双波长圆偏振光场中分子电离动力学的研究新进展

超短激光脉冲的出现为人们研究原子分子内电子的超快动力学过程提供了重要的技术手段。强激光诱导原子分子的光电离过程是光诱导物理过程的基石,也是目前强场物理领域的前沿热点之一。本文重点综述了双波长圆偏振光场中分子电离动力学的研究进展。首先,介绍了研究强场分子电离动力学的半经典模型,给出了电离电子波包的相位和振幅分布。然后,介绍了利用双波长圆偏振光场测量H2分子和CO分子的电离动力学的研究,发现电离电子的振幅结构以及隧穿后电子受到的长程库仑势都会影响电子的动力学过程。此外,电子波包的相位结构也会包含在光电子的发射角中,这个初始相位编码了电子吸收光子而电离过程中的时域信息。最后,对新型阿秒钟在分子光电离过程中的应用进行了总结,并展望了未来复杂分子体系的应用前景。     

超快强激光驱动的原子分子电离

强场电离是超快强激光与物质相互作用时发生的基本物理过程。强场驱动原子分子的电离电子动力学过程发生在一个光学振荡周期以内,是在阿秒时间尺度上研究电子超快动力学的典范。不仅如此,强场驱动下的超短电子束还为探测原子分子的结构及其超快动力学提供了重要的技术手段。文章首先简要阐述了超快强光场中原子分子电离的基本物理图像,在此基础上,介绍了近年来基于强场电离电子开展的超快过程研究的几个例子,最后简要讨论了强场电离研究的未来可能发展方向。     

飞秒强激光场中分子双电离的半经典动力学模拟

文章介绍了超短强激光场中原子、分子双电离的研究现状,提出了能够有效处理双电离过程的半经典模型,成功地重现了双电离率随激光强度变化的实验数据,同时预言了分子取向对双电离率的重要影响.文章还通过分析典型的双电离轨道的演化,给出了理解双电离复杂动力学过程的直观物理图像.     

基于多组态含时Hartree-Fock方法研究电子关联对于H_2分子强场电离的影响

发展了三维的处理双原子分子非微扰电子动力学的多组态含时Hartree-Fock方法,并利用该方法研究了电子关联对于H_2分子强场电离概率的影响.该方法采用能够精确处理双中心库仑势的椭球坐标系,以及减小双电子积分计算量的有限元-离散变量基函数方法.利用多组态含时Hartree-Fock方法计算了H_2分子随分子取向角度变化的XUV光电离结果,并通过与单组态结果的对比研究了电子关联对于单电离和双电离概率的不同影响.研究表明,电子关联对于单电离过程影响很小,而在双电离过程中则发挥了重要作用,导致了电离概率的减小.该方法为进一步研究强场物理过程中的电子关联效应奠定了基础.     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应.由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理,“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案.本文基于含时波包动力学的基本理论,将激光场看作经典场,利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子(NO、RbI等)的多光子电离过程.研究表明,激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响,而这种影响是由光诱导势引起的.另外,在研究具有两个连续态的RbI体系时,自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关,并受外场强度的影响.本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光操控具有重要的意义.     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应.由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理,"缀饰态"模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案.本文基于含时波包动力学的基本理论,将激光场看作经典场,利用"缀饰态"模型研究了强场下双原子分子(NO、RbI等)的多光子电离过程.研究表明,激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响,而这种影响是由光诱导势引起的.另外,在研究具有两个连续态的RbI体系时,自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关,并受外场强度的影响.本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光操控具有重要的意义.     

分子轨道高时空分辨成像

在超短激光脉冲的激发下,原子分子会发生强场阈上电离、高次谐波辐射等高阶非线性的强场物理过程.通过对这些过程中产生的光、电子信号的分析,可以实现对原子分子结构及其超快动力学过程同时具有埃量级空间分辨和亚飞秒量级时间分辨的探测,为人们在极端条件下研究微观世界的物质结构和基本物理过程提供了强大的工具.自2004年发展起来的基于分子高次谐波的分子轨道层析成像方法,可以实现对分子轨道波函数本身的高时空分辨层析成像.这将帮助人们更加深刻地认识化学反应过程的物理本质.本文介绍了分子轨道层析成像的理论方法,并综述了十余年来分子轨道层析成像理论的新进展.     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应．由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理。“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案．本文基于含时波包动力学的基本理论，将激光场看作经典场，利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子（NO、RbI等）的多光子电离过程．研究表明，激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响。而这种影响是由光诱导势引起的．另外，在研究具有两个连续态的Rbl体系时，自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关，并受外场强度的影响．本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光搛控具有重要的意义．     

我国在中红外强场物理领域获重要发现

我国科研人员近日在中红外强场物理前沿研究领域获得重要成果：利用上海光机所强场激光物理国家重点实验室新近建成的可调谐中红外波段的超强超短激光平台,开展了强场原子阈上电离的实验与理论的深入研究,从实验中发现了中红外新波段（例如,2000nm波长）强光场中,原子的阈上电离电子能谱在低能端出现了令人惊异的峰状（甚至双峰）新结构,并进而揭示了长波长条件下长程库仑相互作用起了重要作用．     

强激光场下原子分子量子隧穿实验测量

强激光场下原子分子的多光子电离和隧道电离是极端条件下的量子现象,也是强场光物理中基本的动力学过程.测量原子分子在强激光场中的超快动力学对探索微观粒子内部结构和相互作用有重要意义.本文简述强场光电离中的基本概念和现象,并介绍强激光与原子分子相互作用研究中的重要仪器——冷靶反冲离子动量成像谱仪(COLT-RIMS),最后展...     

分子对飞秒激光场响应的含时密度泛函理论研究

采用含时密度泛函理论方法研究线性分子碳化锂（Li2C2）对飞秒激光场响应的电子-离子动力学行为。在典型的近共振和非共振的激光频率作用下,分别对比分析了分子的共振和非共振电离过程。研究发现：分子在共振频率激光场的作用下发生更强的电离过程,并倾向于发生库伦爆炸,键长的振荡断裂与电离相互促进影响,而分子在较弱的激光场作用下发生单光子电离过程;随着双脉冲时间间隔的增加,离化电子数在一定范围内呈振荡上升趋势,随后趋于常数。     

不同原子在飞秒强激光场中的里德堡态激发和双电离

利用质量分辨的脉冲电场电离方法结合飞行时间质谱,系统地研究了He,Ar和Xe原子在800 nm飞秒强激光场中的里德堡态激发过程,并将其与非序列双电离过程进行了比较,探讨了激发与非序列双电离过程的区别,以及不同原子里德堡态激发过程的规律性变化.研究结果有助于深入了解强激光场中原子里德堡态激发的物理机理.     

分子对飞秒激光场响应的含时密度泛函理论研究

采用含时密度泛函理论方法研究线性分子碳化锂(Li2C2)对飞秒激光场响应的电子-离子动力学行为.在典型的近共振和非共振的激光频率作用下,分别对比分析了分子的共振和非共振电离过程.研究发现:分子在共振频率激光场的作用下发生更强的电离过程,并倾向于发生库伦爆炸,键长的振荡断裂与电离相互促进影响,而分子在较弱的激光场作用下发生单光子电离过程;随着双脉冲时间间隔的增加,离化电子数在一定范围内呈振荡上升趋势,随后趋于常数.     

原子分子物理进展

介绍了国内原子分子物理的进展，详细介绍了在原子高激发态理论和实验研究中的两个具体工作：（１）突破了传统组态相互作用的制约，建立了可处理连续组态的相对论性多通道理论，直接计算量子数亏损理论中的物理参量，将无数个里德伯态，自电离态及连续态统一描述；（２）在激光五步共振激发－场电离飞行时间质谱实验装置上，首创脉冲电场－稳恒电场顺序电离方法，克服了严重本底干扰，提高信噪比，因而能清楚地观察到原子双晨德伯激     

激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法，研究了532nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程。通过对所得色散荧光谱归属，确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子：CH3I+、CH3、CH2、CH、C、H、C+、C2+、I+、I2+；通过时间分辨光谱分析，讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理，归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为“共振多光子激发电离→CH3I+解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离”的物理过程。所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值。     

具有空间结构的强激光场与原子相互作用研究的新进展(特邀)

随着超快超强激光技术的发展,强激光场光与物质相互作用的研究得到了广泛的关注。与此同时,光场调控技术在经典光学领域中的快速发展为光学操控提供了一个新的自由度。近年来,这两个不同领域之间的结合——具有空间结构的强激光场与物质相互作用,成为了强场物理前沿研究的热点之一。光电离和高次谐波是传统强场科学中两个十分基本又非常重要的物理过程。本文总结和综述了涡旋强激光场对光电离过程的影响和控制方面的研究进展,以及利用涡旋光束或者柱矢量光束驱动气体高次谐波产生等方面的最新工作,最后展望了具有空间结构强激光场与物质相互作用物理和光场调控研究的发展方向。     

激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法,研究了532 nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程.通过对所得色散荧光谱归属,确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子:CH3I 、CH3、CH2、CH、C、H、C 、C2 、I 、I2 ;通过时间分辨光谱分析,讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理,归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为"共振多光子激发电→CH3I 解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离"的物理过程.所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值.     

飞秒激光场中OCS分子的里德堡态激发

本文研究了800nm飞秒强激光场下OCS分子的里德堡态激发过程. 实验不仅观测到强激光场中的中性母体分子的里德堡态激发,而且观测到大量的中性里德堡态碎片. 我们测量了里德堡态激发产率随激光强度及椭偏率的变化,并与强场电离解离进行了比较. 分析表明,飞秒激光场下中性里德堡态碎片的产生与强场多次电离密切相关. 此外,我们还讨论了中性里德堡态碎片对激光椭偏率依赖的内在原因.     

双色激光场中激光强度和脉宽对线性多原子分子离子电离的影响

 利用强激光场电离和离解分子来研究分子激发态的波包结构是强场物理的重要研究方向。利用短时指数传播子对称分割法和快速傅里叶变换技术,数值求解了一维含时Schr-dinger方程,探讨了双色激光场中激光的基波和谐波强度之间的不同配比以及脉宽对线性多原子分子离子电离的影响。理论计算结果表明：基波和谐波的相对相位为π时,尽管随着激光的基波和谐波强度之间配比的变化,电离几率随原子间距变化的趋势基本保持不变,但在一定的激光基波强度下（1.2×10¹³~1.2×10¹⁵ W/cm²),激光基波强度的变化可以明显改变电离几率随原子间距变化的趋势。另外,激光脉冲的持续作用可以增强分子的电离,取原子个数为5,基频光波长为800 nm,基波与谐波的强度配比为4,频率配比为2,当其作用时间达到75 fs时,电离基本接近饱和。采用外静电场电离模型能够合理地解释这些现象。     

以两种方法研究强激光场中的非时序双电离现象

以半经典再散射模型和量子S矩阵模型出发来研究强激光场中原子和分子的非时序双电离现象.分别利用这两个模型计算了电离率随激光强度的变化、反冲离子的动量分布、两出射电子的能量分布.数值结果表明半径典再散射模型和量子S矩阵模型在研究强场中原子和分子的非时序双电离现象时有很好的一致性.