MoO_x促进的Pt基催化剂用于低温水汽变换反应(英文)

通过浸渍还原法制备了不同比例的Pt-Mo/SiO_2催化剂,采用X射线衍射、透射电镜、X射线近边吸收谱和X射线光电子能谱表征了Pt-Mo/SiO_2催化剂的组成、结构及价态.研究结果表明,少量MoO_x修饰Pt-Mo/SiO_2催化剂在低温水汽变换反应中表现出比Pt/SiO_2催化剂更高的催化活性,过量MoO_x包覆的Pt-Mo/SiO_2催化剂活性较低.低温水汽变换反应活性来自于Pt与表面MoO_x的界面协同作用,限域在Pt纳米颗粒表面的MoO_x表现出较低价态,高分散MoO_x纳米岛修饰的Pt纳米颗粒是低温水汽变换反应的活性结构.     

用于乙炔氢氯化反应的活性炭负载铋无汞催化剂(英文)

采用浸渍法制备了活性炭负载铋无汞催化剂,并通过X射线衍射、氮气物理吸附、透射电镜、扫描电镜和X射线电子能谱等方法对催化剂进行了表征。对催化剂进行了催化乙炔氢氯化反应性能的研究,结果表明,催化剂对乙炔氢氯化反应具有良好的催化性能,活性组分主要以BiOCl的形式存在于催化剂表面。反应过程中积碳的产生使得催化剂活性有所降低。     

用于乙炔氢氯化反应的活性炭负载铋无汞催化剂

采用浸渍法制备了活性炭负载铋无汞催化剂,并通过X射线衍射、氮气物理吸附、透射电镜、扫描电镜和X射线电子能谱等方法对催化剂进行了表征。对催化剂进行了催化乙炔氢氯化反应性能的研究,结果表明,催化剂对乙炔氢氯化反应具有良好的催化性能,活性组分主要以BiOCl的形式存在于催化剂表面。反应过程中积碳的产生使得催化剂活性有所降低。     

钒/钛复合氧化物催化剂用于二氧化碳气氛中乙苯氧化脱氢

 采用改进的酸催化溶胶-凝胶法制备了以TiO2为基体的钛基复合氧化物催化剂, 并将该催化剂用于低温下二氧化碳气氛中乙苯氧化脱氢制苯乙烯反应. 采用X射线衍射、 表面物理吸附、 X射线光电子能谱和热重-质谱等分析手段对反应前后的催化剂进行表征. 结果表明, 催化剂在一定反应条件下具有较好的催化活性. 催化剂失活原因主要是反应过程中产生了积炭和高价钒被还原成低价钒. 反应过程中产生的积炭可以通过空气氧化消除,再生后的催化剂其活性基本上能得到恢复.     

Pt/MgO 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应

用浸渍法制备了Pt/MgO催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征.考察了催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能.结果表明,Pt/MgO催化剂具有较高的催化活性和选择性,甲烷转化率与合成气选择性在120 h内保持稳定.以金属状态存在的Pt对甲烷分解具有较高的活性,从而使催化剂对甲烷部分氧化反应具有较高的催化活性.活性组分Pt的存在状态和分散状态非常稳定,而Pt/MgO催化剂具有较强的抗积碳能力,使得催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中具有较高的稳定性.     

氧化石墨烯负载席夫碱钯催化剂的合成、表征及对Suzuki反应催化性能的研究

以修饰的Hummers法制备的氧化石墨烯为载体,席夫碱为配体制备了一种新型的负载型钯催化剂,采用红外光谱仪、透射电镜、X射线光电子能谱仪、热重分析仪和X射线衍射仪等手段对负载型催化剂进行了表征,并评价了其对水相Suzuki反应的催化活性.结果表明,该催化剂在较温和的实验条件下即可高效催化水相芳基卤与芳基硼酸的Suzuki反应,催化剂重复使用5次后,活性基本不变.     

采用等离子体强化制备CO2甲烷化用镍基催化剂

采用等离子体技术强化制备了-γAl2O3担载的镍基催化剂,以CO2甲烷化为模型反应考察了等离子体引入方式对催化剂性能的影响,并采用程序升温还原和脱附、氧滴定、N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和热重分析对催化剂进行了表征.反应结果表明,经等离子体处理再还原活化的催化剂具有较高的低温催化活性,在101.325 kPa,13 500 h-1,H2/CO=2.5和250℃的条件下,CO2转化率为84.6%,比常规催化剂提高了27.2%.表征结果表明,等离子体处理有利于前驱体在温和条件下分解形成活性相,促使催化剂的活性组分晶粒细化并在表面富集,有效提高了活性组分的分散度,从而提高了催化剂的催化活性.     

介孔材料负载杂多酸催化剂催化乙醇脱水制乙烯

采用浸渍法以一种介孔分子筛为载体负载l2磷-钨酸,制得不同负载量的固体酸催化剂.通过X射线衍射、傅里叶红外、N2吸附-脱附、透射电镜等表征手段对载体和催化剂进行表征.此外,采用乙醇脱水制备乙烯的反应评价该系列催化剂的活性,结果表明:在相同的反应温度下,催化剂的反应活性随着负载杂多酸量的增加而增大;对于负载量相同的固体酸催化剂,乙醇的转化率和乙烯的产率随着反应温度的升高而增大.     

Mo对非晶态合金Ni-B/薄水铝石催化剂上噻吩加氢脱硫性能的影响

采用浸渍-化学还原法制备了一系列不同Mo含量的Ni-Mo-B/薄水铝石非晶态合金催化剂样品.以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了样品的催化性能,并采用X射线衍射、差示扫描量热法、电感耦合等离子体发射光谱、程序升温还原、程序升温脱附、X射线光电子能谱和透射电镜等技术对样品进行了表征.结果表明,Mo的添加促进了Ni活性物种的分散,提高了催化剂的热稳定性,降低了催化剂的还原温度;同时,催化剂的吸氢强度减弱,酸性增强,从而显著提高了催化剂活性.当催化剂中Mo/Ni质量比为12%时活性最高,于220oC反应时,噻吩转化率达到73.9%.     

凹凸棒石负载的Cu-Mn-Ce催化剂上甲苯氧化反应性能

采用浸渍法制备了凹凸棒石(PG)负载Cu-Mn-Ce催化剂,运用X射线衍射、透射电镜和H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,并将催化剂用于氧化降解甲苯反应中,考察了不同活性组分、Ce添加量以及催化剂焙烧温度对催化剂活性的影响,探讨了催化剂中活性组分的存在形式及与催化氧化活性的关联.结果表明,催化剂中Cu,Mn和Ce...     

SBA-15负载氧化铁催化剂上乙酸选择加氢制乙醛

制备了一系列SBA-15负载α-Fe₂O₃催化剂.研究了负载量、预还原温度和反应温度对乙酸选择加氢制乙醛反应的活性和选择性的影响.负载催化剂上乙醛的最高产率达到42.7%,比纯α-Fe₂O₃催化剂的32.2%高.催化剂表面Fe₃O₄和Fe⁰共存对提高反应性能有利.该反应有可能遵循Mars-vanKrevelen机理.     

金负载量对低温水煤气变换Au/α-Fe2O3催化剂结构和性能的影响

采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au/α-Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件，考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV-VIS、XRF、H2-TPR和O2-TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析，并与其催化性能进行关联。结果表明，（1）采用10%-H2/N2还原气将催化剂在150 ℃原位还原9 h，其催化活性最高；（2）金的最佳负载量为8.00%，此时在催化剂制备过程中金的流失量较少，金粒子较小，也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结；（3）TPR-TPO结果表明，金的负载量为8.00%时，Au/α-Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质，从而显示出最高催化活性。（4）Au/α-Fe2O3催化剂中的金以单质金（Au0）形式存在；其高活性与Au0-Fe3O4间的协同作用有关。     

氧化铁和羟基氧化铁光催化还原银离子

在波长λ≥320 nm的紫外灯照射下, 水溶液中的银离子能在氧化铁和羟基氧化铁催化剂表面发生还原反应而生成颗粒银. 在这些催化剂上, Ag(I)的等温吸附线都符合Langmuir吸附方程; Ag(I)的初始还原速率均随其初始吸附量的增加而线性增大, 并且增大的幅度依α-Fe2O3>α-FeOOH>γ-Fe2O3>γ-FeOOH>δ-FeOOH的顺序降低. 但是, 在前三种催化剂上, 只有当Ag(I)的吸附量达到其饱和吸附量的一半时, Ag(I)的还原才能发生, 并且几乎不受氮气的影响. 在δ-FeOOH和TiO2体系中通入氮气, 能显著加快Ag(I)的光催化还原. 这说明O2与Ag(I)竞争催化剂上的吸附位点和还原物种, 且与催化剂的性质有关. XRD分析表明, α-Fe2O3和δ-FeOOH分别具有较好和较差的结晶度. 这说明氧化铁和羟基氧化铁的结晶度越高, 越有利于光生载流子的分离及其与表面目标物种发生氧化还原反应.     

可见光辐射下富勒烯[60]–氧化铁复合催化剂的制备及光芬顿法降解有机污染物研究（英文）

采用简单的可升级的化学浸渍法,将Fe_2O_3掺杂到富勒烯[60](C_(60))上,制得C_(60)-Fe_2O_3纳米复合材料.采用了粉末X射线衍射、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见吸收光谱、拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱,对其进行了表征.结果发现,XPS数据中,Fe2p_(3/2)和Fe2p_(1/2)的XPS特征峰分别位于结合能710.9和724.1 eV处,对应Fe_2O_3的Fe~(3+).富勒烯颗粒均匀分散在Fe_2O_3纳米颗粒表面,Fe_2O_3纳米颗粒的平均尺寸大约为20–30 nm;Fe_2O_3对于可见光只有微弱的吸收,而制备出的C_(60)-Fe_2O_3纳米复合材料对于可见光有较强的吸收响应.本文将C_(60)-Fe_2O_3纳米复合光催化材料用于光催化降解50 mL,20mg/l MB和50 mL,10 mg/L苯酚实验.结果发现,在双氧水存在下和可见光(420 nm)辐射条件下,C_(60)-Fe_2O_3对上述有机污染物均有较好的降解效果.通过测定上述有机物的削减程度,评估了C_(60)-Fe_2O_3催化剂的光催化活性,通过改变实验条件,得到可见光/C_(60)-Fe_2O_3/双氧水体系的最佳光催化降解条件:在pH值为3.06~10.34的范围内,投加0.02 g催化剂,5 mol/L双氧水.结果表明,在最佳条件下,亚甲基蓝在80min内脱色率能达到98.9%,矿化率能达到71%.浸出实验的结果表明,C_(60)-Fe_2O_3复合光催化剂中的铁浸出量可以忽略不计.经过5次循环使用后,C_(60)-Fe_2O_3复合光催化剂仍具有较高的光催化活性.为了进一步验证C_(60)-Fe_2O_3复合光催化剂的应用广泛性,本文在可见光/C_(60)-Fe_2O_3/双氧水体系下,开展了降解RhB,MO和苯酚的试验,结果发现,该催化剂它们也具有高的降解效果.机理研究发现,C_(60)-Fe_2O_3复合光催化剂的高效催化能力可归因于C_(60)和Fe_2O_3的协同效应:在可见光辐射下,由于C_(60)具有独特的光敏性特征,能够接收电子并把它们转移到Fe_2O_3的Fe3d轨道,并通过一系列反应,达到Fe~(3+)/Fe~(2+)循环平衡.利用活性组分捕集实验,对光催化反应过程中的主要活性氧化剂进行了区分.结果表明,羟基自由基在整个过程中发挥了最主要的作用.     

Preparation,characterization and catalytic behavior of hierachically porous CuO/α-Fe_2O_3/SiO_2 composite material for CO and o-DCB oxidation

Hierachically porous (HP) CuO/α-Fe2O3/SiO2 composite material was fabricated by sol-gel method and multi-hydrothermal processes using HP-SiO2 as support.The resulting material was characterized by N2 adsorption-desorption,X-ray diffraction and scanning electron microscopy.The as-prepared CuO/Fe2O3/HP-SiO2 sample,with α-Fe2O3 and CuO nanocrystals,possessed a co-continuous skeleton,through-macroporous and mesoporous structure.Its catalytic behavior for CO and o-DCB oxidation was investigated.The result showed that CuO/Fe2O3/HP-SiO2 catalyst exhibited high catalytic activity for both CO and o-DCB oxidation,indicating its potential application in combined abatement of CO and chlorinated volatile organic compounds.     

High catalytic activity of a new Ag phosphorus ylide complex supported on montmorillonite: synthesis,characterization, and application for room temperature nitro reduction

In this work, the phosphorus ylide, [PPh₃CHC(O)CH₂Cl], was reacted with AgNO₃ to give the [Ag{C(H)PPh₃C(O)CH₂Cl}₂]⁺NO₃ ^? as the product. Then, it was supported on the modified montmorillonite nanoclay to prepare a new catalyst for the reduction reaction. The structure and morphology of the nanoclay catalyst were characterized by FT-IR, X-ray powder diffraction, scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray analysis and transmission electron microscopy techniques; also, the content of silver was obtained by inductively coupled plasma analyzer. This composition was exploited to study its catalytic activity in the reduction in aromatic nitro compounds; it displayed the high catalytic activity. Factors such as catalyst amount, solvent, temperature and reaction time were all systematically investigated to elucidate their effects on the yield of catalytic reduction in nitroarenes. This catalytic system exhibited high activity toward aromatic nitro compounds under mild conditions. The catalyst was reused five times without any significant loss in its catalytic activity.     

费托合成 Fe基催化剂中铁物相与活性的关系

 采用连续共沉淀和喷雾干燥相结合的方法制备了微球形 Fe 基催化剂, 采用 N2 吸附-脱附、X 射线衍射和穆斯堡尔谱等手段, 考察了催化剂在不同还原条件下铁物相的转变, 并在浆态床反应器中评价了催化剂的费-托合成 (FTS) 反应性能. 结果表明, Fe 基催化剂在合成气气氛下首先从α-Fe2O3 转变为 Fe3O4, 然后转变为铁碳化物 (FexC); 还原压力的增大有利于 α-Fe2O3 向 Fe3O4 的转变, 而抑制 Fe3O4 向 FexC 的转变; 还原空速的增加则促进 Fe3O4 转变为 FexC. 催化剂的 FTS 反应活性随着催化剂中 Fe3O4 含量的增加而逐渐下降, 而随着 FexC 含量的增加而逐渐上升.     

Au/FeOx催化3-硝基苯乙烯加氢反应

采用沉积-沉降法制备了负载型Au/γ-Fe2O3、Au/α-Fe2O3和Au/Fe3-O4催化剂,并利用X射线粉末衍射技术对催化剂进行了表征。 在不同反应介质（水、乙醇和无溶剂）中,研究了Au/FeOx催化剂催化3-硝基苯乙烯加氢反应,考察了反应温度以及载体对催化剂活性的影响。 实验结果表明,在介质水中3-硝基苯乙烯的转化率要远高于乙醇中或无溶剂条件下的转化率,且随温度的升高而增大,而其加氢产物3-氨基苯乙烯的选择性无显著变化。 不同氧化铁载体负载的Au催化剂在水中的活性顺序为Au/γ-Fe2O3＞Au/α-Fe2O3＞Au/Fe3O4,其活性的差异被认为来自于不同氧化铁载体与Au之间的相互作用。     

Enhanced catalyst recovery in an aqueous copper-free Sonogashira cross-coupling reaction

We report the synthesis of a superparamagnetic nanoparticle MNP (γ-Fe(2)O(3)/polymer) supported dendritic catalyst based on a bulky electron-rich phosphine Pd(II) complex. The high reactivity of this catalyst is described in a copper-free Sonogashira C-C cross-coupling reaction in water, and the significant role of surfactant additives is highlighted in the recovery study.     

磁性纳米固体酸SO4^2ˉ-TiO2-Fe3O4催化剂的合成、表征及催化性能的研究

首先研究制备了Fe3O4和SO4^2ˉ-TiO2固体酸催化剂，在此基础上采用共沉淀和浸渍的方法制备了磁性和超细SO4^2ˉ-TiO2-Fe3O4固体酸催化剂。利用XRD，TEM和FT—IR等分析测试手段对催化剂的结构和性能进行了表征。测定结果证实该催化剂具有较小的粒度，较高的磁性表现。在乙酸丁酯合成反应中SO4^2ˉ-TiO2-Fe3O4展示了很高的催化活性（酯化率可达82．7％），而且利用Fe3O4的磁性可对催化剂进行分离和回收．