原子、分子和纳米材料中非线性高次谐波的产生:一个潜在的极超快和高能量的新型光源

在原子、分子和纳米材料中的高次谐波为非线性光学开辟了一个崭新的研究领域. 其响应时间之短、能量之高,引起了人们的高度重视.目前的研究达到了白热化的程度.还有很多问题没有解决.文章首先简要地介绍了这一个新的领域.然后用一个简单的例子引出有名的辐射截断方程,最后用C60作为一个例子说明如何详细地计算辐射能量谱.     

7 fs超快强激光驱动Ar原子产生支持单个阿秒脉冲的高次谐波连续谱

采用脉冲宽度为7 fs,脉冲能量为0.4 mJ的超快强激光脉冲与气体盒子中Ar原子作用获得了高次谐波截止区连续谱,并发现当驱动激光稳定在不同的载波包络相位时,高次谐波的谱结构、谱调制深度和连续谱的带宽都有很大区别。在某些载波包络相位时获得了平滑的连续谱,调制深度小于17%,连续带宽达10 eV,从而支持时域上获得变换极限500 as的单个阿秒脉冲。     

阿秒脉冲的发展及其在原子分子超快动力学中的应用

在过去20年里,激光技术的发展使阿秒科学成为一个新的研究领域,可为量子少体超快演化过程的研究提供新视角.当前实验室中制备的阿秒脉冲以孤立脉冲或脉冲串的形式被广泛应用于实验研究中,其超快变化的光场允许人们操控和跟踪电子在原子尺度的运动,实现对亚飞秒时间尺度电子动力学的实时追踪.本综述聚焦于阿秒科学的重要组成部分,即原子分子超快动力学研究的进展.首先介绍阿秒脉冲的产生和发展,主要包括高次谐波原理和孤立阿秒脉冲分离方法;然后系统地介绍阿秒脉冲在原子分子超快动力学研究中的应用,包括光电离时间延迟、阿秒电荷迁移和非绝热分子动力学等方面;最后对阿秒脉冲在原子分子超快动力学研究中的应用进行总结和展望.     

相对论高次谐波产生效率的提高

高次谐波的产生（HHG）是一种获取高频相干光的重要技术。其产生机理为：原子（离子）的外层电子在强激光的作用下产生电离，电离后的电子在激光场的作用下运动，在一定条件下，电子可以回到母离子所在的位置，与离子复合并发出一个高能量的光子，其能量等于电子返回时的动能加上电离能。为了得到很高的光子能量，必须采用高强度的驱动激光。如果激光强度接近10^17W／cm^2或更高时，由磁场产生的洛仑子力将阻止电子回到母离子，因而大大降低高次谐波的产生效率。     

基于固体薄片超连续飞秒光源驱动的高次谐波产生实验

本文报道了采用基于熔石英薄片超连续的少周期飞秒光源驱动高次谐波产生的实验研究.实验中通过将重复频率1kHz的飞秒钛宝石激光放大器所输出的能量0.8mJ、脉宽30fs的脉冲聚焦到7片0.1mm厚的熔融石英片中,得到了覆盖带宽大于倍频程的展宽光谱.利用啁啾镜补偿色散后,经瞬态光栅频率分辨光学开关法测得脉宽为6.3fs,对应约2.3个光学周期.利用压缩后的激光脉冲聚焦作用于惰性气体,并通过调节尖劈插入量改变脉宽,分别测得了分立以及连续的高次谐波截止区信号,结果与6.3fs的脉冲宽度相符合.     

基于高次谐波阿秒光源的超快测量技术(特邀)

台式阿秒相干光源在过去20多年取得了飞速的发展,其研究重心已经从早期的产生与测量机理的探索逐渐过渡到了极端时间尺度超快过程的追踪及操控上.目前阿秒时间分辨的谱学技术不仅能实现简单的原子分子体系瞬态过程的直接追踪,还被逐步应用到化学分子、生物分子、固体材料等复杂体系的测量中.本文回顾了基于阿秒光源的超快测量技术的发展,介...     

势函数对强激光辐照下原子高次谐波辐射的影响

理论上研究了中红外强激光分别与长程库仑原子和短程势模型原子相互作用产生的高次谐波辐射.发现在相同激光参数条件下,与长程库仑原子的谐波辐射相比,短程原子具有更低的辐射效率,但在高频区域(接近cutoff位置),二者效率相似.通过对谐波辐射的时间频率分析发现,在短程模型原子谐波辐射中,长轨道发挥更重要的作用.利用其产生的高次谐波辐射,可以产生孤立阿秒脉冲.     

激光场中H原子高次谐波

建立了激光与原子相互作用的伪分立态模型 ,并用此模型计算了激光场中H原子的高次谐波 ,得到了与实验和其它理论计算相符的结果     

强场超快激光驱动的液体高次谐波研究

强场超快激光与自然界四种物态(气体、固体、液体、等离子体)的物质非线性相互作用,均可辐射出光子能量为基频光几十甚至上百倍的电磁波,即高次谐波。高次谐波是强场物理领域一个非常重要的研究方向,是阿秒科学的基石。目前,气体、固体和等离子体高次谐波的研究已比较深入,其产生的实验条件和相关的物理机制较为清楚,而液体高次谐波的发展较为缓慢。由于液体体系的复杂性,实验和理论研究都具有很大的挑战性。文章将回顾液体高次谐波领域的实验进展,并从统计学的角度出发,介绍作者在相关物理机制的理论探索方面的结果,展望液体高次谐波领域未来的发展前景。     

利用超快强光场产生的高次谐波获得相干软X射线辐射

报道了在本实验室建立的４５ｆｓ－２ＴＷ级超短超强钛宝石激光装置上，以Ａｒ气为非线性工作介质进行的高次谐波实验的初步结果。研究了激光能量和气体密度对高次谐波的影响。目前得到的最高次谐波为２５次，相应波长为３１．４ｎｍ，深入的实验研究正在进行之中。     

Review on non-dipole effects in ionization and harmonic generation of atoms and molecules

In this review, we will focus on recent progress on the investigations of nondipole effects in few-electron atoms and molecules interacting with light fields. We first briefly survey several popular theoretical methods and relevant concepts in strong field and attosecond physics beyond the dipole approximation. Physical phenomena stemming from the breakdown of the dipole approximation are then discussed in various topics, including the radiation pressure and photon-momentum transfer, the atomic stabilization, the dynamic interference, and the high-order harmonic generation. Whenever available,the corresponding experimental observations of these nondipole effects are also introduced respectively in each topics.     

强激光场中模型氢原子的势函数对产生高次谐波强度的影响

在保证一维模型氢原子基态能量不变的前提下,通过构造一个可调参数的势函数,研究了在单个周期和多个周期激光作用下,取不同参数势函数一维模型氢原子产生的高次谐波谱规律.结果表明,在过垒电离区域,一维模型氢原子的高次谐波强度与势函数势阱的深度有关,与势函数是否存在库仑奇点没有直接关系. 关键词： 强激光场 一维模型氢原子 势函数 高次谐波     

Nonlinear optical activity in chiral molecules: surface second harmonic generation and nonlinear circular dichroism

Nonlinear optical activity in chiral molecules is investigated. We first examine the importance of the nonlocality of the light–matter interaction in optical activity and extend this concept to second-order (surface second harmonic generation) and third-order (nonlinear circular dichroism) nonlinear optical phenomena. Microscopic models are also discussed. Various phenomena derived from these considerations are demonstrated experimentally with specially-synthesized chiral molecules. To cite this article: F. Hache et al., C. R. Physique 3 (2002) 429–437.     

紫外激光和压力共同作用下C60-peapod的聚合相变研究

采用气相扩散方法将C60分子填充到单壁碳纳米管(SWNTs)中,制备出高填充比率的豆荚形纳米材料C60@SWNT,又称为peapod.用金刚石对顶砧(DAC)装置获得高压,在高压下同时利用紫外激光处理样品,通过激光和压力的共同作用研究了C60分子在碳管内的聚合相变.在21.5 Gpa高压下,同时紫外激光(325 nm)照射30 min后,拉曼光谱表明C60分子在碳管内发生了聚合,形成一维链状O相聚合结构,且该相变是不可逆的.紫外激光的引入使样品发生O相聚合所需的压力值低于仅由压力诱导的聚合压力.     

Nonlinear second harmonic generation by light wave-plasma interaction in oscillating magnetic field

The nonlinear generation of second harmonic electromagnetic waves in a thin inhomogeneous (dense and rarefied) plasma layer (of lengthd) by obliquely and normally incident light waves is analyzed. We consider the effect of an external time-dependent magnetic field on the generation and amplification of waves. Two cases are considered, when the magnetic field oscillates at a frequency (i) equal to and (ii) double that of the incident wave. For normal incidence, waves are not radiated in case (i), while in case (ii) the second harmonics are radiated equally from the plasma boundaries atx=0 andx=d. For a rarefied plasma, the second harmonics are radiated with equal amplitudes in both cases.     

Attosecond spectroscopy for filming the ultrafast movies of atoms,molecules and solids

Three decades ago, a highly nonlinear nonpertubative phenomenon, now well-known as the high harmonic generation (HHG), was discovered when intense laser irradiates gaseous atoms. As the HHG produces broadband coherent radiation, it becomes the most promising source to obtain attosecond pulses. The door to the attosecond science was opened ever since. In this review, we will revisit the incredible adventure to the attoworld. Firstly, the progress of attosecond pulse generation is outlined. Then, we introduce the efforts on imaging the structures or filming the ultrafast dynamics of nuclei and electrons with unprecedented attosecond temporal and Angstrom spatial resolutions, utilizing the obtained attosecond pulses as well as the high harmonic spectrum itself.