氧还原碳基非贵金属电催化剂研究进展

质子交换膜燃料电池是一种直接将化学能转化为电能的能量转换装置,具有环境友好、能量密度高、转化效率高等优点,能够应用于便携能源及燃料电池电动车领域.但燃料电池阴极氧还原需要大量的铂基催化剂,铂价格昂贵、储量有限、易中毒的缺点限制了它的实际应用.因此,开发低成本、高活性、高稳定性的阴极非贵金属催化剂将能够显著推动质子交换膜燃料电池的大规模商业化应用.其中碳基非贵金属催化剂作为最有可能替代铂的氧还原催化剂,引起了广泛的研究.基于此,本文首先简单介绍了氧还原的机理;其次将碳基非贵金属催化剂分为过渡金属氮碳催化剂和非金属掺杂碳催化剂,对它们在材料制备和活性中心的研究进行了总结和讨论;最后,报道了碳基非贵金属催化剂在质子交换膜燃料电池单电池中的应用进展.     

包覆型非贵金属氧还原催化剂的研究进展

燃料电池中广泛使用的铂基催化剂价格昂贵、储量低、容易失活,因此亟待开发廉价、高效非铂催化剂. 过渡金属(Fe、Co、Ni等)/杂原子共掺杂催化剂、杂原子掺杂（N、P、S、F等）碳材料以及碳材料包覆过渡金属复合物是目前发现的几类性能优异的非贵金属氧还原催化剂. 其中碳材料包覆过渡金属催化剂作为一类新型的高性能催化剂,对其研究还有待深入. 本文主要阐述了国内外在包覆型非贵金属氧还原催化剂方面的研究进展,从合成,性能,机理等方面对该类催化剂进行了总结,力求助益于该类催化剂的发展.     

电纺法制备中空多管道碳纳米纤维及其氧还原性能

以过渡金属和新型碳材料为代表的非贵金属催化剂具有成本低、稳定性好等优点,被认为是铂基贵金属催化剂的最佳替代品,对于促进燃料电池商业化应用具有重要意义,其中选择一种简单高效的方法制备符合要求的碳载体成为合成该类催化剂的基础.本实验利用静电纺丝技术制备了中空多管道碳纳米纤维,并深入研究了该材料的氧还原性能.结果表明,具有高度开放结构和较大比表面积的中空多管道碳纳米纤维具有较好的催化活性和电流效率,其极限电流密度为4.06mA/cm~2,电子转移数为3.44,是一种优秀的氧还原催化剂.本论文作者探究了中空多管道结构的形成机理,揭示了催化剂的结构和组成与电催化性能之间的构效关系,证明了中空多管道碳纳米纤维可以作为一种优秀的碳载体应用于非贵金属催化剂中.     

杂原子掺碳材料氧还原催化剂研究进展

开发替代Pt类高活性、低成本的非贵金属燃料电池阴极氧还原催化剂是实现燃料电池商业化的必由之路. 研发催化活性高,稳定性好,价格便宜的非贵金属催化剂是当务之急. 碳纳米材料,尤其杂原子掺杂的碳纳米材料有其独特的结构和催化性能而备受瞩目. 本文结合作者课题组的研究工作,综述了近年杂原子掺杂碳纳米材料催化剂燃料电池阴极氧电催化还原方面的研究进展.     

碳纳米管基非贵金属催化剂在电催化氧化还原中的应用研究进展

燃料电池和金属-空气电池是将化学能直接转化成电能的绿色电池,具有能量密度高、安全和环保等优点,相比传统能源具有独特优势。然而,目前阴极氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)使用的贵金属铂(Pt)储量低,成本高,易中毒失活,严重限制了燃料电池的大规模应用。因此,开发廉价、高效、稳定的非贵金属催化剂成为研究热点。碳纳米管具有本征sp~2杂化结构、优异的导电性、高比表面积、良好的化学稳定性等突出优点,受到广泛关注。本文综述了碳纳米管基非贵金属ORR催化剂的最新进展,主要包括非金属掺杂、过渡金属-氮-碳纳米管、负载过渡金属及其衍生物(氧化物、碳化物、氮化物、硫化物等)、负载单原子、与其他碳材料(石墨烯、多孔碳、碳纳米纤维)复合以及碳纳米管基自支撑电极。最后,对碳纳米管基非贵金属ORR催化剂的研究前景和下一步研究方向进行了展望。     

掺杂多孔碳材料催化醇选择性氧化研究进展

羰基化合物是重要的有机中间体,醇类化合物的选择性氧化是合成羰基化合物的一类重要反应.在这类反应中,掺杂多孔碳材料因其独特的性能可直接作为催化剂或者催化剂载体.我们综述了单一掺杂多孔碳材料、共掺杂多孔碳材料和负载型掺杂多孔碳材料的制备方法,可能存在的活性位点和催化机理.最后,讨论了掺杂多孔碳材料目前需要解决的问题,指出设计绿色高效的负载非贵金属的掺杂多孔碳材料是未来的一个重要发展方向.     

TiO2基光解水析氢非贵金属共催化剂的研究

利用太阳能光催化水解制氢是获得清洁、廉价、无污染的氢气最有前景的一种方式。这个过程主要包括三个步骤：太阳光的捕获,电荷分离与转移,催化质子还原产生氢气。其中,大量的研究工作主要集中在前两步,对于第三步的研究则相对较少。然而,共催化剂的引入可以有效促进光催化活性并提高氢气产生速率。共催化剂主要分为贵金属共催化剂和非贵金属共催化剂,其中,贵金属共催化剂有着较高的活性,但是其价格及来源限制了其实际应用,因此开发廉价高效的非贵金属共催化剂非常重要。本文对TiO₂基光解水析氢的非贵金属共催化剂（过渡金属单质及其复合物以及非金属碳基材料）进行了总结,详细讨论了不同共催化剂的作用机理,并对共催化剂的发展方向进行了合理展望。     

基于非贵金属氧还原催化剂的质子交换膜燃料电池性能

质子交换膜燃料电池的成本和寿命问题是制约其商业化的主要瓶颈. 开发高效稳定的新型非铂氧还原催化剂是降低电池成本的重要途径. 过渡金属-氮-碳型非贵金属催化剂具有较高催化活性、资源丰富、价格低廉等优点, 被认为是未来最有希望替代铂的氧还原催化剂. 本综述从催化剂的设计构筑、催化层结构优化以及电池测试等方面, 对过渡金属-氮-碳型非贵金属催化剂的国内外最新研究进展进行了重点讨论, 并对未来其发展趋势提出展望.     

碳纳米管基非贵金属催化剂在电催化氧化还原中的应用研究进展

燃料电池和金属-空气电池是将化学能直接转化成电能的绿色电池,具有能量密度高、安全和环保等优点,相比传统能源具有独特优势。然而,目前阴极氧还原反应（oxygen reduction reaction,ORR）使用的贵金属铂（Pt）储量低,成本高,易中毒失活,严重限制了燃料电池的大规模应用。因此,开发廉价、高效、稳定的非贵金属催化剂成为研究热点。碳纳米管具有本征sp²杂化结构、优异的导电性、高比表面积、良好的化学稳定性等突出优点,受到广泛关注。本文综述了碳纳米管基非贵金属ORR催化剂的最新进展,主要包括非金属掺杂、过渡金属-氮-碳纳米管、负载过渡金属及其衍生物（氧化物、碳化物、氮化物、硫化物等）、负载单原子、与其他碳材料（石墨烯、多孔碳、碳纳米纤维）复合以及碳纳米管基自支撑电极。最后,对碳纳米管基非贵金属ORR催化剂的研究前景和下一步研究方向进行了展望。     

金属/非金属元素掺杂提升原子级分散碳基催化剂的氧还原性能

原子级别分散的过渡金属和氮共掺杂碳基催化剂(M-N_x-C)具有反应活性好、选择性高、制备容易等优点,被认为是最有可能取代价格昂贵的铂催化剂用作燃料电池阴极的一类非贵金属催化剂。然而,该类催化剂在阴极侧氧还原反应过程中存在活性位点密度较低、耐久性不足的问题制约了其在燃料电池中的实际应用。研究表明,通过多种金属/非金属元素的掺杂调控活性位点的电子结构与空间构型可显著提升M-N_x-C催化剂的氧还原活性和稳定性,已成为掺杂碳基催化剂领域的热门研究课题。本文综述了近年来国内外在多种金属/非金属元素掺杂提升M-N_x-C碳基催化剂性能方面的主要研究工作,包括金属元素掺杂、非金属元素掺杂等研究。文章进一步总结和指出了M-N_x-C碳基催化剂面临的问题及挑战,并对其发展前景和未来研究方向进行了展望。     

加氢脱氮催化研究的新进展

化石燃料的加氢脱氮有利于改善油品质量及其稳定性,同时避免燃烧时NO_x的排放。本文介绍了不同化石燃料中有机氮化物的含量及类型,对不同加氢脱氮催化剂及其催化活性位的本质进行了探讨,同时论述了C—N键断裂机理及燃料中主要有机氮化物的HDN反应网络。着重概述了传统金属硫化物催化剂的改性方法,新型的金属碳化物、金属氮化物和金属磷化物催化剂的研究现状。     

炭材料负载金属催化剂催化硅氢加成反应进展

炭材料具有比表面积大、孔径可调、取材广泛等优点,以其为载体负载金属活性组分制备硅氢加成催化剂极具发展前景.我们详细总结了近20年不同炭材料如活性炭、石墨与石墨烯、碳纳米管、富勒烯、卡宾等在硅氢加成反应中负载金属催化剂的制备方法、催化性能以及可能的催化机理,并对有望应用到该反应的新型炭材料载体进行了对比与展望.认为未来硅氢加成炭负载型催化剂的研究可聚焦于(1)探寻新型双金属活性组分以进一步提高催化活性;(2)研发更具优势的金属配体,明晰配体与载体、配体与金属之间的相互作用关系以提高催化选择性与稳定性;(3)结合科学可靠的催化机理研究,以期研发出更符合可持续发展要求的炭负载型硅氢加成金属催化剂,可使硅氢加成反应基本实现原子经济性.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

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