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以飞秒 40 0及 2 66nm激光脉冲结合泵浦 探测飞行时间质谱方法研究了苯S2 态内转换动力学 .40 0nm双光子过程将苯分子激发到S2 电子态 ,布居在S2 电子态的分子由于能级耦合无辐射弛豫到S1电子态 .通过测定C6 H6 +讯号强度随泵浦 探测延迟时间的改变 ,获得苯S2 及S1电子态的衰减寿命分别为 ( 48± 1)fs及 ( 6.5± 0 .2 )ps ,S2 态及S1电子态的消激发机理被认为是相应势能面间的锥形交叉引起的内转换 相似文献
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N-乙基吡咯是吡咯分子的一个乙基取代衍生物,它的激发态衰变动力学目前为止很少被研究. 本文利用飞秒时间分辨光电子成像的实验方法研究N-乙基吡咯分子S1态的衰变动力学. 实验采用241.9和237.7 nm的泵浦激发波长. 在241.9 nm激发下,得到5.0±0.7 ps,66.4±15.6 ps和1.3±0.1 ns三个寿命常数. 在237.7 nm激发下,得到2.1±0.1 ps和13.1±1.2 ps两个寿命常数. 所有寿命常数都归属为S1态的振动态. 本文并对不同S1振动态的弛豫机理进行了讨论. 相似文献
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结合飞秒激光在研究分子激发态弛豫动力学中的应用,介绍了几种飞秒时间分辨实验中确定泵浦激光脉冲与探测激光脉冲的相关函数和时间零点的方法.对于波长在可见波段的泵浦和探测激光脉冲,我们可以利用非线性光学的技术手段,探测泵浦光与探测光的和频光的强度随二者间的时间延迟的变化来确定相关函数和时间零点;对于波长在紫外甚至更短的波段的泵浦和探测激光脉冲,由于单脉冲能量比较低,目前还很难利用技术手段来测定泵浦激光与探测激光的相关函数及时间零点,可以利用某些原子气体(如Xe)或某些具有短寿命态的分子作平行实验进行间接测量. 相似文献
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邻碘甲苯分子光解动力学的飞秒时间分辨质谱研究 总被引:1,自引:0,他引:1
利用飞秒时间分辨质谱技术研究了邻碘甲苯分子在266 nm激发下的光解动力学. 光解产物碎片通过800 nm强激光场下的多光子电离实现探测. 拟合光解产物C7H7自由基和I原子随泵浦-探测延迟时间变化的信号,得到解离时间为38±50 fs,它反映的是266 nm同时激发nσ*和ππ*态后C-I键的平均解离时间. 此外,还利用基态碘原子的共振波长298.23 nm作为探测光,通过共振增强多光子电离方法对解离生成的基态碘原子进行了选择性探测. 拟合I+随泵浦-探测延迟时间变化的信号,得到解离时间为40±50 fs,这与通过800 nm多光子电离得到的解离时间一致,表明解离生成的主要产物是基态碘原子. 相似文献
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飞秒激光技术的出现使得实时探测与跟踪激发态超快弛豫动力学过程成为可能,并能够给出激发态动力学过程清晰的物理图像。而在飞秒时间分辨实验中,泵浦-探测相关函数和时间零点直接影响实验结果的可靠性和准确性。本文结合飞秒激光在分子激发态超快动力学过程中的应用进展,介绍了根据实验条件和要求,在具体实验过程中泵浦-探测相关函数测量和时间零点确定的几种方法。实验中选择可见光作为泵浦光和探测光时,可以通过测定随泵浦-探测时间延迟变化的泵浦激光与探测激光的和频/差频光强来确定泵浦探测交叉相关函数和时间零点;而选择中心波长在紫外甚至真空紫外的激光脉冲作为泵浦光或探测光时,泵浦-探测交叉相关函数通常采用校正的方法测量。 相似文献
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使用100飞秒、1014 W/cm2的强激光与惰性气体Ar原子相互作用,我们利用飞行时间质谱仪结合Z扫描技术获得了各次电离的Ar原子在激光焦点附近不同位置处强度分布.测量得到的各个不同电离态Ar n+(n=1~4)的产额随激光焦点位置变化关系与不同电离态的空间分布理论预言相一致. 相似文献
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A new velocity map imaging spectrometer is constructed for molecular reaction dynamics studies using time-resolved photoelectron/ion spectroscopy method.By combining a kHz pulsed valve and an ICCD camera,this velocity map imaging spectrometer can be run at a repetition rate of 1 kHz,totally compatible with the fs Ti:Sapphire laser system,facilitating time-resolved studies in gas phase which are usually time-consuming.Time-resolved velocity map imaging study of NH3 photodissociation at 200 nm was performed and the time-resolved total kinetic energy release spectrum of H+NH2 products provides rich information about the dissociation dynamics of NH3.These results show that this new apparatus is a powerful tool for investigating the molecular reaction dynamics using time-resolved methods. 相似文献
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飞秒荧光亏蚀光谱技术研究液相体系取向弛豫 总被引:1,自引:0,他引:1
溶液中分子的快速弛豫过程直接反映了溶液中溶质和周围溶剂分子间的相互作用[1- 3 ] .在液相体系中分子取向通常是随机分布的 .当溶质分子被线偏振光激发至激发态时 ,其分子取向将由原来各向同性的球形分布瞬间变成各向异性的椭球分布 .由于溶质分子周围大量溶剂分子的存在 ,通过二者之间相互作用 ,激发态溶质分子在一定方向上的取向优势将很快弛豫掉 .这种溶液中的取向弛豫过程通常是几个到几百皮秒[1- 3 ] .飞秒分辨荧光亏蚀光谱原理和实验方法见文献[4 - 7] .当溶液中的溶质分子被线偏振飞秒激光脉冲激发至电子激发态时 ,经过一定的延迟… 相似文献
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H. P. Liu Z. G. Sun S. D. Hogan N. Q. Lou 《The European Physical Journal D - Atomic, Molecular, Optical and Plasma Physics》2006,40(3):357-362
We report an experimental study of the multiphoton dissociation dynamics of
CF3I performed on a home-built femtosecond laser pump-probe system, with
time-of-flight mass spectrometer. The first repulsive A band and the
5pπ37sσ υ2=1 Rydberg state of CF3I were accessed
by one- and two-photon transitions at 267 nm, respectively, with the latter
two-photon absorption followed by a further two-photon probe transition at
401 nm to the
state of the parent ion. The observed signals
from the CF3
+ and I+ fragments show similar multi-component
exponential decay patterns but the former is 4 times stronger than the
latter. However, the parent CF3I+ signal was observed to evolve in a
very different manner, decreasing sharply when probed in the first 289 fs
following excitation and subsequently rising again after 860 fs to a
constant level below that measured at negative pump-probe delay times when the
pump and probe pulses exchange roles. This dip observed in the parent ion
profile, is very different from that previously reported at shorter pump
wavelengths of 264 nm or 265 nm, and is interpreted as the competition
between two different ionization channels. One from the vibrationally excited
υ2=1 of the irradiated Rydberg state and the other from the
dissociative vibrational origin of the same electronic state which is
populated by internal vibrational relaxation. 相似文献