富氧燃烧条件下煤焦的燃尽特性

本文利用平面火焰携带流反应器研究了DT烟煤在富氧燃烧条件下的燃烧实验。采用灰示踪法分析煤焦的燃尽和元素释放特性,并采用等密度模型计算了基于氧化反应C+0.5O_2→CO的表观反应动力学参数。研究结果表明;煤粉在富氧燃烧条件下的燃尽慢于空气燃烧;富氧燃烧条件下,煤焦与CO_2的气化反应会导致煤焦表面对O的化学吸附,进而导致氧元素释放速率减慢;高氧浓度条件下,高浓度CO_2对煤焦燃尽的抑制作用大于CO_2气化反应对煤焦燃尽的促进作用,降低环境氧浓度可以逐步提高CO_2气化反应对煤焦燃尽的贡献。     

煤焦O_2/CO_2燃烧反应性及结构演化的分子模拟研究

本文通过自编程序Fringe3D和Vol3D构建了具备一定孔隙结构特征的大尺度煤焦分子模型(碳原子数~40000),通过简化的分子模拟方法编程实现了煤焦O_2/CO_2燃烧微观反应过程的模拟。模拟结果表明:随着燃烧反应的进行,煤焦结构逐渐"缩核"变小,而煤焦结构尺寸的变化主要发生在燃烧后期。随着碳转化率的增大,低活性碳原子的数量逐渐减少,而高活性碳原子的数量先增加后减少。与空气燃烧相比,煤焦在O_2/CO_2气氛下的燃烧过程明显延迟,而煤焦比表面积的改变对煤焦反应性的变化有紧密关联。     

煤基化学链燃烧过程中硫的演变

在双阶段流化床反应器内,基于溶胶凝胶法制备的Fe2O3/Al2O3氧载体研究了褐煤化学链燃烧过程中燃料硫的迁移路径及分布特性,并讨论了温度、过氧系数对燃料硫释放分布的影响.结果表明:所有工况下,氧载体均未出现被硫化的现象;在热解气化学链燃烧阶段,气相含硫物质以SO2和H2S为主,煤焦气化气化学链燃烧阶段绝大部分为SO2气体,部分来源于煤焦中CaSO4的分解。另外,部分燃料硫被碱金属固定于煤灰中。同时,提高温度和过氧系数都能导致SO2/H2S值和SO2释放量增大。     

内蒙煤UCG煤焦的物化特性及其对焦化废水的净化

借助煤炭地下气化模拟实验系统,采用富氧空气/水蒸气两阶段气化方法完成内蒙煤的地下气化实验,获取残留煤焦。采用SEM、FTIR、低温氮气物理吸附仪对煤焦的表面形貌、官能团和孔结构特性进行表征,通过淋滤实验研究煤焦对焦化废水的吸附,进而考察煤焦的吸附性能。结果表明,气化后残焦表面较为粗糙,有明显的孔隙裂隙,且保留部分含氧官能团;气化残焦的比表面积和孔容积分别达到133.87 m~2/g和0.118 cm~3/g,远大于原煤的20.19 m~2/g和0.045 cm~3/g;气化残留煤、焦对焦化废水均具有一定的净化作用,内蒙煤对TOC的脱除率随淋滤时间延长逐渐增大至62.8%,氨氮脱除率则逐渐减小至23.45%;残焦对废水中氨氮的脱除率也随时间延长而减小,但对有机污染物具有更高的吸附性能,TOC脱除率保持在70%以上。     

采用详细化学反应机理研究煤富氧燃烧NO_x生成机制

本文采用详细化学反应机理,建立氧煤燃烧气固反应模型,分析煤在富氧燃烧条件下NO_x生成机制,研究不同O₂浓度和分级燃烧对NO_x排放的影响。富氧燃烧时,NO_x生成主要路径为:HCN→CN→NCO→NO和HCN→CN→NCO→HNCO→HN₂→NH→HNO→NO。初始O₂增大,挥发分和HCN析出时间提前,高的O₂初始浓度对燃料N转化率有促进作用;煤富氧分级燃烧时,主燃区还原气氛有利于NO还原为N₂,其主要还原路径如下:NO+CO→N+CO₂、NO+H→N+OH和NO+N→N₂+O,当主燃区过量空气系数SR₁从1.15减小到0.6,N最终转化率（t=1000 ms）只是从0.379减小到0.339,相对于未分级燃烧时变化了10.55%,与煤空气分级燃烧相比,煤富氧分级燃烧对N转化率影响较小。     

O_2/CO_2气氛燃煤半焦孔隙特性分析

在沉降炉上制备了不同燃烧气氛、不同燃尽程度的半焦,采用低温氮吸附仪和扫描电子显微镜测定了其孔隙结构和表面形态.结果表明,所取的半焦试样均具有完整且连续的孔结构体系;但在相同的操作条件下,O_2/CO_2气氛下半焦试样的孔结构参数及其分形维数均小于相同O_2浓度的O_2/N_2气氛下的情况;两种气氛下煤焦的燃尽过程中,孔隙结构参数(S_(BET)、V_(BJH)和d_(pore))随燃尽率的增加均呈减小趋势;SEM图像的定性分析结果与N_2吸附的定量测量吻合较好.研究结果为深入认识O_2/CO_2气氛下煤粉的孔隙结构与其燃烧特性的关系提供了基础.     

煤基化学链燃烧技术的Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体研究

直接以煤为燃料的化学链燃烧是解决中国燃煤CO_2排放的一种潜在技术,关键问题之一是难以气化和氧化的煤焦与氧载体之间的固固还原反应。本文基于溶胶-凝胶法,利用Al(OC_3H_7)_3和Fe(NO_3)_3·9H_2O制备了12种不同的氧载体,并用XRD、SEM、BET等对其物化性质进行了表征,发现烧结温度以低于1200℃为宜。选择6种不同参数(活性Fe_2O_3质量含量、烧结温度和烧结时间)的Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体,在热重中研究了它们与煤焦的反应性能,结果表明,在880℃左右时,氧载体与煤焦快速反应,首先快速还原成Fe_3O_4,然后有一部分FeO出现。综合各方面因素,选用F6A1116氧载体(60%Fe_2O_3含量,1100℃烧结6 h)进行与煤焦/空气的多次循环实验。结果表明,氧载体没有杂质物相生成,表现了良好的循环反应性。反应后氧载体表面发生了一定程度的烧结现象,但仍维持孔隙结构。这些实验结果初步证明,基于Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体、燃用固体燃料煤焦的化学链燃烧技术是可行的。     

O_2/CO_2气氛下焦炭氮转化的实验研究

利用热重-傅里叶红外联用(TG-FTIR)的方法对O2/CO2和O2/Ar气氛下大同煤焦燃烧过程中焦炭氮的转化进行了实验研究.结果表明,两种气氛下煤焦燃烧过程中焦炭氮会转化为HCN、HNCO、N2O等.与O2/Ar气氛下的实验结果相比,O2/CO2气氛下焦炭氮的转化时间延长,含氮气体产物的质量分数也存在差异.热解制焦温...     

水蒸气作用下低浓度甲烷Cu/γ-Al_2O_3催化燃烧特性

实验研究了水蒸气对低浓度甲烷在Cu/γ-Al_2O_3催化剂上燃烧特性的影响规律,考察了低浓度甲烷转化率随水蒸气浓度的变化规律、催化剂的耐水稳定性及再生特性,通过催化剂的微观结构观测探讨了水蒸气对低浓度甲烷催化燃烧的抑制机理。结果表明,随着水蒸气浓度的增加,催化剂的催化活性逐渐降低,空气吹扫可使催化剂活性部分恢复;水蒸气存在的情况下,催化剂表面存在烧结,但烧结的程度受到温度和蒸汽浓度两方面的作用。水蒸气抑制作用的原因是水分子吸附在催化剂表面,占据活性位,并生成表面羟基,阻碍甲烷与催化剂的接触。     

热解条件对煤焦-CO2和煤焦-H2O气化的影响

采用沉降炉快速热解和管式炉慢速热解的方法制得两种煤焦,通过环境扫描电镜（ESEM）和X射线衍射仪（XRD）分别观察煤焦的形貌结构和测量煤焦的晶体化程度。使用热重在不同的CO₂和H₂O浓度的气氛条件下研究在CO₂浓度和H₂O浓度变化时热解条件对煤焦-CO₂和煤焦-H₂O气化的影响。结果显示对于实验用褐煤,快速热解和慢速热解条件生成的煤焦均以密实型结构焦为主。快速热解和慢速热解条件生成的煤焦的煤焦-CO₂和煤焦-H₂O气化过程均可以通过收缩核模型很好地拟合。煤焦-H₂O反应和煤焦-CO₂反应的反应位并不相同。     

3MW_(th)富氧燃烧气体污染物生成与排放特性研究

本文在3 MW_(th)富氧煤粉燃烧实验台,对空气燃烧,不同循环倍率的循环燃烧工况下,进行燃烧实验,研究富氧燃烧过程中气体污染物的排放特性。实验结果表明:在3 MW_(th)富氧燃烧实验台上,富氧燃烧过程中CO_2浓度可以达到80%以上,同时能保证很高的煤粉燃尽率;与空气工况相比,富氧燃烧工况下,烟气中NO_x的浓度上升了56%~167%,排放量降低了46%~69%;同时燃烧气氛的变化对煤中硫向SO_2的转化率影响很小;双碱法湿法脱硫能在富氧燃烧条件下稳定运行,脱硫效率能达到95%以上。     

褐煤O2/CO2燃烧时可吸入颗粒物中碱性金属分布特性

通过沉降炉燃烧实验,研究了褐煤O2/CO2燃烧时可吸入颗粒物的生成和碱性金属元素在颗粒物中的分布特性.结果表明,燃烧气氛由O2/N2燃烧转变为O2/CO2燃烧时,亚微米颗粒物的生成量减少,但超细颗粒量增加.气氛对碱性金属元素分布的影响主要体现在亚微米颗粒范围内.与O2/N2燃烧相比,相同氧浓度下O2/CO2燃烧时所生成亚微米颗粒物中碱性金属向小粒径颗粒中富集.O2/CO2气氛下,低氧浓度燃烧时碱性金属元素对亚微米颗粒物的生成贡献大,而增加氧浓度其在亚微米颗粒物中质量份额则减小.     

基于赤铁矿载氧体的污泥化学链燃烧研究

基于污泥处置技术的减容化、无害化、稳定化和资源化的目的,本文首次采用化学链燃烧技术来处置污泥,实验基于赤铁矿载氧体在1 kW_(th)串行流化床上开展。研究了燃料反应器温度对污泥燃烧特性的影响,并对比了淮北无烟煤和污泥化学链燃烧特性的差异,以及考察了赤铁矿长期运行的物化性能。实验结果表明,在本实验的工况下,没有焦炭随载氧体进入到空气反应;随着燃料反应器温度的增加,污泥和煤的碳转化率均增加,但污泥的碳转化率要高于煤;同时,水蒸气的加入可提高污泥的碳转化率,但水蒸气的量对其影响较小;赤铁矿在长时间运行中,体现了良好的反应以及抗烧结性能。     

富氧燃烧详细机理评估及机理简化

在富氧燃烧中,反应物被大量CO_2稀释,其反应动力学发生明显变化。本文系统地研究了甲烷富氧燃烧的详细机理和骨架机理.为此,首先对6个详细机理在典型富氧燃烧实验下的氧化性能进行评估.然后将预测精度最好的详细机理与不同NO_x机理进行耦合与验证,找出对NO预测最好的机理。最后将预测氧化和NO都最好的详细机理进行了机理简化,并进行了系统验证。结果表明,USC-MechⅡ机理在富氧燃烧工况下具有最好的氧化预测精度,且有效考虑了富氧燃烧下CO_2化学影响引起的CO浓度变化;USC-MechⅡ机理耦合GRI-Mech 2.11中NO_x机理对NO排放预测精度最好;本文简化得到的38组分、180步反应的骨架机理在点火延迟时间、火焰传播速度以及PSR中温度和NO排放预测等方面和详细机理具有很好的一致性。     

煤焦破碎成灰模型研究

本文从颗粒破碎的角度,建立了燃烧过程中单颗煤焦的逾渗破碎及其成灰模型,并深入研究了初始大孔隙率对颗粒破碎程度以及残灰粒径分布的重要影响。模拟结果再现了无大孔存在(φ=0)情况下,单颗煤焦生成单颗残灰的实验事实;研究结果还表明,在所考察的取值范围内,初始大孔隙率φ越大,煤焦颗粒破碎越剧烈,燃烧前期的破碎程度也随之升高,同时,φ越大,燃烧过程中单颗煤焦生成残灰的数目越多,平均粒径越小,而且残灰主要集中在粒径较小的范围内。     

微细腔内CO_2对CH_4/H_2O重整反应特性影响

基于镍基催化剂下表面反应机理,采用数值模拟方法,深入研究了在一定水碳比下,CO_2含量的变化以及在固定的CH_4/H_2O/CO_2比例下催化壁面温度,质量流量对微细腔内甲烷重整反应的影响。结果表明提高CO_2/CH_4的比例能够明显提高CO_2、CH_4转化率,提高CO的含量。CH_4/CO_2基元反应的产物在低温条件下CO和H_2O,水蒸气转化率和H_2产量降低,CO_2含量增加降低水蒸气的消耗;在高温条件下,由于产生CO和H_2,使氢气含量增加但水蒸气转化率降低.     

O2/CO2气氛下CO对煤焦异相还原NO影响的研究

为揭示O₂/CO₂燃烧过程中高浓度的CO对煤焦异相还原NO的影响,在1073 K温度下使用山西褐煤在卧式炉上进行了实验。分别对O₂/CO₂浓度比及CO浓度下NO的还原特性进行详细实验研究。研究结果表明:在O₂/CO₂气氛下,O₂浓度为30%时具有较高的还原率;相同O₂浓度下O₂/CO₂气氛较空气气氛NO还原率高,表明在CO存在的条件下,高浓度的CO₂会促进NO的还原;当CO浓度从1.5%逐渐升高时,NO的还原率逐渐降低,到CO浓度为5%时,NO还原率比没有加入CO时还要低,而在空气气氛下CO浓度的变化对NO的还原率影响较小。     

循环流化床富氧燃烧技术研究进展

富氧燃烧(Oxy-fuel combustion)技术作为燃烧中CO₂捕集技术,在技术适用性和经济性上具有较强的优势。循环流化床富氧燃烧技术(Oxy-CFBC)兼顾富氧燃烧和循环流化床燃烧的优点,燃料适应性广,烟气中CO₂富集程度高,易于低成本实现CO₂的捕集。本文梳理了近十五年国内外学者对Oxy-CFBC技术的研究成果,从Oxy-CFBC装置、流化特性、燃烧特性、污染物生成与控制、燃料、富氧燃烧电站系统优化、新一代循环流化床富氧燃烧技术以及国内外专利情况等方面进行了总结和分析,最后对Oxy-CFBC在中国未来发展趋势进行展望。     

高比例氢气对受限空间旋流钝体火焰结构的影响

氢是非常有潜力的清洁能源载体,富氢燃料燃烧是降低碳排放的可行方式.燃料掺氢会使火焰结构发生明显改变,进而会影响燃烧过程的排放特性与稳定性.然而,氢气掺混对旋流钝体火焰结构影响机理还不甚明确,高掺氢比下火焰结构特征的研究尚且不足.本文基于预混CH4/H2旋流钝体火焰,对宽广掺氢比范围内(0％～80％)的火焰多场信息进行了...     

稀释气对天然气掺甲醇裂解气预混层流燃烧特性的影响

运用了定容燃烧弹-纹影系统球形发展火焰的研究方法,用体积比H2:CO=2:1的混合气来模拟甲醇裂解气,用N_2和CO_2作为稀释气,在初始温度为343 K、初始压力为0.3 MPa的条件下进行了稀释气-天然气-甲醇裂解气-空气预混燃烧试验,研究了不同当量比(0.8～1.4)下不同稀释气种类(N2和C02)及不同稀释气添加比例(0.05、0.1、0.15)对天然气-甲醇裂解气-空气(其中甲醇裂解气体积占比0.4、天然气体积占比0.6)层流燃烧速度、马克斯坦长度及胞状结构等燃烧特性的影响.并且在不添加稀释气的条件下,进行了同样初始温度和压力下的天然气(1/0.6/0.2)-甲醇裂解气(0/0.4/0.8)-空气预混层流燃烧的对比试验.结果表明:掺甲酵裂解气会增加混合气层流燃烧速率,促进胞状结构的产生;添加稀释气会降低层流燃烧速率;CO_2对流体动力学不稳定性的抑制作用以及对热扩散不稳定性的促进作用强于N2.在此条件下,热扩散不稳定性是影响火焰不稳定性的主要因素.