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MoO3在CH4/H2气氛中程序升温还原碳化反应制备了Mo2C催化剂,用XRD、BET、SEM、XPS进行了表征。以吡啶/环己烷溶液为模型化合物,在高压微反装置上评价了碳化钼催化剂的吡啶加氢脱氮性能。结果表明,MoO3在CH4/H2气氛中程序升温至675℃可制得高纯度的β-Mo2C,SEM表征其形貌为板块状颗粒,平均粒径约3.9μm,比表面积达到了10.7m2/g,高于其前驱体MoO3 的2.7倍。在反应压力3.0MPa,空速为8h-1,H2/原料液体积比为500∶1,体积分数为5%的吡啶/环己烷溶液中,碳化钼催化剂在340℃下的吡啶加氢脱氮转化率达到了86.30%,高于相应MoS2约8%。随还原碳化温度的升高,碳化钼催化剂的比表面积降低,表面积炭增多,导致其吡啶加氢脱氮活性下降。确定的碳化钼催化剂的合成条件以还原碳化温度675℃、还原碳化气体空速1.8×104h-1左右较为适宜。 相似文献
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加氢脱氮催化剂中硫化钼结构的表征 总被引:1,自引:0,他引:1
众所周知,重油加氢脱氮(HDN)所用Mo-Ni/Al2O3催化剂需经预硫化后始有显著的活性,关于硫化的条件工业上已较成熟,但在持续反应过程中硫化催化剂的结构与活性间的关系则很复杂,如硫化钼的价态和结构、金属组分和担体间的相互作用、反应条件及原料对催化剂组分的影响,以及硫化态催化剂中MoS2结晶的形貌等都可以引起催化剂活性本质的变化. 相似文献
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制备了一系列添加不同含量F助剂的NiWF(x)/γ-Al2O3催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、NH3-TPD和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)等手段对其结构和物化性质进行了表征,同时在固定床反应器上考察了其加氢脱氮(HDN)和加氢脱硫(HDS)活性,反应原料为中国内蒙中低温煤焦油。结果显示,随着F含量的增加,催化剂孔容和孔径没有明显变化,但比表面积减小。催化剂在643 K下硫化6 h后,其硫化度随着F含量的增加而减少,强酸位数和总酸位数呈现先略微增加后减少的趋势。高分辨透射电子显微镜测试表明,硫化后的催化剂中含有具有典型层状结构的WS2。F含量对NiWF(x)/γ-Al2O3的煤焦油HDN性能有较大影响,但对其HDS活性影响很弱。 相似文献
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活性炭为载体加氢脱氮催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
Mo/C、Ni/C和Ni-Mo/C催化剂吡啶加氢脱氮研究表明,Mo/C催化剂在Mo含量小于3.65%时,随着Mo含量的增加,脱氮活性增加,其后趋于稳定。Ni/C催化剂也具有加氢脱氮活性,在Ni含量为5%左右达到最大值。Ni-Mo/C催化剂只有在Ni和Mo相互匹配时才具有较高的活性。XPS的研究表明,硫化后Ni-Mo/C催化剂的Mo主要是以MoS2的模型存在的;Ni是以NiS和Ni3S2的混合生存在 相似文献
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在连续固定床微反装置上考察了吲哚(IND)和1,2-二氢吲哚(HIN)在NiWS/γ-Al2O3催化剂上加氢脱氮(HDN)的反应以及 H2S和喹啉(Q)对其加氢脱氮反应的影响。结果表明,碱性含氮化合物HIN较吲哚对其自身的加氢脱氮反应抑制作用更为明显。H2S能够促进HIN的C(sp3)-N断裂,但抑制了邻乙基苯胺(OEA)的 C(sp2)-N断裂;同时吲哚加氢反应途径也受到了抑制。喹啉的添加严重降低了吲哚加氢脱氮反应的转化率和脱氮率;喹啉对吲哚加氢反应和C-N键断裂反应均产生明显的抑制作用。喹啉的抑制作用主要源于喹啉及其中间产物1,2,3,4-四氢喹啉(THQ1)和5,6,7,8 -四氢喹啉(THQ5)与吲哚及其中间产物的竞争吸附。 相似文献
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W2N/C催化剂加氢脱氮的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了加氢脱氮高活性催化剂W2N/C,探讨了氮化温度对催化剂活性的影响,考察了W2N/C催化剂上吡啶的加氢脱氮规律,提出了在该催化剂上吡啶加氢脱氮反应机理。 相似文献
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负载β-Mo2N0.78催化剂上加氢脱硫和加氢脱氮反应行为的研究 总被引:3,自引:1,他引:2
在N2-H2下,利用程序升温还原氮化反应制备氧化铝负载的β-Mo2N0.78催化剂,并以苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)和喹啉为模型化合物,考察该催化剂的加氢脱硫、加氢脱氮活性和选择性。实验结果表明,升高反应温度和压力均提高催化剂的加氢脱硫、加氢脱氮活性;升高温度可同时改善DBT的直接脱硫和氢化脱硫,对选择性没有明显的影响;提高反应压力有利于加氢产物的生成;同时可以使联苯加氢转化为环己基苯。添加喹啉的加氢脱硫反应结果表明,含氮化合物的添加降低了催化剂加氢脱硫反应活性,抑制了氢化脱硫反应的发生。少量硫化合物的添加,使喹啉的转化率提高,还提高了脱氮率。 相似文献
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糠酸加氢负载型催化剂的制备及催化性能 总被引:3,自引:0,他引:3
选用不同的贵金属钌、铑、钯、铂,不同的金属担载量,不同的催化剂载体氧化硅、活性炭(AC)、γ-三氧化二铝等,制备了多种负载型催化剂,采用连续操作的固定床微型反应器评价了它们的糠酸加氢催化性能.研究表明,金属钯的性价比最好,钯的最佳担载量为0.8%,最适宜的催化剂载体是γ-三氧化二铝.催化剂0.8%Pd/γ-Al2O3,具有良好的催化活性和选择性.优化了该催化剂上糠酸加氢的反应条件,结果表明,在1.0MPa、150oC、氢气空速2000h^-1、糠酸的乙酸乙酯溶液的空速4.0h^-1的条件下,糠酸转化率达100%,四氢糠酸选择性为99.0%. 相似文献
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固载杂多酸盐催化剂的制备与性能研究 总被引:5,自引:1,他引:4
介绍了固载型杂多酸盐催化剂TiSiW12 O4 0 /TiO2 的两种制备方法 ,并以乙酸正丁酯的合成 ,考察了制备条件对其催化活性的影响 ,结果令人满意 相似文献
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用飞秒激光电离飞行时间质谱研究了吡啶分子团簇在400 nm波长下的多光子光电离,实验观测到一系列的质子化和非质子化团簇离子.结果表明,质子转移也能发生在弱氢键结合的分子间.通过分析离子峰宽和离子信号强度随气源压力的变化,得到质子化团簇离子来源于大团簇离子的碎裂,而非质子化团簇离子是中性团簇直接电离的结果.从头计算结果表明,吡啶团簇是通过弱氢键C-H…N 结合在一起的,并且团簇离子离解倾向于生成质子化产物. 相似文献
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含吡啶环系和中心功能基氮杂冠醚的合成研究 总被引:1,自引:0,他引:1
合成了氮杂大环化合物Ⅰ-Ⅳ,并通过^1H NMR、MS和元素分析表征了它的结构,对其中间体(7)的合成方法进行了改进,使收率得到了大幅度提高,探讨了在不同温度下的成环反应,结果表明,室温有利于成环和提高反应收率。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法合成了一种桥键嵌入型双咪唑离子液体功能化介孔硅基材料(Bis-PImBr-PMO-SBA-15),然后离子交换将Keggin型磷钨酸负载于其上,制备了PW-Bis-PImBr-PMO-SBA-15催化剂,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和热重分析等手段对其进行表征.结果表明,该催化剂具有SBA-15分子筛的有序六方孔道结构,且负载后的磷钨酸阴离子仍保持其完整的Keggin结构.在以水为溶剂,30%H2O2为氧化剂的苯甲醇氧化反应中,该催化剂表现出比均相的或负载于SBA-15表面的Keggin型HPW更高的催化活性,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别可达95%和94%.离子液体的咪唑阳离子可调节磷钨酸阴离子的氧化-还原性能,从而有利于提高催化剂的催化活性.. 相似文献
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中孔分子筛负载钴催化剂制备及其在费-托合成中的催化性能 总被引:2,自引:0,他引:2
以HMS,MCM-41,AlHMS和ZrO2/HMS等中孔分子筛为载体,采用孔体积浸渍法制备了系列负载型钴催化剂.XRD测定结果表明,Co氧化物完全分散于分子筛内表面,载体仍保持中孔分子筛的特征;低温N2吸附测定结果表明,表面负载金属钴后,分子筛的比表面积和孔体积下降,孔径减小,孔壁增厚.比较了不同中孔分子筛负载Co催化剂在F-T反应中的催化性能,以短程六角对称的HMS为载体,有利于F-T反应中的链增长,烃类产物主要为微晶蜡;以ZrO2/HMS为载体可抑制CH4的生成,提高C5+的选择性. 相似文献
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Xiaolong Tang Shenghui Zhang Jing Yu Chunxiao Lü Yuqing Chi Junwei Sun Yu Song Ding Yuan Zhaoli Ma Lixue Zhang 《物理化学学报》2020,36(7):1906070-0
为有效解决铂(Pt)催化剂用于氧气还原反应(ORR)面临的催化活性及稳定性问题,本文首先合成了具有良好导电性、电化学稳定以及耐腐蚀等优点的一维多孔氮化钛(Ti N)纳米管载体材料,然后使用原子层沉积技术(ALD)在Ti N载体上沉积制备了Pt催化剂(ALD-Pt/Ti N),所得的Pt纳米颗粒尺寸均匀、高度分散且与Ti N载体之间存在着较强的相互作用。催化氧气还原活性和稳定性测试表明,所得的ALD-Pt/Ti N对ORR具有较高的催化活性,同时兼具良好的稳定性和耐久性。相比商用Pt/C,ALD-Pt/Ti N的起始电位和稳态极限电流密度与其相近,半波电位则高出了20 m V,表现出优异的电催化性能。其优良的电催化性能主要归因于ALD沉积Pt纳米颗粒的高分散性,一维多孔结构Ti N载体的高比表面积、良好导电性和抗腐蚀性能以及ALD-Pt与Ti N载体间较强的相互作用等综合影响。本工作为设计新型高催化活性、高稳定性的Pt基催化剂提供了有益借鉴。 相似文献
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PW/SBA-15负载型催化剂的性能研究 总被引:30,自引:0,他引:30
合成、表征了一系列SBA-15负载H3PW12O40(PW)催化剂.负载量高达60%以上时,XRD仍未检测到催化剂上有PW晶相峰.负载后PW保持其Keggin结构,但与载体之间存在较强的相互作用.通过改变PW负载量可调变催化剂的酸性,制得适用于中强酸和弱酸性催化反应的介孔固体酸催化剂. 相似文献