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负载型金催化剂对CO氧化的催化性能(Ⅰ)郝郑平,安立敦,李胜利,王弘立(中国科学院兰州化学物理研究所,兰州,730000)关键词负载型金催化剂,一氧化碳氧化,制备因素1.前言金历来被用来做为货币保值和饰品材料,由于化学惰性和难于制备高分散微粒,直到1... 相似文献
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长期以来金被认为是化学惰性的,虽然早期对它的催化活性有所研究,但直到20世纪80年代中期,才相继出现了两个突破性的进展:1985年,英国威尔士大学的Hutchings教授,发现Au-Pd催化剂能够催化乙炔氢氯化反应~([1]);日本首都东京大学的Haruta教授发现,负载型纳米金催化剂具有优异的低温催化CO氧化活性~([2]).之后纳米金催化剂吸引了众多学者的目光,它的应用范围也越来越广泛.研究表明,影响纳米金催化剂催化性能的因素主要有载体的种类和性质、纳米金粒子的尺寸(常小于10 nm)形貌、氧化状态等,如何制备较小纳米金颗粒以及控制其粒径长大是获得高活性高稳定性金催化剂的关键~([3~5]). 相似文献
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采用沉积.沉淀法和氨水络合法制备了Al2O3,TiO2,CeO2和SiO2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、x射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO2的催化性能最佳,在40℃时甲醛转化率仍能保持在80%以上.催化剂的活性同时受Au的化学状态和载体性质的影响.Au/CeO2催化剂较高的低温活性可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe1-xO2-δ固溶体的形成产生了大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于提高催化剂的低温活性. 相似文献
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负载型催化剂的浸渍制备涉及到大量的经验规律,这就使得其条件参数的选择成为一个比较复杂的不确定性问题,借助于专家系统方法可望解决此类问题。本文在单组分浸渍系统的基础上,形成了一个多组分浸渍制备的专家系统原型IACES—Ⅱ,该系统由Prolog和Fortran语言编码,具备处理数值和非数值信息的功能。在IACES-Ⅱ系统中,采用集总的方法将浸渍参数的优化选择问题分解为若干子问题,并采用“规则架+规则体”这种基本结构来形成知识库的整体结构。然后,通过基于目标的推理给出如下浸渍参数:(1)吸附形式,(2)离子形式,(3)浸渍体系稳定的pH值范围,(4)竞争吸附剂,(5)操作参数(初始浓度,载体用量和溶液体积之比,浸渍时间等)。 相似文献
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Zhengping Hao Lidun An Hongli Wang Tiandou Hu 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2000,70(1):153-160
Based on the structure of characterization of Au/Fe2O3 catalysts, the mechanism of gold activation in supported gold catalysts was proposed as follow:
The possible catalytic active state is the partially oxidized gold (Au+) with unoccupied outer d orbitals, similar to the outer d orbital structure of Pt. Thus "inert" gold can become very active for CO oxidation. 相似文献
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《中国化学》2018,36(7):639-643
Two types of CeO2 nanocubes (average size of 5 and 20 nm, respectively) prepared via the hydrothermal process were selected to load gold species via a deposition‐precipitation (DP) method. Various measurements, including X‐ray diffraction (XRD), Raman spectra, high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (in situ DRIFTS), and temperature‐programmed reduction by hydrogen (H2‐TPR), were applied to characterize the catalysts. It is found that the sample with ceria size of 20 nm (Au/CeO2‐20) was covered by well dispersed both Au3+ and Auδ+ (0 < δ < 1). For the other sample with ceria size of 5 nm (Au/CeO2‐5), Au3+ is the dominant gold species. Au/CeO2‐20 performed better catalytic activity for CO oxidation because of the strong CO adsorption of Auδ+ in the catalysts. The catalytic activity of Au/CeO2‐5 was improved due to the transformation of Au3+ to Auδ+. Based on the CO oxidation and in situ DRIFTS results, Auδ+ is likely to play a more important role in catalyzing CO oxidation reaction. 相似文献
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采用共沉淀法和金属有机配合物固载法,分别制备了钴氧化物负载的纳米金催化剂.考察了该催化剂对CO低温氧化反应的催化活性及其制备方法和制备条件,如焙烧温度和时间、金的负载量、活性组分前体、沉淀剂的滴加顺序等因素对催化性能的影响.结果表明:严格控制制备条件.上述两种方法制备的3%Au/Co3O4催化剂,对CO氧化反应都具有很高的催化活性,可分别于-22℃和-5℃将空气中1%的CO完全转化为CO2.:XRD和TEM测试结果显示.催化剂上的金颗粒大小在10nm范围内,载体为适度结晶的四氧化三钴. 相似文献
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焙烧条件对金催化剂的结构及其催化CO氧化性能的影响 总被引:8,自引:0,他引:8
采用共沉淀法和金属有机配合物固载法,分别制备了负载型金催化剂,并考察了焙烧条件对其催化CO氧化性能的影响。实验结果表明,焙烧温度和时间对催化剂的结构和活性的影响显著,不同的金属氧化物负载的金催化剂具有不同的最佳焙烧温度。DTA-TG分析结果确定了催化剂稳定结构的形成温度;XRD测试结果显示,在最佳焙烧条件下得到的催化剂,其载体为具有一定结晶度的金属氧化物。 相似文献
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担载铜镍催化剂氢溢流现象的TPR研究 总被引:2,自引:1,他引:2
本文采用TPR(Temperature Programmed Reduction)作为主要表征手段,对担载铜、镍催化剂循环还原-氧化(RedoX过程)处理前后的样品进行了表征.其次也进行了TPR测试后所得金属铜(镍)催化剂催化还原其前体氧化物(auto-catalysed reduction)的研究.发现这两种研究方式所得种种有趣结果都可归属于氢溢流现象.RedoX处理后,其TPR谱上金属氧化物的还原峰向低温区位移,并伴有总耗氢量的增加.其中峰位移可归属于Redox过程未被氧化完全的还原态金属(特别是铜)离解氢分子,形成的氢原子溢向邻近的金属氧化物(如CuO),使其在较低温度下还原;而耗氢量的增加则可归属氢原子向载体(SiO_2或Al_2O_3)的溢流,载体被活化使总耗氢量增加.上述现象可认为是同一颗粒间的氢溢流.在自催化还原过程中出现的氢溢流现象(低温区出现新还原峰和总耗氢量增加)可认为是催化剂不同颗粒间的氢溢流.总之TPR可以作为研究同一颗粒和不同颗粒间发生氢溢流行之有效的方法. 相似文献
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负载型镧锰钙钛矿催化剂上甲烷催化燃烧的研究 总被引:10,自引:0,他引:10
研究了甲烷在负载型镧锰钙钛矿催化剂(LCFM/α-Al2O3)上的低温催化燃烧反应.考察了制备方法、焙烧温度列催化剂结构和活性的影响.并进行了100h稳定性实验.实验结果表明用浸渍法、焙烧温度高于800℃就能在载体上生成良好的钙钛矿结构,催化剂具有较低的起燃温度并且在高温条件下具有与非负载型镧锰钙钛矿催化剂相当的活性;100h稳定性实验表明LCFM/a-Al2O3催化剂经历了100h.800℃的连续高温燃烧反应,催化剂仍保持了原有结构和催化活性.并且没有明显积碳. 相似文献