单晶中的Cu2+离子的EPR研究

组氨酸铜络合物是构成铜蛋白的重要组份之一。研究组氨酸铜络合物中C_x²⁺ 离子的电子顺磁共振(EPR)波谱对了解铜蛋白所参与的许多重要的生理生化过程是很重要的。本文采用电子顺磁共振技术在4.2K研究了嵌入离子C_x²⁺的盐酸组氨酸晶体。C_u²⁺离子的电子顺磁共振波谱表明,C_x²⁺离子嵌入到L-盐酸组氨酸晶体中的位置与天然的L-组氨酸铜络合物中C_x²⁺离子处于完全不同的化学环境中。嵌入到L-盐酸组氨酸晶体的C_x²⁺离子的基态是一个Kramer双重态。应用实验测定的g张量主值计算了双重态的分子轨道系数,并由此计算得到铜原子的超精细偶合常数Acu。实验结果分析指出、半充满的d轨道是3dx2型轨道,并在Z轴方向有轴向的轻微压缩。单电子d轨道的次序:3d_x² > 3d_x²-y² > 3d_yz > 3d_xz > 3d_xy。C_u²⁺离子嵌入到L-盐酸组氨酸晶体中的位置具有一个畸变的六配位体环境,近似有D₂点群对称性。     

Cu掺杂天然方钠石的VUV-Vis发光特性

采用高温固相法制备了Cu掺杂天然方钠石光致发光粉末。使用电子探针能谱分析（EDS）和微区分析（EPMA）测出了天然方钠石所含的主要化学成分。用X射线衍射（XRD）研究了Cu掺杂对方钠石结构的影响。室温下测量了真空紫外-紫外-可见光光谱。结果表明,激发光谱中171 nm处的激发带属于基质吸收;202,255,280,290 nm左右的激发带是Cu⁺离子的3d¹⁰→3d⁹4s跃迁引起的。Cu在方钠石晶体中以两种位置存在,分别为Cu⁺离子在Na⁺离子晶格位置上出现的Cu1位置和复合层间的Cu2位置,并形成Cu⁺ 离子的Cu1和Cu2发光中心。用不同波长光激发Cu1和Cu2发光中心得到的峰值分别位于420 nm和470 nm的蓝色荧光来源于Cu⁺离子内的3d⁹4s→3d¹⁰电子跃迁。对样品的发光机理及浓度猝灭过程进行了探讨和研究。     

(CrO4)络离子中Cr-O距离的研究

通过MS-X_α方法的计算详细地讨论当Cr—O距离变化时(CrO₄)络离子的电子结构和能级分布。给出铬离子三种不同价态(Cr²⁺,Cr³⁺,Cr⁴⁺)的单电子轨道能量、电荷分布、基态电子组态、低激发态的光学跃迁,以及能级示意图。当配位体与中心离子的距离R≤2?时,用晶场理论得出的结果不能令人满意。这时必须考虑配位体与中心离子距离的影响,以及中心离子(对于过渡族金属离子而言)的4s或4p原子轨道的作用。 关键词：     

一套用于研究原子团簇热力学的离子速度成像谱仪

原子团簇的激发温度可由反应产物（出射电子或碎片）的初始平动能这一可观测量间接获得,为了提高原子团簇激发温度的测量精度,设计并搭建了一套具有高动能分辨的离子速度成像谱仪。本谱仪的高动能分辨性能首先借助Simion8.0软件优化静电透镜和分子束限束装置的几何结构来实现,然后通过理论模拟证明本套谱仪具有预期好的动能分辨能力。设备搭建完成后,研究了C₆₀分子束在纳秒激光场中发生的延迟电离过程,获得了C₆₀+离子随延迟时间增加而逐渐变窄的二维时间切片图像。分析表明,激光脉冲产生的多个C₆₀+离子间的库仑耦合作用将会扩展二维切片图像的横向分布,提取库仑耦合作用对C₆₀+离子初始平动能的影响,并通过分析C₆₀+离子间的库仑耦合随延迟时间增加而逐渐变弱的定量依赖关系,证实了本套谱仪具有了设计预期的高动能分辨能力。这一工作为下一步基于离子速度成像技术细致研究分子热力学的相关课题提供技术参考。Excitation temperature of fragmenting atomic clusters can been extracted from the initial kinetic energies of ionic products. To improve the accuracy of the temperature measurements, we have designed an ionic velocity map imaging spectrometer with high kinetic energy resolution. Firstly, based on the simulations using Simion8.0 software, the high resolution is obtained by adjusting the structure of the electrostatic lenses and collimation of molecular beam. According to theoretical analysis, it is proved that the spectrometer has a well defined kinetic energy resolution. Then, we have studied the delay ionization processes of C60 induced by nanosecond laser. A series of narrowed two-dimensional time-sliced velocity images of the C60+ with increasing the delayed time were recorded. Analysis revealed that Coulomb force between C60+ clusters in same laser shots will broadening the transverse distribution of 2D image. Considering the influence of Coulomb force on initial kinetic energy of C60+ clusters, the high resolution has been proved by analysing the negative relationship between Coulomb force and delayed time. It indicates that the establishment of the spectrometer builds up a good basis for next experiments on the studies for molecular thermodynamics in atomic clusters.     

N2微空心阴极放电特性及其阴极溅射的PIC/MC模拟

采用两维PIC/MCC模型模拟了氮气微空心阴极放电以及轰击离子 (N₂⁺,N⁺) 的钛阴极溅射. 主要计算了氮气微空心阴极放电离子 (N₂⁺,N⁺) 及溅射原子Ti的行为分布, 并研究了溅射Ti 原子的热化过程. 结果表明: 在模拟条件下, 空心阴极效应是负辉区叠加的电子震荡; 在对应条件下, 微空心较传统空心放电两种离子 (N₂⁺,N⁺) 密度均大两个量级, 两种离子的平均能量的分布及大小几乎相同; 在放电空间N⁺的密度约为N₂⁺的1/6, 最大能量约大2倍; 在不同参数 (P, T, V)下, 轰击阴极内表面的氮离子(N₂⁺,N⁺)的密度近似均匀, 其平均能量几乎相等; 从阴极溅射出的Ti原子的初始平均能量约6.8 eV, 离开阴极约0.15 mm处几乎完全被热化. 模拟结果为N₂微空心阴极放电等离子体特性的认识提供了参考依据. 关键词： 微空心阴极放电 PIC/MC模拟 2等离子体')" href="#">N₂等离子体