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CuCl对Et3NHCl/AlCl3离子液体催化性能的影响 总被引:12,自引:0,他引:12
用CuCl对Et3NHCl/AlCl3离子液体进行改性,并考察了其对异丁烷-丁烯烷基化反应的催化性能. 结果表明,烷基化油的收率达到178%,C8组分的含量达到85%,辛烷值(RON)达到94.8. 通过结构组成及电荷分布分析可知,在CuCl改性的Et3NHCl/AlCl3离子液体中形成了新的配位结构AlCl4CuCl-,它作为更好的碳正离子受体,在反应过程中可降低碳正离子的浓度,进而降低烯烃的聚合程度,抑制较长碳链烷烃的生成,改善烷基化油的组成. 相似文献
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催化剂再生对于固体酸异丁烷/丁烯烷基化反应是必需的.虽然Broensted-Lewis共轭固体超强酸在温和条件下即对异丁烷/丁烯烷基化反应有良好的反应活性,但它仍象其它所有固体酸催化剂一样,面临着失活的问题.最主要的失活原因是积炭前身物生成并在催化剂表面的沉积,导致催化剂表面活性中心被覆盖.据此进行的再生方法研究集中在消除这些积炭前身物,本文中选择使用的是洗涤再生法,结果表明该方法对于该固体超强酸的再生在一定程度上是有效的。 相似文献
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The competing reactions of isobutane alkylation with butenes and butene oligomerization under supercritical and ordinary gas-liquid conditions are studied over a variety of catalysts: sulfated zirconia, titania-supported heteropolyacids and tungstia, and chlorinated aluminum-platinum catalyst. Both reactions proceed rapidly, showing no substantial decrease in catalytic activity, under supercritical conditions at 140–165° C and 40–45 atm. By contrast, alkylation and oligomerization in the liquid phase and particularly in the gas phase are accompanied by a rapid deactivation of the catalyst. Passing from ordinary gas-liquid conditions to supercritical conditions dramatically accelerates the reaction and the regeneration of the deactivated catalyst. Reaction selectivity depends significantly on the isobutane/olefins (butenes) (I/Ol) ratio in the initial mixture. At I/Ol = 14, isobutane alkylation with butenes is the main reaction pathway, which results in the complete conversion of the butenes to C8 alkylation products. The yield of saturated isoalkanes is as high as 70%. Reducing the I/Ol ratio to 0.5 results in the domination of butenes over alkylation. 相似文献
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SHI Wei LIU Hai-yan REN Dong-mei MA Zhuo SUN Wen-dong 《高等学校化学研究》2006,22(3):364-367
Introduction Theisobutane/butenealkylationintherefiningin dustryforobtainingacleangasolinewithahigh octane valueisveryimportant[1,2].Sulfuricandhydrofluoric acidsareusedascatalystsinthecurrentindustrial processesfortheisobutane/butenealkylation,inwhich ca… 相似文献
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异丁烷/丁烯烷基化是生产高辛烷值汽油的重要反应,目前主要采用液体强酸为催化剂,而固体催化剂用于该反应的性能均不理想。我们设计合成出十六烷基膦酸(HDPA)修饰的氧化硅负载型磷钨酸纳米多级结构催化剂(HDPA-HPW/SiO2),其结构与悬铃木果实相似。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜镜(TEM)、氮气吸附-脱附、异丁烷吸附-脱附等对该催化剂进行了表征,并使用固定床微型反应器评价了其对异丁烷/丁烯烷基化反应的催化性能。结果表明,HDPA的外围修饰增强了催化剂对烃类反应物的吸附,减少了烯烃聚合副反应和催化剂表面积碳的产生,提高了高辛烷值产物的选择性,延长了催化剂的寿命。 相似文献
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离子液体中异丁烷/-丁烯烷基化反应机理研究 《燃料化学学报》2016,44(6):738-744
以复合离子液体[Et_3NH]Cl-AlCl_3-CuCl为催化剂,在连续搅拌釜式反应器中进行了异丁烷与2-丁烯烷基化反应;利用氘代异丁烷同位素示踪法研究了催化反应机理。结果表明,在离子液体中异丁烷烷基化的反应诱导期较短;三甲基戊烷产物主要源于异丁烷的自烷基化、丁烷/丁烯的直接烷基化以及C_(12)~+中间体的裂化反应,而大部分二甲基己烷是仲丁基碳正离子与丁烯加成的产物。 相似文献
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超临界流体状态下的异构烷烃与烯烃烷基化反应 总被引:21,自引:1,他引:21
成功地应用固体酸催化剂在超临界反应条件下进行了异构烷烃与丁烯的烷基化反应。在超临界反应条件下,固体酸催化剂在1400h的反应以后,仍保持100%的烯烃转化率。探索出一个解决固体酸催化剂在烷基化反应中极易失活的有效方法。探讨了超临界流体抑制固体酸催化剂结炭失活的机制和烷基化反应中选择超临界反应条件的规律。 相似文献
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合成并表征了[BMIm]Cl-1.8AlCl3-0.5CuCl、[Et3NH]Cl-1.8AlCl3/CuAlCl4等离子液体,考察了含Cu离子液体等酸性催化剂中的异丁烷/丁烯烷基化反应,研究了Cu对离子液体烷基化选择性的影响。结果表明,Cu的引入对离子液体酸性的影响较小,不是反应选择性提高的主要原因,而烷基化过程中CuAlCl5-/CuAlCl4等配合物的存在,以及它们对2-丁烯的络合吸附是改善离子液体催化选择性的关键因素。相同反应条件下,[Et3NH]Cl-1.8AlCl3/CuAlCl4、[BMIm]Cl-1.8AlCl3/CuAlCl4等催化剂的三甲基戊烷选择性最高可达87.5%(质量分数),产物辛烷值100.5,明显优于硫酸、常规氯铝酸离子液体和复合离子液体等烷基化汽油辛烷值。 相似文献
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离子液体的酸性测定及其催化的异丁烷/丁烯烷基化反应 总被引:17,自引:3,他引:17
初次采用吡啶红外光谱探针法测定了离子液体的酸性.该方法能鉴别离子液体的Br¨onsted/Lewis酸类型,并可以粗略指示离子液体的Lewis酸强度.将[bmim]Cl/AlCl3类离子液体用于催化异丁烷与丁烯的烷基化反应,考察了酸强度、反应温度、压力和时间对产物分布的影响,并在最优操作条件下与传统的H2SO4催化剂进行了比较.结果表明,离子液体对烷基化反应的催化活性和选择性与H2SO4可比,而且它更容易与产物分离,不经任何处理可循环利用10次. 相似文献
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制备了一系列用过渡金属M (M =Pt,Co ,Ni,Mn ,Fe,Cu)活化的WO3 /ZrO2 固体强酸催化剂 ,用XRD ,DTA TG ,H2 TPR ,NH3 TPD等测定了其晶型结构、表面状态和酸量 .结果表明 ,各样品中的ZrO2 主要以T晶相存在 ,但T晶相ZrO2 所占的比例因过渡金属不同而异 ,比表面积比WO3 /ZrO2 稍有下降 ;金属Pt的引入使呈单层分散的WO3 的表面状态发生了改变 .研究了异丁烷 /丁烯烷基化反应 ,其反应活性与酸量的测定结果有对应关系 ;与WO3 /ZrO2 相比 ,M WO3 /ZrO2 上的丁烯转化率均稍有下降 ,但具有更高的i C08选择性 .从反应机理分析了添加过渡金属无显著效果的原因 . 相似文献
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异丁烷与丁烯烷基化反应的热力学分析 总被引:1,自引:0,他引:1
对异丁烷与丁烯烷基化反应进行了较为详尽的热力学分析和计算,得到了不同反应温度下的焓值、吉布斯自由能和反应平衡常数,并且对温度、压力和惰性物质对热力学平衡的影响进行了分析。得到了详细的烷基化反应热力学基础数据,这些数据对研究异丁烷与丁烯的烷基化反应具有重要的参考价值。 相似文献
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A series of triethylammonium-based chlorogallate(Ⅲ) ionic liquids with varied Lewis acidity was synthesized, characterized, and firstly applied to isobutane alkylation. The [Et3NHCl]-GaCl3 with χGaCl3 = 0.65 displayed a potential catalytic activity for the alkylation. The addition of copper halide into the chlorogallate(Ⅲ) ionic liquids dramatically enhanced the alkylation reaction. Up to 70.1% C8 selectivity and 91.3 RON were achieved with the [Et3NHCl]-GaCl3-CuCl (χGaCl3 = 0.65, CuCl = 5% mol) under 0.5 MPa, 900 r/min, 15 min, 288 K using the industrial C4 cut (isobutane/butene = 10). These results indicate that the chlorogallate(Ⅲ) system may be used as a promising catalyst for the C4 alkylation. 相似文献
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采用红外光谱、核磁共振光谱和X射线荧光法研究了异丁烷与丁烯烷基化反应中反应助剂HF与20%H3PW12O40/SiO2固体酸催化剂的相互作用. 结果表明,反应物料中微量的反应助剂HF酸并未与催化剂表面的活性组分磷钨酸H3PW12O40(HPW)分子发生化学反应生成新的化学物质和结构. 催化剂表面的活性组分HPW可以吸收HF分子进入它的体相,吸收阈值为每个HPW分子吸收5个HF分子. 催化剂活性组分HPW吸收了反应助剂HF进入体相后形成了HPW-5HF形式的杂多酸假液相,这大大增加了催化剂的酸中心密度和酸中心强度,加快了烷基化反应的关键中间产物C8+与i-C4分子之间的氢转移反应, 从而大幅度提高了反应的目的产物三甲基戊烷的选择性. 相似文献
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γ-Irradiation of high and low density polyethylenes and ethylene-α-olefin copolymers at temperatures from 30 to 175° produces butane, and above 100°, butene, in addition to hydrogen and other volatile hydrocarbons. The butane has been shown to be mainly isobutane at 30°, except for polymers with butyl branches; the isobutane/n-butane ratio decreases with increasing temperature. The butene is mainly isobutene, with a lesser amount of 1-butene and only a trace of 2-butene. Scavenger studies indicate that both free radical and ionic intermediates are involved in the formation of the isomers. Irradiation of samples containing added n-butane show that only a portion of the isobutane can be formed by radiation-induced isomerization of primary product n-butane. Similarly, it is shown that 1-butene is an effective scavenger of H atoms to form n-butane, but is not significantly isomerized to isobutene. 相似文献
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Zeolite beta is a large-pore crystalline aluminosilicate, which was first synthesized by Wadlinger et al[1] in 1967. Due to its peculiar framework topology and suitable acidity, zeolite beta has received increasing industrial interest for some important reactions such as alkylation of benzene with light olefins[2] and alkylation of isobutane with butene[3]. Many literature papers have reported methods to modify the acidity of zeolite beta, which include ion-exchange, hydrothermal treatment, and acid treatment. 相似文献
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合成了一系列不同粒度的β沸石,并应用在异丁烷与丁烯的烷基化反应中.实验结果显示,随β沸石粒度的逐渐减小(40μm~20nm),反应活性逐渐增加;在产物的选择性方面,随β沸石粒度的逐渐减小,汽油组分C8在产物中所占的比例略有下降. 相似文献