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A comprehensive experimental study of the premixed ethylene/oxygen/argon flame at 2.667 kPa with a stoichiometric equivalence ratio (φ=1) was performed with the tunable synchrotron photoionization and molecular-beam sampling mass spectrometry techniques. The isomers of most observed species in the flame were unambiguously identified by measurements of the photoionization efficiency spectra, e.g. C3H4, C2H4O and C4H4. The mole fraction profiles of species up to C7H8 were measured by scanning the burner position at the selected photon energies near ionization thresholds, and the flame temperature profile was obtained by using Pt/Pt-13%Rh thermocouple. Compared with the previous studies, a lot of new flame species:C3H2, C3H3, C3H5, C2H6O, C4H2, C4H4, C4H6, C3H4O, C3H6O, C3H8O, C5H6, C4H8O and C7H8, were observed. A series of free radicals in the flame are detected to be CH3, C2H3, C2H5, HCO, C3H3 and C3H5.Based on the experimental work, a reduced reaction mechanism was developed including 40 species and 223 reactions. Modeling and measurements agree well for the major species and most intermediates. A detailed kinetic model is desired for this flame. 相似文献
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研究了在高压环境下压力对液体燃料的碳烟的层流扩散火焰碳烟生成的影响。利用激光诱导炽光和消光法相结合的方法,获得了层流扩散火焰的碳烟分布二维图像,测量和分析了正庚烷的层流扩散火焰的碳烟体积分数生成随压力变化的规律。然后,引入特别设计的"滴入式火焰"装置,该设计为两种以上液体混合燃料的层流扩散火焰碳烟生成的测量提供了保障。最后,定量地分析和对比了饱和环状分子结构(环己烷和环己醇)和直链分子结构(正己烷和1-己醇)的液体燃油的层流扩散火焰的碳烟生成趋势,结果表明,环状分子结构燃油的碳烟生成倾向要强于它们对应的线性分子结构的燃油。 相似文献
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The allyl radical has been observed in a low-pressure premixed gasoline/oxygen/argon flame by using tunable vacuum ultraviolet photoionization mass spectrometry. The ionization potential of the allyl radical is derived to be (8.13 + 0.02) eV from photoionization efficiency curve. In addition, a high level ab initio Gaussian-3(G3) method was used to calculate the energies of the radical and its cation. The calculated adiabatic ionization potential is 8.18 eV, which is in excellent agreement with the experimental value. The result is helpful for identifying the allyl radical formed from other flames and for understanding the mechanism of soot formation. 相似文献
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利用时间分辨激光光解技术研究了季铵盐型离子液体[Me3NC2H4OH]Zn2Cl5(简写R-Zn2Cl5)的光解行为, 研究发现离子液体能被266 nm激光单光子电离, 生成阳离子自由基、[Zn2Cl5]•中性自由基和水合电子, 观察到胆碱激发三线态的存在, 并测定了离子液体光电离的量子产额为0.04. 利用266 nm激光对离子液体、胆碱、氯化锌、氯化钠的光解行为比较, 发现胆碱阳离子的贡献很小, [Zn2Cl5]-阴离子起主要作用. 采用氧化性自由基SO4•-引发离子自由基, 揭示其光电离机理, 测定离子液体的动力学反应速率常数, SO4•- 460 nm的衰减速率常数为1.3×109 L•mol-1•s-1, 320 nm离子自由基瞬态产物的生成速率常数为1.5×109 L•mol-1•s-1, 两者很接近, 说明SO4•-自由基的衰减与瞬态自由基的生成是同步的. 相似文献
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利用时间分辨激光光解技术研究了季铵盐型离子液体[Me3NC2H4OH]Zn2Cl5(简写R-Zn2Cl5)的光解行为, 研究发现离子液体能被266 nm激光单光子电离, 生成阳离子自由基、[Zn2Cl5]•中性自由基和水合电子, 观察到胆碱激发三线态的存在, 并测定了离子液体光电离的量子产额为0.04. 利用266 nm激光对离子液体、胆碱、氯化锌、氯化钠的光解行为比较, 发现胆碱阳离子的贡献很小, [Zn2Cl5]-阴离子起主要作用. 采用氧化性自由基SO4•-引发离子自由基, 揭示其光电离机理, 测定离子液体的动力学反应速率常数, SO4•- 460 nm的衰减速率常数为1.3×109 L•mol-1•s-1, 320 nm离子自由基瞬态产物的生成速率常数为1.5×109 L•mol-1•s-1, 两者很接近, 说明SO4•-自由基的衰减与瞬态自由基的生成是同步的. 相似文献
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利用超声分子束技术、同步辐射和反射式飞行时间质谱仪得到了Kr和Kr2的光电离质谱和光电离效率谱,确定了Kr和Kr2的电离能,利用Gaussian-03程序中的MP2(Full)/6-31G*,QCISD/cc-pVTZ以及B3LYP/6-31G方法优化了Kr2的结构,计算了它们的振动频率和电离能,计算结果显示:当采用相同的理论水平和皋组时,随着Kr同位素质荷比(m/z)的增大,它们结构和电离能保持不变,而振动频率逐渐变小.与此同时,用G2方法计算了Kr(84)和Kr2(168)的电离能,它们的电离能的理论值与实验结果符合得比较好. 相似文献
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一步合成二甲醚催化剂烧结失活和原位再生的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀沉积法制备了CuOZnOAl2O3/γ Al2O3 HZSM 5复合催化剂,考察了其对CO加氢直接合成二甲醚的催化性能,研究了催化剂的失活和再生,并用H2-TPR、XRD、TPO、N2O化学吸附等表征方法对反应前后和再生后催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,一步合成二甲醚催化剂的失活主要是由于活性位Cu晶粒的烧结长大;反应温度和原料气的组成是影响催化剂失活的因素,在低于220℃下,以N2/H2/CO/CO2为原料气会显著降低催化剂的失活速率。研究使用的氧化还原循环的再生方法能够使Cu晶粒发生再分散,并使失活的催化剂恢复了75%以上的活性。 相似文献
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利用超声分子束技术、同步辐射和反射式飞行时间质谱仪得到了Kr和Kr2的光电离质谱和光电离效率谱, 确定了Kr和Kr2的电离能. 利用Gaussian-03程序中的MP2(Full)/6-31G*, QCISD/cc-pVTZ以及B3LYP/6-31G方法优化了Kr2的结构, 计算了它们的振动频率和电离能, 计算结果显示: 当采用相同的理论水平和基组时, 随着Kr同位素质荷比(m/z)的增大, 它们结构和电离能保持不变, 而振动频率逐渐变小. 与此同时, 用G2方法计算了Kr (84)和Kr2 (168)的电离能, 它们的电离能的理论值与实验结果符合得比较好. 相似文献
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Yao Chunde Li Qi Ji Qing Huang Chaoqun Yang Rui Wei Lixia Wang Jing Yang Bin Qi Fei 《化学物理学报(中文版)》2005,18(6):877-882
A low-pressure premixed gasoline/oxygen/argon flame was studied by using molecular-beam sampling mass spectrometry combined with a tunable synchrotron radiation photoionization technique. The photoionization time-of-flight mass spectrum of gasoline/oxygen/argon in the flame was recorded and the ionization energies of some species were detected. Compared with the ionization energies in literatures, the isomers were uniquely identified. The reaction process of five typical hazardous products was empirically analyzed by species concentration profiles. The experimental results are helpful in establishing the kinetic modeling for a gasoline/oxygen flame. 相似文献
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加压条件下负载型杂多酸复合催化剂催化甲醇脱水制备二甲醚 总被引:5,自引:0,他引:5
合成了负载型杂多酸复合催化剂HSiW-La2O3/ γ-Al2O3,并用吡啶吸附IR光谱、NH32-TPD、N2吸附、UV-DRS、XPS和XRD等手段,对催化剂进行了表征,该催化剂具有中孔结构,表面上具有L酸和B酸,酸分布以弱酸为主,探讨了杂多酸含量,反应压力,反应温度入质量空速对甲脱水制备二甲醚转化率与选择性的影响,实验表明,当HSiW含量为105-16%时,催化剂活性,反应的最佳条件为压力0.75-0.85MPa(gauge),温度280-320℃,质量空速(MHSV)为1.5-2.5h^1。 相似文献
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在改性高岭土催化剂上甲醇脱水生成二甲醚的动力学考察 总被引:4,自引:0,他引:4
采用积分反应器,考察了常压下在改性高岭土(MK)催化剂上甲醇脱水生成二甲醚的反应动力学,根据Langmuir均匀吸附理论,采用R-E机理,推断吸附的甲醇分子与气相主体中的甲醇分子发生的表面反应为速率控制步骤(RDS),得到双曲线型动力学方程为:r=ksbMpM^2/(1+bMpM+bpE)r为反应速率,ks为反应速率常数,bM为甲醇的吸附平衡常数,b为二甲醚和水的吸附平衡常数之和,pM、pE分别为 相似文献
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二甲醚(DME)的制备及应用 总被引:4,自引:0,他引:4
简述了DME的性质及制备方法,重点介绍了DME在合成汽油过程中的中间体作用以及取代液化石油气作民用燃料的可行性。参考文献17篇。 相似文献
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制备并表征了二甲醚(DME)固体氧化物燃料电池(SOFCs)系列Ni-Fe-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.115Co0.085O3(LSGMC8.5) 复合阳极, 电极中Ni与Fe的摩尔比分别为9:1、8:2、7:3、5:5, 电极中Ni-Fe的总质量分数为75%. 利用多种技术考察了电极的物相组成, 电极以及电极/电解质界面的微观结构, 电极/电解质界面上进行的DME电化学氧化反应. 结果表明, 复合阳极中Fe含量的增加促进了电极的烧结, 同时改变了电极/电解质界面的微观结构. 电极催化DME电化学氧化的活性依赖于Ni、Fe的比例, Ni、Fe的摩尔比为8:2的电极具有最高的电化学活性. Ni-Fe-LSGMC8.5电极具有较高的催化DME氧化反应的活性与稳定性, 没有观察到电极中存在明显的积碳现象. 相似文献
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This study examines the reagent gas pressure and ion source temperature dependence for dimethyl ether chemical ionization (DME CI) mass spectra recorded with an external source ion trap mass spectrometer (ITMS). Information for better controls of the reagent gas pressure in order to obtain fair CI spectra is provided. The origin of M+? ions observed in DME CIMS is discussed in detail. Furthermore, the ion source temperature effect on the DME CI is also investigated. 相似文献
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合成气直接制二甲醚双功能催化剂助剂的研究 总被引:16,自引:1,他引:16
合成气直接制二甲醚较间接法制取二甲醚有显著的经济效益和重要的理论意义,因而日益引起人们的重视[1].其核心是研制兼有甲醇合成和脱水两种功能的催化剂,即在催化剂中同时含有这两种功能的活性组分.目前采用的催化剂体系多为铜锌氧化物和酸性脱水组分组成的复合催... 相似文献
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完全液相法制备的Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂一步法合成二甲醚的失活研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用完全液相法制备了Cu-Zn-Si-Al浆状二甲醚合成催化剂, 分析研究了其在浆态床合成气一步法合成二甲醚过程中的失活现象和机理. 采用X射线粉末衍射、 N_2吸附测试、 X射线光电子能谱以及元素分析等表征方法对催化剂使用前后的变化情况进行了分析. 结果表明, 完全液相法制备的Cu-Zn-Si-Al浆状催化剂的失活与传统方法制备的催化剂不尽相同, 没有发现催化剂Cu晶粒的长大和比表面积降低等失活因素;催化剂失活与Si的存在有关, Cu组分的流失是其失活的主要原因. 相似文献
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完全液相法与溶胶-凝胶法制备Cu-Zn-Al双功能催化剂对浆态床一步法合成二甲醚的催化性能比较 总被引:1,自引:0,他引:1
采用完全液相法和溶胶-凝胶法分别制备了组成完全相同的Cu-Zn-Al双功能催化剂,用XRD、氮气吸附-脱附实验和XPS等手段对催化剂的性质进行表征,考察了催化剂对浆态床一步法合成二甲醚反应的催化性能.结果表明,两种方法制备的Cu基催化剂中Cu组分的物相和表面Cu含量明显不同,而催化剂的织构性质基本相同.完全液相法制备的... 相似文献