制备蜂窝状筛网进行NH3选择性催化还原NO的反应

 制备了蜂窝状筛网催化剂，并用于以NH3为还原剂选择性催化还\r\n原NO的反应．蜂窝状筛网催化剂具有热响应迅速、传质系数较高、压力\r\n降适中、机械强度较高、几何可变形性、抗热震性能好、催化剂回收简\r\n便和成本较低等一系列优点．阐述了蜂窝状筛网催化剂的制备工艺，并\r\n采用扫描电镜、比表面积测定、X射线衍射、活性评价等手段考察了筛\r\n网预处理方法对其催化活性的影响．实验结果表明，最佳的预处理方法\r\n是首先经稀酸刻蚀，然后于500℃下焙烧20h．     

涂敷Al2O3的蜂窝状堇青石负载CuO催化剂上NH3选择性催化还原NO

 考察了涂敷γ-Al2O3的蜂窝状堇青石负载的CuO催化剂的烟气脱硝行为. 实验表明,将 少量CuO担载到涂敷Al2O3的堇青石载体上,可制得高活性的烟气脱硝催化剂. 催化剂的预硫化可抑制其上NH3的过度氧化,提高NH3选择性催化还原(SCR)NO的活性, 使350～450 ℃时烟气的脱硝率达90%以上. 堇青石的组成对催化剂的活性略有影响,碱金属含量低的堇青石适合用于制备烟气脱硝催化剂,高温时其上NH3的过度氧化程度低,SCR活性高. γ-Al2O3的涂敷方法对催化剂的脱硝活性没有影响,涂敷2.5%Al2O3的堇青石即可做催化剂载体.     

负载型锰氧化物催化剂催化NH3选择性还原NOx

使用浸渍法制备了Mn/TiO2,Mn/Al2O3,Mn/ZrO2,Mn-Y(Y=Ce,Fe,Ni,Co)/TiO2催化剂,用XRD,BET对催化剂进行了表征,同时在模拟NH3选择性还原NOx的反应条件下对催化剂的活性和选择性进行了考察.结果表明,载体的性质明显影响了Mn氧化物催化剂的活性,其中Mn/TiO2催化剂具有更佳的催化NH3选择性还原NOx的催化活性;Ce,Fe等其他金属的添加显著提高了Mn/TiO2催化剂的催化活性;随着Mn-Ce负载量的增加,Mn-Ce/TiO2催化剂的活性有显著提高.     

整体式 Cu-ZSM-5 催化剂上 NH3 选择性催化还原 NO 活性

 采用浸渍法制备了一系列不同 Cu 含量的 Cu-ZSM-5 催化剂, 并用于 NH₃ 选择性催化还原 (SCR)NO 反应. 结果表明, 当 Cu 含量为 8%时, Cu-ZSM-5 催化剂的活性最高; 当空速为 30 000 h^–1. , 在 198~440 ^oC 反应时 NO 转化率均高于 80%, 最高可达 97%, 且空速的影响较小. 经快速水热老化后, 该催化剂活性明显优于商用 V 基催化剂. H₂O 和 SO₂ 对 Cu-ZSM-5 催化剂的 SCR 活性有所影响, 但可明显恢复. X 射线衍射和 NH3 程序升温脱附结果表明, 当 Cu-ZSM-5 中 Cu 含量为 8% 时, 进入 ZSM-5 中阳离子位的 Cu 较多, 催化剂的活性较高, 且其表面具有较多的酸中心和酸量, 从而有利于 SCR 反应.     

碳化硅负载氧化铜催化剂低温NH3选择性催化还原NOx的性能

采用湿浸渍法制备了碳化硅负载的氧化铜(CuO/SiC)催化剂,采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了表征,在模拟烟气条件下研究了该催化剂对低温NH_3选择性催化还原NO_x的性能。结果表明,CuO/SiC还原NO的催化活性与氧化铜含量和反应温度有关。负载质量分数为5%的CuO/SiC催化剂在低温下表现出较高的活性,虽然SO_2对其催化活性略有抑制;研究发现,NO还原反应发生在被吸附的氨与气相的NO或弱吸附的NO之间。所制备的CuO/SiC催化剂为实际的工业应用提供了新的选择。     

V2O5/ACF催化剂低温下选择性催化还原NO的机理

将V2O5担载在活性炭纤维(ACF)上制得V2O5/ACF催化剂,并采用暂态响应实验和NH3吸附氧化实验等考察了影响V2O5/ACF催化剂上选择性催化还原(SCR)反应的关键因素.结果表明,NH3在催化剂表面的吸附是必要的,而且该吸附是一个快速过程;气相O2的存在有利于形成催化剂中所需的活性氧化态物种.NH3吸附.脱附与原位质谱相结合的实验表明,V2O5/ACF催化剂具有吸附NH3和将NH3氧化为N2H2的能力,N2H2为NH3氧化的一种中间体.     

Cu-ZSM-5的NH3选择性催化还原NO性能及其稳态动力学

采用浸渍法制备了一系列不同Cu载量的Cu-ZSM-5整体式催化剂.考察了该系列催化剂的NH3选择性催化还原(SCR)NO的反应特性.结果表明,当Cu质量分数为5%时,Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高,此时催化剂上NO最高转化率高达96.5%,并且催化剂的活性窗口较宽,催化剂在198-470℃之间NO转化率大于80%.H2O和SO2的添加仅轻微影响Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性.当Cu载量大于5%时,Cu-ZSM-5催化剂中出现明显的CuO物相.稳态动力学结果表明,在5%Cu载量的Cu-ZSM-5上的SCR反应中,NO的反应级数接近一级,NH3的反应级数接近零级,O2的反应级数接近1/2级.该反应的表观活化能为47.7kJ·mol-1.     

新型MnOx催化剂用于低温NH3选择性催化还原NOx

 首次采用低温固相法制备了无载体MnOx催化剂并将其用于NOx的低温NH3选择性催化还原. 该催化剂为晶化度极低的混合锰氧化物,部分为粒径40～60 nm的棒状晶体颗粒,其余是更细小的无定形颗粒; 催化剂的BET比表面积为150.8 m2/g, 吸附能力较强, NOx吸附量可达138.27 μmol/g. 在模拟尾气试验条件下, MnOx催化剂的低温活性很高, 80 ℃时NOx转化率即可达到98.25%; 反应产物N2选择性高于96.6%; 当通入0.01%SO2和10%H2O后,由于竞争吸附导致NOx转化率有所下降,但仍可保持在70%左右,且不利影响在停止添加SO2和H2O后逐渐消失.     

氢部分选择性催化还原NO反应研究

在低钯含量活性非均布Pd/Al2O3催化剂上，实现了富氧条件下，氢部分选择性催化还原NO过程，低温、富氧条件下NO的转化率高达80％－100％。NO直接分解实验表明，600℃，NO分解转化率在无氧时为17．3％，有0．5％氧存在时接近于0。氢非选择性还原NO条件下，100℃以下，NO转化率为100％。根据实验结果及文献，推测了氢部分选择性还原NO过程中可能存在的反应，不同的反应温度下，NO脱除反应有所不同。在115℃以下，NO还原产物为NH3；115℃－155℃，NO还原产物为NH3、N2O和N2；155℃以上，NO还原产物中无NH3存在。NO还原反应与氢氧反应是平行的竞争反应。     

Ni-Al2O3催化剂上丙烷选择性还原NO

 以机械混合法、浸渍法和共沉淀法分别制备了4%Ni-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和N2吸附等方法对催化剂的体相和表面结构进行了表征,系统考察了制备方法及焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂催化丙烷选择性还原NO性能的影响. 结果表明, Ni-Al2O3中存在NiO和NiAl2O4两种镍相,前者是丙烷氧化活性中心,后者是NO选择性催化还原的活性中心. 共沉淀法制备的催化剂活性最好, 550 ℃焙烧的Ni-Al2O3催化剂在反应温度为450和500 ℃时NO转化率接近100%.     

用于 NH3 选择催化还原 NO 反应的新型 Ce-P-O 催化剂

 报道了一种新型的可用于氨选择催化还原氮氧化物的 Ce-P-O 催化剂. 在空速为 20 000 h?1, 较宽的温度范围内经 500 oC 焙烧的 Ce-P-O 催化剂上表现出了较高的 NO 转化率 (可达到 90% 以上). 与 V-W-Ti 催化剂相比, 该催化剂具有一定的耐水蒸气和 SO2 能力以及较好的抗碱中毒性能.     

不同Ce/Mn摩尔比对CeO_2-MnO_x催化剂低温NH_3选择性催化还原NO的影响

以高锰酸钾和硝酸锰为锰源,采用改进的共沉淀法制备了不同Ce/Mn摩尔比的Ce O2-Mn Ox催化剂.以NH3为还原剂,考察了催化剂低温(小于150℃)NH3选择性催化还原NO的性能.并采用XRD,BET,H2-TPR,NH3-TPD和XPS等手段对催化剂的物理化学性质进行表征.结果表明,Ce O2-Mn Ox催化剂在50~150℃温度区间内表现出了良好的催化活性.引入适量的Ce可以有效地改变催化剂的晶粒大小,增强其氧化还原能力;而Mn的加入,促进了其低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比为1∶3时(C1M3),低温活性最佳,在82~150℃温度区间内NO去除率达到90%以上,这主要是由于C1M3催化剂有较高含量的表面吸附氧、大量的弱酸性位点、良好的氧化还原性能以及表面较高含量的Mn4+物种.     

金属有机骨架材料在氨低温催化还原氮氧化物反应中的应用

氮氧化物(NO _x )是造成大气污染的主要污染物之一,工业窑炉和燃煤电厂等固定源以及以机动车为代表的移动源所排放的氮氧化物对生态环境造成了一系列的危害。为此控制并降低NO _x 排放是当前十分艰巨的任务。金属有机骨架材料(MOFs)这种新型的多孔聚合材料由于其多活性位点、高比表面积、结构可修饰、易于功能化而表现出突出的多相催化性能近年来在低温工业脱硝领域逐渐受到关注。本文总结了MOFs材料在氨低温催化还原氮氧化物反应中的应用进展,重点阐述了单金属和双金属的MOFs材料的应用以及MOFs衍生物催化剂的研究。最后对MOFs在低温脱硝领域中目前存在的问题并对其发展方向和前景进行了展望。     

添加WO3提高铈锆固溶体的氨选择性催化还原NOx反应活性

采用程序升温氨脱附、程序升温还原和X射线光电子能谱分析手段表征了加入WO3前后CeO2-ZrO2颗粒催化剂的表面性能变化.结果表明,WO3一方面增加了催化剂的酸性,另一方面略微提高了催化剂的氧化还原性能.在氨选择性催化还原氮氧化物反应中,当NH3/NO=1,空速为90000h-1的条件下,CeO2-ZrO2催化剂上氮氧化物转化率低于65%,而10%WO3/CeO2-ZrO2催化剂催化活性大于80%,所对应的温度区间为220～420℃.通入10%CO2和10%H2O后,由于竞争吸附,CeO2-ZrO2催化剂上的氮氧化物转化率低于46%,而10%WO3/CeO2-ZrO2催化剂上的氮氧化物转化率大于80%的温度区间移至230～500℃.     

氧化还原沉淀法制备MnOx-SnO2催化剂及其对NO的NH3选择催化还原性能

采用氧化还原共沉淀法制备了MnOx-SnO2复合氧化物,并将其用于低温NH3选择催化还原NO反应.结果表明,Mn/(Mn Sn)摩尔比为75%的催化剂具有最好的低温催化活性,在120～200℃温度范围内得到100%的NO转化率.氮吸附-脱附、X射线衍射和X射线光电子能谱测试表明,高比表面积、Mn-Sn固溶体的形成和高氧化态的Mn物种是催化剂催化活性较高的主要原因.