基于地对空观测光谱的大气CO2柱浓度反演分析

基于地对空高光谱观测获取大气CO₂柱浓度(大气中CO₂的垂直总含量)数据是验证和改进卫星高光谱观测反演CO₂浓度的重要数据源之一,而目前在中国还没有基于地面光谱观测进行大气CO₂柱浓度反演研究的报告。利用光谱分析仪与太阳跟踪仪等构成的地面观测系统在中国内蒙古锡林郭勒草原进行了地对空高光谱观测,基于高光谱观测数据反演了大气CO₂柱浓度。在基于1.6 μm大气CO₂的光谱吸收特征进行CO₂浓度反演过程中,评价分析了观测光谱的波长漂移和气象参数对大气CO₂柱浓度反演精度的影响。结果显示观测期间平均大气CO₂柱浓度为390.9 μg·mL-1。波长的漂移将会导致反演浓度值整体偏低;波长漂移从-0.012～0.042 nm范围时,将会导致1 μg·mL-1以上的偏差。同时,研究发现光谱透过率在6 357～6 358,6 360～6 361和6 363～6 364 cm-1谱段敏感于气象参数的变化。对比利用与光谱观测同时和非同时观测的气象参数进行的浓度反演结果发现,非同时观测气象参数的利用引起的浓度偏差最小在0.11 μg·mL-1,最大可达4 μg·mL-1;本论文的分析结果对基于光谱反演CO₂柱浓度算法的改进有着一定的参考价值。     

太阳光谱对高分辨吸收光谱反演大气CO2浓度影响的研究

以太阳光为辐射源的近红外波段高分辨率吸收光谱广泛应用于大气参数遥测.以CO2浓度反演为例,研究了太阳光谱分辨率的影响.利用美国AER公司编制的太阳光谱计算程序得到大气上界的理论计算太阳光谱作为辐射源,结合自行编制的高分辨率大气透过率模拟软件HRATS对大气中CO2平均浓度进行模拟反演.数值模拟计算结果表明,太阳光谱的准确度对浓度反演非常重要,特别是在超分辨光谱反演中异常重要,虽然反演浓度的偏差与观测分辨率没有明显的线性变化规律,但有趋势:观测分辨率的降低对太阳光谱分辨率的要求也降低,为了精确反演大气中CO2浓度,因此需要充分利用大气层顶的高分辨太阳辐射光谱数据.     

上甸子区域大气本底站NO2柱浓度光谱反演及其变化特征

为了探究京津冀本底浓度地区NO₂这一重要空气污染物的变化特征,采用多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）在上甸子区域大气本底站开展了太阳散射光谱观测以及NO₂柱浓度反演研究。在NO₂的405～430nm特征谱段进行了定量光谱解析,并通过几何近似法计算了2009年7～9月NO₂对流层垂直柱浓度（VCD_trop）。观测期间NO₂ VCD_trop平均值和最大值分别为5.43×1015和7.15×1016 molec·cm-2。NO₂ VCD_trop日均值浓度水平较低,但总体上有上升趋势。NO₂ VCD_trop变化过程与风速风向关系密切：西南风时风速越小NO₂ VCD_trop越低,东北风对NO₂ VCD_trop有扩散稀释作用。NO₂ VCD_trop日变化形态总体上呈现为中午时段低、早晚较高的特征,并且傍晚峰值比早间峰值略高。上甸子站NO₂ VCD_trop浓度水平和日变化幅度相比北京城区同期观测结果明显偏小。NO₂ VCD_trop变化特征与河北香河和固城等污染相对较轻站点观测到的变化特征相一致。总之,MAX-DOAS能够有效监测区域本底大气的NO₂ VCD_trop,其变化特征与工业和交通排放、大气光化学过程、大气传输等复杂因素有关,还需积累更多数据和深入研究。     

邯郸市大气NO_2浓度的测量与分析

NO2是大气污染的主要气体之一,其浓度的快速监测对相应地区环境改善具有重要的指导意义。本文以NO2浓度极低时的地面天顶光作为参考光谱,其它时刻天顶光作为样品光谱,利用差分吸收光谱(Differential Optical Absorption Spectroscopy,DOAS)法,对2014年2月5日邯郸市大气中NO2浓度及其变化进行了实时监测,并分析了浓度变化的原因。本文采用的NO2浓度监测方法具有实验搭建简单、耗费较低、精度较高等优点,具备较强的实用性。     

直射太阳光差分吸收光谱反演NO2整层垂直柱浓度

在直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)中,通常采用测量期间较干净大气条件下太阳天顶角最小时的测量谱作为参考谱反演整层垂直柱浓度(VCD)。由于参考谱中依然含有未知的NO2吸收结构,因此得到的是VCD的相对值。该文将大气外层高精度太阳夫琅禾费标准光谱与仪器函数卷积后作为参考谱,避免了参考谱中含有NO2的吸收结构引入的误差。通过研究3月7日用此新方法获得的斜柱浓度(SCD)与通常方法获得的差分斜柱浓度(dSCD)的比较,新方法反演SCD的误差小于1.6×1016 molecules.cm-2;通常方法反演SCD的误差在4.25×1016 molecules.cm-2附近,采用新方法误差减少了62%以上。最后将DS-DOAS测量的NO2整层VCD与多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)测得的NO2对流层VCD进行了对比,结果表明新方法可以有效的改进通常方法计算VCD的误差。     

基于MAX-DOAS的上海市区NO2对流层柱浓度研究

二氧化氮（NO₂）是大气中的主要污染物之一,在对流层和平流层大气化学中发挥关键作用,不仅参与对流层臭氧的催化形成,而且还有助于气溶胶的生成并导致酸雨等气候灾害,危害人体健康。人为源排放（工业,电厂、交通等排放）的NO₂占氮氧化物排放总量的大部分。传统的监测手段例如卫星遥感技术对对流层底部没有足够的敏感度,原位采样仪器则只能获得近地面的污染物浓度信息。近年来广泛使用的多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）不仅对近地面观测敏感,还拥有时间分辨率高,探测下限低,可以同时监测多种污染物等优点。为了实时监测上海市NO₂对流层柱浓度的变化特征,在上海市徐汇区搭设了地基MAX-DOAS仪器,进行了长期的持续观测。分析2019年6月至9月的MAX-DOAS观测数据,发现NO₂VCDs(垂直柱浓度)受交通排放影响显著,一般上午9:00左右达到峰值（1.56×1016 molec·cm-2）,随光照增强浓度降低明显,午后达到最低值（1.21×1016 molec·cm-2）,傍晚交通排放增强16:00以后浓度再次抬升。工作日早高峰期间的NO₂VCDs明显高于周末（高出约11.8%）,而周末傍晚NO₂VCDs较工作日傍晚大幅上升。将MAX-DOAS观测结果与TORPOMI卫星观测数据对比发现,两个数据具有良好的一致性,相关性系数r为0.87。采用HYSPLIT后向轨迹模型对观测期间500 m高空气团输运后向轨迹进行聚类分析,发现上海市NO₂污染受沿海区域污染气团输送影响较大。研究表明,地基MAX-DOAS系统作为一种实时、快速、连续的大气监测手段,可以广泛应用于城市区域污染监测应用中。上海市对流层NO₂的观测研究为上海市大气污染防治提供了一定的数据支持。     

基于太阳吸收光谱观测大气一氧化碳柱总量

基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区一氧化碳(CO)垂直柱总量的变化,连续采集近红外太阳吸收光谱,获得2015年9月至2016年7月整层大气CO的垂直柱总量的时间序列。观测结果显示合肥地区大气中柱平均干空气混合比(XCO)有着明显的季节变化,在2015年10月有着较小值,然后逐渐增加,到2016年3月达到最大值,之后逐渐下降,在2016年7月底达到最小值,并分析了季节变化的原因。为了对地基近红外波段观测进行验证,采用MOPITT卫星数据和站点同一光谱仪采集的中红外光谱反演的CO柱总量与同期测量的数据进行比对。结果表明,MOPITT卫星数据与地基观测值的季节变化一致,而MOPITT观测值整体高于地基FTS观测值;近红外和中红外波段反演的CO柱总量季节变化范围一致。将地基观测和卫星观测数据进行日平均计算, 并进行相关性分析,得到的地基近红外和卫星观测、地基中红外的CO日平均柱总量的线型回归相关系数分别为0.85和0.91,显示出高的相关性,证明了地基近红外波段反演CO垂直柱总量数据的准确性。首次采用地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区CO的垂直柱总量,并将得到的观测结果与卫星数据比对,得到准确的CO的垂直柱总量,为解大气CO的时空分布状况及其演变规律、追踪合肥地区CO的源汇分布提供理论依据。     

直射太阳光红外吸收光谱技术遥测大气中二氧化碳柱浓度

大气中二氧化碳浓度持续增高导致环境和气候变化等问题成为人们关注的焦点. 为了实时遥测二氧化碳气体柱浓度, 研究了一种地基低分辨遥测系统和实时光谱数据反演分析方法. 利用该系统在合肥地区进行了连续观测, 从太阳吸收光谱中实时获取了整层大气透过率. 采用逐线积分非线性最小二乘光谱反演算法, 从整层大气透过率中反演了二氧化碳柱浓度和氧气柱浓度, 并以氧气柱浓度为内标函数获得了二氧化碳干空气柱体积混合比, 精密度优于3%. 将2012年9月25日12时到15时本系统测量的二氧化碳干空气柱体积混合比均值与此时段过境本站点区域的日本温室气体卫星观测结果进行了比较, 两者偏差小于1%.可见, 该系统和方法具有很高的精密度和准确度, 是一种有效的温室气体观测手段. 关键词： 红外吸收光谱技术 遥测 二氧化碳 柱浓度     

合肥地区大气中CO_2和CH_4柱浓度季节变化遥测

针对全球变暖贡献最大的两种温室气体CO2和CH4,采用自行研制的地基傅里叶变换近红外光谱遥测系统连续观测了合肥地区2012年2月到2013年4月的直射太阳光光谱,进而获得整层大气透过率测量光谱。在前向模型中采用逐线积分、低阶多项式近似方法得到整层大气透过率模拟光谱。利用模拟透过率光谱在CO2的6 150~6 270cm-1波段、CH4的5 970~6 170cm-1波段对测量透过率光谱进行迭代拟合,获得气体柱浓度。以O2柱浓度为内标函数获得CO2和CH4的干柱体积混合比。CO2和CH4干柱体积混合比日均值都具有较大波动性和明显的季节周期性,它们的月均值整体上具有较强的一致性,但是变化特征不尽相同。与日本温室气体卫星瓦里关地区的报道结果相比,CO2含量峰谷值对应的时间相对滞后,并且峰值到谷值的转变时间较长;与利用SCIAMACHY资料分析的全国范围内CH4柱浓度平均值变化趋势相比,CH4含量表现出夏高冬低的单峰单谷型变化趋势。它们的变化特征与源和汇的平衡、气象和气候条件等复杂因素有关,还需长期观测和深入研究。     

基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO_2的稳定同位素比值

长期监测大气中CO_2及其稳定同位素不仅可以获得CO_2源和汇信息,还可以确定不同排放源对大气中CO_2的贡献.傅里叶变换红外光谱技术是目前大气中痕量气体柱浓度高精度遥测的一种重要方法.本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪采集的近红外太阳吸收光谱反演出大气中CO_2的稳定同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2.在选择的~(13)CO_2的三个光谱窗口和~(12)CO_2的两个光谱窗口光谱拟合残差都很小,光谱拟合质量高.实验观测期间CO_2同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2的反演误差平均值分别为(1.18±0.27)%和(0.89±0.25)%;利用Allan方差计算出观测系统的碳同位素比值δ~(13)C的测量精度为0.041‰.获得了2015年9月18日至2016年9月24日一年内大气中碳同位素比值δ~(13)C的长时间序列.结果表明,在整个测量期间δ~(13)C在-7.58‰--11.66‰范围内变化,平均值为(-9.5±0.57)‰;δ~(13)C有着明显的季节变化,冬季最小,夏季最大.分析了取暖导致的化石燃料燃烧排放增多是冬季大气中CO_2重同位素~(13)CO_2贫化的原因.观测结果显示了高分辨率傅里叶变换红外光谱仪具有准确和高精度观测大气中CO_2的稳定同位素和同位素比值δ~(13)C的能力.     

利用被动差分吸收光谱技术反演南极中山站地区夏季臭氧柱浓度

采用被动差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy,DOAS)对南极中山站地区(69°22′24′′S,76°22′14′′E)的臭氧柱含量进行了72天(2008年12月10日-2009年2月19日)观测,通过被动差分吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散...     

高光谱地基CO_2太阳辐射计的定标

介绍了一种用于大气CO2太阳吸收光谱地基观测的高光谱太阳辐射计,包括仪器的设计结果及相对光谱辐射亮度的测量原理。以可调谐红外激光器加积分球作为定标光源,详细介绍了波长、仪器线型函数的定标过程和方法。定标结果表明,在仪器有效工作波段(1560~1575nm)内,光谱分辨能力为0.097nm,杂散光水平在0.5%左右。定性比较了仪器的大气CO2太阳吸收光谱测量结果与LBLRTN软件的理论计算结果,两者在吸收峰的强度、位置、形状等方面都具有较好的吻合度。     

基于高分辨率激光外差光谱反演大气CO_2柱浓度及系统测量误差评估方法

利用实验室研制的近红外激光外差光谱仪,开展了基于最优估计算法的温室气体柱浓度反演和系统测量误差的近似评估等相关工作.首先,通过光谱数据库、参考正向模型计算结果与傅里叶变换红外光谱技术探测结果筛选出了探测窗口,并以此为依据选择了相应的激光器和探测器;其次,建立了基于参考正向模型最优估计浓度反演算法,采用Levenberg-Marquardt (LM)迭代方法,实现了整层大气CO_2柱浓度及垂直分布廓线的反演,并开展了长期观测对比实验,验证了反演算法的可行性;最后,通过模拟所选探测窗口波段在不同白噪声条件下的正向大气透过率谱,获得了系统SNR与柱浓度测量误差之间的近似对应关系.该研究是探测系统不可或缺的理论计算部分,将有助于完善激光外差技术在大气探测中的应用.     

基于N2 LBH带的中高层大气氧分子柱密度反演

给出了一种利用气辉探测反演中高层大气氧分子柱密度的新方法。氧分子对N₂ Lyman-Birge-Hopfield (LBH)短波带(LBH_S)的吸收作用较强,而对N₂ LBH长波带(LBH_L)的吸收作用较弱,根据这一特性,利用N₂ LBH_S与N₂ LBH_L的比值来反演中高层大气氧分子柱密度。通过气辉模型计算得到一个用于估计氧气含量的插值表,计算得到在不同氧分子柱密度、不同太阳天顶角、卫星观测角和太阳活动条件下的N₂ LBH长短波带比值的自然对数ln(LBH_S/LBH_L),根据探测的ln(LBH_S/LBH_L)及相应的太阳天顶角、卫星观测角和太阳活动指数,拟合得到氧分子柱密度。最后,采用模式模拟的方法对反演结果进行验证,所得反演结果与模拟真值的误差在百分之十以内,证明了这种探测中高层大气氧分子柱密度新途径的可行性。     

被动多轴DOAS技术污染气体垂直柱浓度反演方法研究

介绍了基于太阳散射光的多轴被动差分吸收光谱技术与系统及其在大气污染气体垂直柱浓度监测中的应用．实验中利用夫琅和费光谱作为参考光谱,同时将Ring光谱作为一种吸收结构参与拟合去除太阳光谱中的夫琅和费结构和Ring效应对测量结果的影响,并结合辐射传输模型将污染气体斜柱浓度转换为垂直柱浓度,通过“好运北京”奥运限车期间与OMI卫星的对比实验一致得出限车期间NO2有约20％的下降,证实了本方法的可行性．     

被动多轴DOAS技术污染气体垂直柱浓度反演方法研究

介绍了基于太阳散射光的多轴被动差分吸收光谱技术与系统及其在大气污染气体垂直柱浓度监测中的应用.实验中利用夫琅和费光谱作为参考光谱,同时将Ring光谱作为一种吸收结构参与拟合去除太阳光谱中的夫琅和费结构和Ring效应对测量结果的影响,并结合辐射传输模型将污染气体斜柱浓度转换为垂直柱浓度,通过“好运北京”奥运限车期间与OMI卫星的对比实验一致得出限车期间NO2有约20％的下降,证实了本方法的可行性.     

基于多轴差分吸收光谱技术测量青岛市大气水汽垂直柱浓度及垂直分布

本文研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)在可见蓝光波段(434.0—451.5 nm)对大气水汽垂直柱浓度和垂直廓线的反演方法.首先,针对水汽吸收峰较窄且较密的问题,采用和仪器狭缝函数卷积的方法获取适用于MAX-DOAS的水汽吸收参考截面,并采用修正系数法校正了水汽饱和吸收效应在此波段对反演的影响.其次,研究了非线性最优估算法痕量气体廓线反演算法(Pri AM算法)中气溶胶状态和先验廓线的线型对水汽反演结果的影响.结果表明,气溶胶线型变化对水汽廓线反演结果的影响可忽略,而高气溶胶状态会使反演结果差异变大,但均在廓线反演总误差范围内,这表明, Pri AM算法对水汽廓线反演仍具有适用性.采用该方法在青岛市鳌山区域站开展连续观测实验,并将观测的水汽垂直柱浓度结果和欧洲中期天气预报中心日均值数据对比, R²=0.93;将反演的水汽廓线近地面浓度与欧洲中期天气预报中心和怀俄明大学探空数据对比, R²分别大于0.70和0.66,结果表明了Pri AM算法对大气水汽廓线反演的准确性较高.最后,分析了青岛市水汽垂直分布特征:青岛市水汽主要分布在1...     

高分辨率傅里叶变换红外光谱反演环境大气中CO_2浓度的质量优化方法

高质量的CO_2反演结果有助于准确认知其源汇信息、预测未来气候变化趋势及提升全球碳循环的理解。基于非线性最小二乘光谱拟合技术,研究地基高分辨率傅里叶变换红外光谱反演环境大气中CO_2浓度的反演产品质量优化方法。借助O_2窗口的反演结果,将CO_2柱浓度转化为柱平均干空气摩尔分数(column-averaged dry air mole fraction,XCO_2),能有效修正系统共有误差;采用一种经验修正模型,能有效修正与大气质量因子相关的虚假日变化;通过建立一定的红外光谱筛选法则,能有效控制XCO_2反演产品质量。以一天的典型观测结果为例,对产品质量优化前后的反演结果进行了对比,优化后反演误差减小了60%,以正午为中心两边各取一小时计算了XCO_2的反演精度,为0.071%(相当于0.28ppm),符合TCCON(total carbon column observing network)规定的0.1%精度范围。     

基于太阳光谱的NO2浓度反演方法

 构建了一套光谱测量系统,以太阳光为光源,利用高精度成像光谱仪采集太阳光谱,选取某一时刻的太阳光谱为参考,结合当时的污染气体浓度数据,应用差分吸收原理,反演出其他任意时刻的NO2浓度。运用Origin7.5软件进行光谱解析,根据HITRAN数据库绘制吸收截面谱,并获取指定数值的应用,实现了对光谱谱线的定量分析,并且误差小。该反演过程具有光谱处理失真低以及反演参量精度高的特点,一定程度上提高了太阳光谱反演气体浓度的精度。实验结果与其他设备测量结果一致,证实了该方法的可行性。     

地基多轴DOAS仪器的NO2斜柱浓度对比研究

介绍了两台地基多轴DOAS仪器测量的NO2斜柱浓度的对比研究。利用日本海洋研究开发机构的一套多轴DOAS设备在2009年11月—12月31日期间16d的观测数据,与安光所自主研发的一套多轴DOAS设备测量的NO2差分斜柱浓度进行了对比。通过对比发现,采用自动调整积分时间的方法,与固定积分时间的设置相比仪器具有更高的信噪比;两套仪器的反演结果在小角度下具有比较好的一致性,相关系数高达0.995,但随着角度的增大相关性逐渐变差。在9点至16点时段内相对偏差较小,其中20°方向的结果最为接近,最小偏差仅有12%,但在9点前和16点后二者偏差增大。日方仪器在可见波段的反演结果明显好于紫外波段,反演中的剩余噪声减小了60%以上,同时在可见波段的差分斜柱浓度的计算结果与我们的多轴DOAS在紫外波段的计算结果在全天都具有非常好的一致性。