Fe2O3/CNT催化湿法H2O2氧化苯酚

通过化学沉积法和热处理得到多壁碳纳米管负载Fe2O3催化剂 Fe2O3/CNT, Fe2O3的负载质量分数约为15.1%,XRD表征显示,负载的Fe2O3存在α和γ这2种晶型。考察了Fe2O3/CNT催化湿式H2O2氧化去除废水中苯酚催化性能,通过苯酚的去除率及反应过程中催化剂活性组分的溶出总量,研究了催化剂制备过程中添加聚乙烯醇对催化剂性能的影响。在苯酚和H2O2初始浓度分别为350和1 500 mg/L、催化剂投加量为1.0 g/L、温度80 ℃条件下,经过240 min的反应,苯酚去除率达100％,COD去除率为86.1％。     

La2O3对Pd/Al2O3催化蒽醌氢化制H2O2性能的影响

 采用湿浸法制备了用于蒽醌氢化制H2O2的La2O3促进的Pd/Al2O3催化剂,并考察了不同La2O3含量对催化性能的影响. 采用XRD,N2物理吸附,CO2-TPD,H2-O2滴定和电子探针等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,加入适量的La2O3能够抑制高温焙烧时Al2O3晶粒的长大,增大催化剂的比表面积,提高金属Pd的分散度,增强载体表面碱性,提高催化剂表面的Pd浓度,减小Pd层厚度,从而提高催化剂的氢化活性. 加入La2O3可使催化剂的Pd负载量由0.281%降至0.188%,而催化剂活性提高了44%.     

SO2对Co3O4/Al2O3选择性催化氧化NO的影响

 采用流动态原位IR,TPD及XPS技术研究了NO及SO2在Co3O4／Al2O3金属氧化物催化剂表面上的吸附及脱附行为,并与该催化剂上模拟烟道气中NO的选择性催化氧化活性相关联,考察了SO2对该反应过程的影响及作用机理．     

金溶液pH值及浸泡处理对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应活性的影响

 采用阴离子浸渍法制备了Au/Al2O3催化剂,考察了溶液pH值及浸泡处理对催化剂上CO氧化反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随着浸渍液氯金酸溶液pH值的升高而升高. 对于经300 ℃下H2还原处理的Au/Al2O3催化剂,无论用水浸泡还是用氨水浸泡,室温下CO转化率均可达到100%, 且催化剂具有良好的稳定性. 用氨水浸泡的催化剂经氧化处理后依然保持高活性,但用水浸泡的催化剂活性大幅度下降. XPS结果表明,用氨水浸泡的Au/Al2O3催化剂表面含有Al, O, C, N, Na和Au原子,但没有Cl原子存在. 这说明用氨水浸泡催化剂可有效除去Cl-离子而提高其催化活性.     

超声浸渍法制备Pd/Al2O3催化剂及其催化蒽醌加氢性能

 以球形 γ-Al2O3 和 θ-Al2O3 为载体,分别采用超声浸渍和普通浸渍方法制备了Pd含量为0.3%的负载型催化剂,并将其用于蒽醌加氢反应. 采用X射线衍射、 N2吸附和透射电镜等手段对催化剂的理化性质和孔结构进行了分析,考察了浸渍方法对催化剂活性金属分散度的影响. 结果表明,与普通浸渍法相比,超声浸渍法制备的负载型Pd催化剂金属分散度明显提高,因而对蒽醌加氢反应表现出较高的催化活性. 以960 ℃焙烧的球θ-Al2O3 为载体,通过超声浸渍制备的负载型Pd催化剂具有较高的Pd分散度和较大的孔径,在蒽醌加氢反应中对反应物的扩散阻力较小,因而表现出更高的催化活性,而且反应中催化剂的稳定性良好.     

Au/Fe2O3催化剂的制备及其对富氢气体中一氧化碳选择性氧化的催化性能

 采用共沉淀法制备了1.5%Au/Fe2O3催化剂,考察了加料方式对Au/Fe2O3催化剂化学组成及其催化富氢气体中CO选择性氧化性能的影响. 结果表明,正加法制备的Au/Fe2O3催化剂的性能明显好于反加法制备的催化剂,80 ℃时前者对富氢气体中CO选择性氧化反应的转化率为94%,CO2选择性为65%,连续反应10 h,催化剂活性没有变化. XRD,XPS和TEM等的测试结果表明,正加法制备的Au/Fe2O3催化剂中金粒子的平均粒径为2～4 nm,金粒子高度分散在载体上,并与载体之间发生了较强的相互作用,从而表现出较高的催化性能.     

CO低温氧化Au/Al2O3催化剂的失活及稳定性

 采用改进的等体积浸渍法制备了1.5%Au/Al2O3催化剂,考察了催化剂在CO低温氧化反应中的催化活性,比较了其在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经水汽饱和或加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明, Au/Al2O3在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中具有更好的稳定性,经水汽饱和或加热的空气处理后其活性均会下降. Au/Al2O3的失活主要包括CO氧化失活、热处理失活和水汽处理失活,前两种失活主要是因为催化剂中类似碳酸盐物种的生成和活性位上-OH 的脱除,是可逆失活; 而最后一种失活是不可逆的,主要归因于金颗粒的长大.     

介孔Al2O3负载纳米Au催化剂用于低温催化氧化CO

 用不同模板剂合成了具有较高比表面积和较多表面碱性位的介孔Al2O3载体,并采用均相沉积-沉淀法制备了Al2O3负载纳米Au催化剂,对制备的介孔Al2O3载体及相应催化剂采用低温N2吸附法、TEM和XPS等手段进行了表征,考察了载体表面碱性对纳米Au粒子在载体表面的沉积及相应催化剂在CO氧化反应中催化性能的影响. 以CO2-TPD法测定载体表面碱性,结果表明,介孔氧化铝的表面碱性与其合成过程中所用的模板剂有关. 以表面碱性位较丰富的介孔Al2O3为载体制备的催化剂表面Au粒子分布较均匀且粒径(3.1～3.2 nm)较小,在CO完全氧化反应中催化活性最高,表明载体表面的碱性位有利于稳定其表面沉积的纳米Au粒子. XPS分析结果表明,催化剂表面的Au主要以Au0金属态形式存在,它在CO氧化反应中表现出较高的催化活性.     

超声波-微波法制备NiW/Al2O3加氢脱硫催化剂

 采用一次浸渍技术制备了NiW/Al2O3加氢脱硫(HDS)催化剂,在制备过程中采用超声波处理浸渍液,采用微波进行样品干燥. 以噻吩为模型化合物,在微反装置上评价了该催化剂的加氢脱硫活性. 使用X射线光电子能谱和透射电镜等表征手段研究了催化剂的表面状态和物化性. 结果表明,使用超声波及微波技术制备的NiW/Al2O3催化剂具有较高的加氢脱硫活性,催化剂的活性组分较易硫化,可生成更多的硫化物种参与反应. 催化剂中硫化态钨的表面原子浓度较高,从而使硫化态钨物种保持较高的表面分散度,有利于增加活性中心的数目. 该催化剂的活性中心结构具有较多配位不饱和的边缘位和棱边位,因而具有较高的加氢脱硫活性.     

常温常湿条件下Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应的稳定性

用共沉淀法制备了Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３催化剂,考察了焙烧温度及金含量对Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３催化剂上ＣＯ氧化反应的影响,结果表明,焙烧温度及金含量对催化剂的稳定性均有较大影响,金含量为３％,３００℃焙烧制得的样品具有较好的稳定性和抗水性,在常温湿条件下可连续反应４３０ｈ保持ＣＯ完全转化;催化剂的稳定性与单质金及α－Ｆｅ２Ｏ３的粒径成反比,并与金及铁的化学状态有关,金粒子聚集、氧化态金含量的减少及催化剂表面碳酸根物种的累积可能是导致催化剂活性衰减的主要原因。     

Pt/Al2O3/WO3/ZrO2催化剂对正己烷异构化反应的催化性能

 通过浸渍法制备了系列Pt/Al2O3/WO3/ZrO2催化剂样品,采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和程序升温还原等方法表征了催化剂的结构、表面酸性和氧化还原性能,考察了不同反应条件下催化剂对正己烷异构化反应的催化性能. 结果表明, Pt的加入显著改变了WO3/ZrO2载体的氧化还原性,并使催化剂由单一的酸中心催化变成由酸中心与金属中心共同催化; Al2O3的加入增强了WO3与ZrO2之间的相互作用,增加了催化剂的Lewis酸位. 在n(H2)/n(n-C6H14)=1.5, WHSV=0.7 h-1, m(cat)=2.0 g, p=1.0 MPa, θ=220 ℃和t=3 h的反应条件下, Pt/Al2O3/WO3/ZrO2催化剂上正己烷的转化率和2,2-二甲基丁烷的选择性分别达到84.9%和22.9%,裂解反应产物的收率低于1.5%. 经 1000 h的寿命试验,催化剂没有出现失活.     

预处理条件对Au/Al2O3催化CO氧化性能的影响

 采用沉积-沉淀法制备了Au/Al2O3,探讨了预处理条件对催化剂中金颗粒的大小及其催化CO氧化性能的影响,并以XRD和TEM等手段对催化剂进行了结构表征. 结果表明,还原和焙烧预处理得到的1.2% Au/Al2O3催化剂在GHSV=1.5×104 h-1时,可分别于-22和-10 ℃将空气中的1%CO完全氧化, 还原预处理所得催化剂的活性更高, 原因是催化剂中金颗粒的尺寸更小,分散度更高.     

富氧条件下Ag/Al2O3-Cu/Al2O3组合催化剂催化乙醇选择性还原NOx

 在富氧条件下,以乙醇为还原剂,考察了不同金属负载量的Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化剂选择性还原NOx的活性. 结果表明,4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3分别为各自体系中的最佳催化剂. 4%Ag/Al2O3具有很高的选择性催化还原NOx的活性,但同时会产生一定量的副产物CO. 10%Cu/Al2O3选择性催化还原NOx的活性不高,但却具有很好的消除CO的活性. 将4%Ag/Al2O3和10%Cu/Al2O3以不同方式组合,其评价结果表明,4%Ag/Al2O3-10%Cu/Al2O3组合催化剂具有与单纯4%Ag/Al2O3相似的NOx脱除活性,同时能够完全消除反应过程中产生的CO,并且能大大降低尾气中乙醇和乙醛的浓度.     

反应控制相转移催化剂K3PV4O24催化苯合成苯酚

 设计了一种反应控制相转移催化剂K3PV4O24,用于催化以过氧化氢为氧化剂的苯氧化制苯酚反应. 此催化剂既可象均相催化剂那样进行催化反应,又可象多相催化剂那样进行回收利用,从而解决了均相催化剂难回收的问题. 在反应体系中,红色的钒磷杂多酸盐可溶于溶剂中; 当过氧化氢消耗尽时,红色的钒磷杂多酸盐被还原成蓝色的钒磷杂多蓝并以沉淀形式从溶液中析出,从而可方便地回收利用. 苯氧化反应得到的主要产物为苯酚和水,副产物为氧. 在313 K下,苯的转化率可达到48%,苯酚的选择性可达到99%以上.     

新型WO3/HMS催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能

 采用草酸络合方法将WO3固载到六方介孔全硅分子筛HMS上,制得新型WO3/HMS非均相催化剂. 利用SEM,TEM,N2吸附,XRD及激光拉曼光谱等手段对催化剂进行了表征,研究了催化剂在环戊烯选择性氧化合成戊二醛反应中的催化性能. 结果表明,在WO3/HMS催化下环戊烯和H2O2的转化率均可达100%,戊二醛的选择性可达72%. WO3以高分散状态存在于催化剂表面. 单次反应后钨的溶脱量(5.5 μg/ml)很小,对反应几乎没有影响. 催化剂具有较高的稳定性,可以重复套用6次. 失活后的催化剂可通过简单焙烧的方式再生.